核聚變堆領(lǐng)域鎢及其合金與異種材料連接技術(shù)

沈 旭，吳玉程，劉家琴，朱曉勇，譚曉月，吳杰峰，劉松林

（1.合肥工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，安徽 合肥 230009；2.中國(guó)科學(xué)院 等離子體物理研究所，安徽 合肥 230031；3.安徽省先進(jìn)復(fù)合材料設(shè)計(jì)與應(yīng)用工程技術(shù)研究中心，安徽 合肥 230051；4.特種焊接技術(shù)安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 淮南 232000）

0 引言

隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，全球化石能源的不斷消耗，環(huán)境問(wèn)題及能源問(wèn)題已成為全球面臨的危機(jī)與挑戰(zhàn)。核聚變能源因原料獲取豐富、清潔等特點(diǎn)，是目前國(guó)際社會(huì)公認(rèn)的清潔能源以及解決人類未來(lái)能源問(wèn)題的重要途徑和發(fā)展方向[1-3]。

核聚變能研究始于50多年前，目前已取得了重大進(jìn)展[3-4]。在核聚變能源的發(fā)展中，材料是制約聚變堆能否成功的關(guān)鍵因素之一。聚變堆材料中最為關(guān)鍵的材料為面向等離子體材料（Plasma Facing Materials，PFMs）。在石墨、鈹、釩合金、SiC、鎢等眾多候選PFMs中，鎢因具有熔點(diǎn)高、沸點(diǎn)高、真空蒸氣壓低、低的熱膨脹系數(shù)、無(wú)毒、導(dǎo)熱性能好以及低濺射率、不與H反應(yīng)等特性，被確定為未來(lái)聚變堆面向等離子體材料的第一候選材料[5-8]。核聚變裝置運(yùn)行中，PFMs除了要承受高熱通量，還要承受濺射侵蝕、高劑量的中子輻照以及有可能發(fā)生的等離子體破裂和垂直位移等，聚變堆運(yùn)行過(guò)程高熱/粒子流的轟擊，承受的最大熱通量達(dá)10～20 MW/m2[7-12]。高能粒子流、運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的輻射熱會(huì)造成面向等離子體材料表面損傷、開裂等，因此PFMs需要和熱沉材料集成為面向等離子體部件（Plasma Facing Components，PFCs），對(duì)PFMs進(jìn)行主動(dòng)冷卻，減少PFMs的損傷。磁約束核聚變裝置中，采用PFMs制造的主要有內(nèi)部部件包括偏濾器（Divertor）、限制器（Limiter）以及包層第一壁（First Wall）等[13-17]，圖1所示為核聚變裝置面向等離子體部件[17]。銅合金因具熱導(dǎo)率較好被選為偏濾器的熱沉材料，低活化鐵素體/馬氏體鋼（Reduced Activation Ferritic Martensitic，RAFM）因其在高溫下力學(xué)性能優(yōu)良、良好的抗中子輻照性能、熱穩(wěn)定性等被選為包層部件的熱沉及結(jié)構(gòu)材料[18-21]。因此，實(shí)現(xiàn)鎢/銅、鎢/鋼的連接是PFCs制造的關(guān)鍵技術(shù)。鎢、銅及合金、鋼這些材料的物理、化學(xué)以及力學(xué)性能存在較大差異，為了實(shí)現(xiàn)鎢及其合金與這些異種材料的連接主要采用真空釬焊、擴(kuò)散連接、激光熔化沉積等方法。本綜述將針對(duì)目前核聚變堆用鎢及其合金與異種材料的連接技術(shù)分別進(jìn)行闡述，并對(duì)未來(lái)發(fā)展方向進(jìn)行展望。

圖1 國(guó)際熱核聚變實(shí)驗(yàn)堆及面向等離子體部件[17]Fig.1 Diagram of ITER and plasma facing components

1 鎢及其合金與異種材料焊接性分析

在核聚變堆領(lǐng)域，鎢及其合金與異種材料連接研究的熱點(diǎn)主要集中在鎢/奧氏體不銹鋼、鎢/RAFM鋼、鎢/銅等。表1為20℃純鎢與聚變堆中主要結(jié)構(gòu)鋼的熱物理性能以及力學(xué)性能。從表中可以看出，純鎢與奧氏體不銹鋼、RAFM鋼、無(wú)氧銅和CuZrCr的熔點(diǎn)和物理性能差異較大。

