各向同性介質(zhì)的三階極化率張量元分析

楊國霞，弓文平，劉大禾，石錦衛(wèi)

(北京師范大學(xué) 物理學(xué)系 應(yīng)用光學(xué)北京市重點實驗室，北京 100875)

非線性光學(xué)研究光與物質(zhì)的非線性相互作用及其所產(chǎn)生的各類非線性光學(xué)現(xiàn)象，是光學(xué)相關(guān)專業(yè)學(xué)生應(yīng)當(dāng)具備的基礎(chǔ)理論和專業(yè)知識. 極化率張量是非線性光學(xué)中最重要的物理量之一，物質(zhì)的空間對稱性導(dǎo)致一些極化率張量元為零，能大大簡化極化率的理論處理. 然而，從學(xué)生的角度，對稱性分析往往是學(xué)習(xí)的難點，特別是對于不具備群論基礎(chǔ)的學(xué)生. 從教學(xué)的角度，國內(nèi)外的非線性光學(xué)教材中，經(jīng)常直接照搬極化率張量對稱性分析結(jié)果，缺乏深刻的講解. 其中，各向同性介質(zhì)，特別是各向同性手性介質(zhì)的三階極化率張量元的對稱性分析就是一個典型的例子.

1 研究背景及問題描述

1.1 研究背景及意義

1.2 問題描述

三階電極化和電場的關(guān)系表達(dá)式為[3]

Pi(ωo+ωm+ωn)=

(1)

其中i、j、k、l代指每個場的任意一個笛卡爾坐標(biāo)分量x、y、z，簡并因子D表示3個輸入場頻率ωo、ωm、ωn的不同排列的數(shù)目.為書寫方便，用1、2、3分別代表x、y、z，并以i=1時為例來分析，其他類推.

2 基于級聯(lián)二階效應(yīng)的分析方法

由各向同性分布的手性分子組成的介質(zhì)沒有反演對稱中心，其所屬的對稱性類別可以用 ∞∞ 表示，即任意一個方向都是一條無窮重旋轉(zhuǎn)對稱軸C∞，但是不存在鏡面對稱，這樣的介質(zhì)具有6個非零的二階極化率張量元[4]，分別為

(2)

根據(jù)式(2)和級聯(lián)的二階效應(yīng)，即可分析各向同性手性介質(zhì)中的三階極化率張量.

為了描述方便，類比教材中的做法[3]，下面用Ej、Fk、Gl分別代表公式(1)中的Ej(ωo)、Ek(ωm)、El(ωn)，并將ωo、ωm、ωn重新記作ωE、ωF、ωG.若有偏振方向分別為1、2的輸入場E1、F2，將產(chǎn)生偏振方向為3的極化：

(3)

圖1 用級聯(lián)二階效應(yīng)理解的示意圖

圖2 “1122”的級聯(lián)二階效應(yīng)過程示意圖

(4)

(5)

圖3 “1111”的級聯(lián)二階效應(yīng)過程示意圖

3 對稱操作法分析三階極化率張量

對于各向同性介質(zhì)，三階極化率張量元是否存在，還可以用對稱操作進(jìn)行分析.例如，假設(shè)“1123”的三階效應(yīng)存在，則有

(6)

(7)

又因為旋轉(zhuǎn)前后，1′=-1，2′=2，3′=-3，所以

(8)

4 三階效應(yīng)對輸入場傳播方向的要求

在各向同性手性介質(zhì)中產(chǎn)生二階效應(yīng)，除了對輸入場偏振方向的要求外，還限制了兩輸入場的傳播方向不能共線[3,4]，根據(jù)下述分析，各向同性介質(zhì)中，三階效應(yīng)的產(chǎn)生不需要限制輸入場的傳播方向.

各向同性的介質(zhì)中，共有21個非零的三階極化率張量元，且只有3個張量元獨立[1-3,5]，現(xiàn)將其分別記作χA、χB和χC：

χA=yyzz=zzyy=zzxx=xxzz=xxyy=yyxx

(9)

χB=yzyz=zyzy=zxzx=xzxz=xyxy=yxyx

(10)

χC=yzzy=zyyz=zxxz=xzzx=xyyx=yxxy

(11)

xxxx=yyyy=zzzz=χA+χB+χC

(12)

所以，3個輸入場E、F、G將會產(chǎn)生電極化：

P(r,t)=ε0D[χA(F·G)E+χB(G·E)F+χC(E·F)G]

(13)

假設(shè)輸入場為線偏振光，并忽略偏振面由于光學(xué)活性產(chǎn)生的旋轉(zhuǎn)，當(dāng)3個輸入場E、F和G的傳播方向共面時，定義該平面為相互作用平面(the plane of interaction，簡稱IP)，將各輸入場分解到IP面內(nèi)和垂直于IP面兩個方向：

E=(E‖+E⊥)ei(ωEt-kE·r)+c.c.

(14)

F=(F‖+F⊥)ei(ωFt-kF·r)+c.c.

(15)

G=(G‖+G⊥)ei(ωGt-kG·r)+c.c.

(16)

其中，下標(biāo)‖表示在IP面內(nèi)的分量，下標(biāo)⊥表示垂直于IP面的分量.

不失一般性地，將三個輸入場的傳播方向固定于笛卡爾坐標(biāo)系中的xz平面，其中kE沿z方向，kF與kE的夾角為θ1，kG與kE的夾角為θ2，則產(chǎn)生的電極化中，頻率為ωE+ωF+ωG的部分為

(17)

其中

P1=ε0D{χAE‖[F‖G‖cos(θ1-θ2)+F⊥G⊥]+

χBF‖cosθ1(E‖G‖cosθ2+E⊥G⊥)+

χCG‖cosθ2(E‖F(xiàn)‖cosθ1+E⊥F⊥)}

(18)

P2=-ε0D{χAE⊥[F‖G‖cos(θ1-θ2)+F⊥G⊥]+

χBF⊥(E‖G‖cosθ2+E⊥G⊥)+

χCG⊥(E‖F(xiàn)‖cosθ1+E⊥F⊥)}

(19)

P3=-ε0D[χBF‖sinθ1(E‖G‖cosθ2+E⊥