表1 20℃純鎢與異種材料的熱物理性能及力學(xué)性能Tab.1 Thermal physical and mechanical properties of pure tungsten and dissimilar material at 20°C

采用熔焊連接鎢/鋼時(shí)，在焊接過(guò)程中易生成金屬間化合物。鎢與鐵易生成FeW、Fe2W金屬間化合物，與碳生成金屬碳化物，這些因素致使接頭脆性增加，造成連接接頭或界面的開裂，嚴(yán)重降低連接接頭的強(qiáng)度[22-26]。因此，鎢/鋼的連接主要通過(guò)在鎢與鋼的界面直接添加中間層以減少界面收縮應(yīng)力，降低因物理性能差異較大帶來(lái)的殘余應(yīng)力和金屬間化合物的產(chǎn)生[27-31]。

鎢和銅兩種材料的連接與鎢和鋼一樣存在著熔點(diǎn)差異較大的特點(diǎn)，且鎢和銅互不相溶，目前鎢/銅材料的連接技術(shù)主要采用擴(kuò)散焊、釬焊、激光選區(qū)沉積、熔煉等方法。

2 鎢與異種材料連接

2.1 釬 焊

釬焊是在低于母材熔點(diǎn)、高于釬料熔點(diǎn)的某一溫度下加熱母材，通過(guò)液態(tài)釬料在母材表面或間隙中潤(rùn)濕和毛細(xì)作用，最終凝固結(jié)晶成釬縫，從而實(shí)現(xiàn)原子間的連接工藝。釬焊過(guò)程是一個(gè)復(fù)雜的綜合作用的過(guò)程，釬焊過(guò)程中存在著與固相、液相、氣相進(jìn)行的還原和分解，潤(rùn)濕和毛細(xì)作用等[32-35]。

在鎢/鋼的釬焊中，常用真空釬焊設(shè)備來(lái)進(jìn)行加工，真空釬焊相比較其他釬焊方法具有加熱均勻、熱應(yīng)力小、釬焊效率高等優(yōu)點(diǎn)。鎢/鋼真空釬焊前一般需對(duì)母材進(jìn)行化學(xué)清洗，對(duì)鋼進(jìn)行鍍層或采用多層過(guò)渡金屬以減少釬焊界面應(yīng)力，增加鎢/鋼的接合率[36]。國(guó)內(nèi)外研究人員對(duì)鎢與異種材料的釬焊研究主要集中在選擇不同基體釬料的、中間過(guò)渡層的選擇以及接頭界面應(yīng)力等方面。

Peng等[37]使用Cu-22TiH2釬料對(duì)W/CuZrCr和W/SS301進(jìn)行釬焊，微觀組織顯示銅基釬料與基體材料結(jié)合良好。在W/Cu-22TiH2界面上發(fā)生了微小的相互擴(kuò)散，在W/CuZrCr釬縫主要由銅基固溶體和Ti-Cu的金屬間化合物組成。在W/SS301接頭中發(fā)現(xiàn)釬料中的Ti與SS301中的Fe元素發(fā)生反應(yīng)，形成了Fe2Ti反應(yīng)層，在反應(yīng)層與SS301之間存在σ相擴(kuò)散層。通過(guò)測(cè)試W/CuZrCr和W/SS301剪切強(qiáng)度分別達(dá)到了96±18 MPa和98±21 MPa。

Liu等[38]使用鉭和銅作為過(guò)渡層，研究鎳基非晶釬料對(duì)鎢和鋼（Fe-17Cr-0.1C，質(zhì)量分?jǐn)?shù)）釬焊性能，結(jié)果表明在1 050℃，1 h下采用鉭和銅兩種中間層均可以實(shí)現(xiàn)鎢和鋼的可靠連接。通過(guò)有限元分析表明在鎢基體的殘余應(yīng)力最大，銅過(guò)渡層在釬焊溫度冷卻至室溫過(guò)程中相比較鉭可更有效地降低鎢基體中的殘余應(yīng)力，鎢/鉭/鋼和鎢/銅/鋼釬焊接頭的范式等效應(yīng)力（Von Mises Stress）云圖見圖2所示。

圖2 鎢/鉭/鋼接頭和鎢/銅/鋼的Von Mises應(yīng)力分布云圖[38]Fig.2 Von Mises stress distribution clouds for W/Ta/steel joint and W/Cu/steel

2.2 擴(kuò)散連接

擴(kuò)散焊或稱擴(kuò)散連接是在一定的溫度和壓力下使待焊表面相互接觸，通過(guò)微觀塑性變形或通過(guò)在待焊表面產(chǎn)生微量液相擴(kuò)大待焊表面的接觸面積，經(jīng)較長(zhǎng)時(shí)間實(shí)現(xiàn)原子間的結(jié)合[39-40]，金屬擴(kuò)散焊模型如圖3所示。

圖3 金屬擴(kuò)散焊模型[43]Fig.3 Metal diffusion welding model

擴(kuò)散連接發(fā)展至今，已出現(xiàn)了多種擴(kuò)散連接類別和方法。擴(kuò)散焊按照被焊材料的組合方式分為無(wú)中間層擴(kuò)散焊和加中間層擴(kuò)散焊；按照焊接過(guò)程中接頭區(qū)材料是否出現(xiàn)液相分為固相擴(kuò)散焊和液相擴(kuò)散焊[40-41]。同質(zhì)材料擴(kuò)散焊焊接接頭的成分、組織與母材基本一致。異種材料擴(kuò)散焊由于材料的熱物理性能不同在界面處易產(chǎn)生空洞[42-43]。異種材料在結(jié)合面上可能會(huì)產(chǎn)生低熔點(diǎn)共晶組織或形成脆性金屬間化合物。一般在難熔材料金屬的異種材料連接可在被焊材料之間加入一層中間層，可解決材料冶金不相容的問(wèn)題。固相擴(kuò)散焊是目前常用的擴(kuò)散焊方法，在焊接過(guò)程中母材及中間過(guò)渡層均不發(fā)生熔化。液相擴(kuò)散焊在焊接過(guò)程中接頭處短時(shí)會(huì)出現(xiàn)微量的液相，產(chǎn)生的液相可有助于改善擴(kuò)散界面[44-47]。液相擴(kuò)散可以通過(guò)異種材料間的共晶反應(yīng)進(jìn)行，液相總量可通過(guò)中間層厚度控制進(jìn)行瞬間液相擴(kuò)散，也可通過(guò)添加特殊釬料作為中間層。擴(kuò)散焊與其他焊接方法相比具有無(wú)熱影響區(qū)、工藝參數(shù)易于控制、易實(shí)現(xiàn)大面積接頭的連接、宏觀塑性變形小以及適合焊接其他難于焊接的工件和材料等優(yōu)點(diǎn)，成為核聚變領(lǐng)域中異種材料連接領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)鎢與異種材料擴(kuò)散連接技術(shù)主要為熱等靜壓（Hot Isostatic Pressing，HIP）[44-45,48]。

熱等靜壓工藝是一種以氮?dú)饣驓鍤獾榷栊詺怏w為壓力傳遞介質(zhì)，將制件放置于密閉的容器之中，高溫高壓的作用下，使制品得以燒結(jié)、致密化、實(shí)現(xiàn)擴(kuò)散連接等。自1965年美國(guó)Battelle研究所第一臺(tái)熱等靜壓機(jī)問(wèn)世以來(lái)，熱等靜壓機(jī)經(jīng)過(guò)50多年的發(fā)展現(xiàn)已日臻成熟。熱等靜壓設(shè)備主要有機(jī)架、高壓容器、加熱系統(tǒng)、氣體壓縮機(jī)、真空泵、氣源系統(tǒng)、冷卻循環(huán)系統(tǒng)和計(jì)算機(jī)控制系統(tǒng)組成，如圖4所示。熱等靜壓系統(tǒng)中的高壓容器是整個(gè)設(shè)備最關(guān)鍵的裝置，在熱等靜壓過(guò)程中需要承載超高溫和超高壓。早期美國(guó)的Avure Technologies公司現(xiàn)在的Quintus Technologies公司最早使用預(yù)應(yīng)力鋼絲纏繞技術(shù)制造高壓筒體和機(jī)架，筒體和機(jī)架所需要的壓應(yīng)力通過(guò)計(jì)算獲得，即使設(shè)備處于最大工作壓力、最大工作溫度下，工作缸始終處于壓應(yīng)力狀態(tài)。這種設(shè)計(jì)理念使得設(shè)備結(jié)構(gòu)緊湊、安全可靠，也推動(dòng)了熱等靜壓技術(shù)的廣泛應(yīng)用[47-50]。

圖4 熱等靜壓設(shè)備系統(tǒng)示意圖[49]Fig.4 Diagram of the HIP system

目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)采用熱等靜壓技術(shù)實(shí)現(xiàn)鎢與異種材料的連接進(jìn)行大量的研究。研究主要聚焦通過(guò)添加中間應(yīng)力緩釋層來(lái)降低鎢與異種材料的界面應(yīng)力、減少產(chǎn)生金屬間化合物的生成。王欽等[51]采用熱等靜壓技術(shù)在940℃、120 MPa壓力下作用 2 h，制備出 W/Tu1/CuCrZr、W/PVD40 μm-Cu/CuCrZr和 W/CuCrZr等不同焊接接頭。結(jié)果表明通過(guò)熱等靜壓擴(kuò)散技術(shù)3種焊接接頭都具有良好的焊接界面，結(jié)合界面良好，均未發(fā)現(xiàn)有未焊合宏觀缺陷，在W/CuCrZr焊接界面處發(fā)現(xiàn)有微裂紋，如圖5所示。剪切測(cè)試結(jié)果顯示W(wǎng)/CuCrZr焊接接頭強(qiáng)度最高，加入過(guò)渡層的鎢銅合金模塊剪切性能有所下降。

圖5 不同模塊焊接界面情況[51]Fig.5 Different joints welding interface situation

大量研究表明，在鎢和鋼之間添加銅、鎳過(guò)渡層，可使鎢和鋼之間具有良好的可焊性，但是在800℃以上鎢和鋼會(huì)形成脆硬相，導(dǎo)致界面開裂、脫落。Wang等人[52]為提高鎢和鋼的界面強(qiáng)度，在900℃、150 MPa的工作壓力條件下，在鎢和RAFM鋼之間采用Ti+Ni、Ni+Ti+Ni、Cu+Ni的多層過(guò)渡復(fù)合的方式進(jìn)行熱等靜壓。研究表明采用鎳層可以有效抑制Ti-Fe脆硬相的產(chǎn)生，但是接頭中的TiNi、Ti2Ni、TiNi3、Ni4W等金屬間化合物削弱了接頭的結(jié)合強(qiáng)度。采用W/Cu/Ni/RAFM的方式避免金屬間化合物的產(chǎn)生，剪切強(qiáng)度最高可達(dá)185 MPa，見圖6所示。

圖6 W/不同中間層/RAFM接頭和W/Cu/Ni/RAFM剪切強(qiáng)度[52]Fig.6 Strength of W/different interlayer/RAFM joints Maximum joint shear strength of W/Cu/Ni/RAFM

Cai等[53]以鈦和銅為中間層對(duì)W/P91進(jìn)行擴(kuò)散連接，研究發(fā)現(xiàn)在850～950℃，1 h條件，在接頭擴(kuò)散區(qū)發(fā)現(xiàn)了Ti2Cu、TiCu、Ti3Cu4和TiCu4等金屬間化合物的產(chǎn)生，當(dāng)提高擴(kuò)散溫度在1 000～1 050℃時(shí)，檢測(cè)有Ti2Cu的產(chǎn)生。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，隨著金屬間化合物的減少，接頭強(qiáng)度得到大幅度的提高，從178 MPa（850℃）提高到323 MPa（1 050℃）。

2.3 激光熔化沉積

激光熔化沉積（Laser Metal Deposition，LMD）技術(shù)因其可制造復(fù)雜幾何形狀零件的能力而極具有吸引力。激光熔化沉積是以快速凝固激光材料制備加工技術(shù)為核心，利用快速原型制造技術(shù)無(wú)任何模具、工裝的條件下可快速成型為任意形狀零件。通過(guò)計(jì)算機(jī)系統(tǒng)對(duì)金屬零件模型離散切片，通過(guò)激光束能量熔化逐層累積，制備出組織細(xì)小致密、成分均勻、性能優(yōu)良的部件。近年來(lái)激光熔化沉積材料制備與成型技術(shù)在航空航天、特種高溫耐蝕涂層新材料的合成與制備、金屬材料部件表面改性、難熔金屬材料制備與近凈成形等方面發(fā)展迅速[54-56]。

Guo等[57]在激光功率250～450 W，掃描速度200～500 mm/s工藝條件下，通過(guò)激光熔化沉積技術(shù)在奧氏體不銹鋼304L上對(duì)鎢粉進(jìn)行直接熔敷試驗(yàn)。研究表明在低功率激光下不利于鎢粉的冶金結(jié)合，反之在450 W高功率激光有利于鎢粉熔化、熔池的擴(kuò)散，冶金結(jié)合良好。在高功率激光下在沉積過(guò)程中材料表面會(huì)出現(xiàn)金屬蒸發(fā)造成空洞，在激光光斑邊緣區(qū)域因殘余應(yīng)力分布不均勻，造成裂紋。張?jiān)撇┑萚58]人采用選區(qū)激光熔化（Selective Laser Melting，SLM）對(duì)純W/SS310S在激光功率為1 600 W、工作距離15 mm，掃描速度為400 mm/min的條下進(jìn)行激光熔化沉積。結(jié)果表明沉積層中存在未熔化的鎢顆粒，存在重新凝固的純鎢和Fe7W6富鎢組織，制備的沉積層中未發(fā)現(xiàn)有氣孔和裂紋生成，所使用的SLM軌跡掃描過(guò)程及系統(tǒng)如圖7和圖8所示。

圖7 SLM軌跡掃描過(guò)程[58]Fig.7 Scanning tracks of SLM process

圖8 選區(qū)激光熔化沉積系統(tǒng)示意圖[58]Fig.8 Diagram of selective laser melting deposition system

2.4 其他連接技術(shù)

除了以上介紹的連接技術(shù)外，國(guó)內(nèi)外研究人員還采用爆炸焊、鑄造等方法實(shí)現(xiàn)了鎢與異種材料的連接。爆炸焊連接是利用由雷管、炸藥爆轟的能量，使被焊金屬面發(fā)生高速撞擊，在撞擊上造成塑性變形，形成冶金結(jié)合。趙慧[59]等采用爆炸焊實(shí)現(xiàn)了鎢與CuCrZr的連接，W/CuCrZr爆炸焊組配圖詳見圖9所示，研究表明在爆炸焊過(guò)程中鎢與銅兩種元素未發(fā)生元素?cái)U(kuò)散，從而避免了脆性相的產(chǎn)生。力學(xué)性能顯示鎢/銅復(fù)合材料抗拉強(qiáng)度與銅母材接近。D.V.Efremov研究所Nikolay Litunovsky等[60]采用熔鑄的方式實(shí)現(xiàn)了鎢與銅的連接，制備出W/Cu片并通過(guò)了ITER高熱負(fù)荷測(cè)試，用于ITER偏濾器的制造，W/Cu片生產(chǎn)制造流程見圖10所示。

圖9 爆炸焊接組配圖Fig.9 The sketch of explosive welding

圖10 W/Cu片生產(chǎn)流程[60]Fig.10 W/Cu tiles production rout

3 結(jié)論

實(shí)現(xiàn)鎢與異種材料的連接手段比較豐富，主要釬焊、擴(kuò)散焊、增材制造、鑄造、爆炸焊等技術(shù)。國(guó)內(nèi)外研究人員在釬焊和擴(kuò)散連接方面進(jìn)行了大量的研究，主要通過(guò)增加Ni、V、Cu、Ti單層或復(fù)合過(guò)渡層的方式來(lái)降低鎢/鋼，鎢/銅合金的界面殘余應(yīng)力、減少脆硬相產(chǎn)生，改變工藝參數(shù)等以提升接頭性能。在激光熔敷方面，目前研究還比較匱乏，仍需要進(jìn)一步研究。從目前來(lái)看，各種連接方法在工程應(yīng)用方面還有優(yōu)化的空間。如在釬焊連接技術(shù)方面，提高釬焊界面的釬合率、解決材料釬焊后力學(xué)性能下降的問(wèn)題；在擴(kuò)散焊方面要降低成本、控制擴(kuò)散焊過(guò)程的因高溫高壓產(chǎn)生變形問(wèn)題等；在激光熔敷方面還存在效率低、界面應(yīng)力分布不均勻等問(wèn)題。在鎢與異種材料的研究方面，可嘗試進(jìn)行多種焊接技術(shù)復(fù)合的方式來(lái)獲取更優(yōu)質(zhì)的連接接頭。如采在鎢面上激光熔敷一層過(guò)渡層再與其他金屬進(jìn)行釬焊或擴(kuò)散連接；鎢與異種材料真空釬焊后再采用熱等靜壓消除釬焊接頭中存在閉合未釬焊上的空隙；鎢在銅鑄造后采用熱等靜壓進(jìn)行再次熱壓以增強(qiáng)W/Cu結(jié)合力等。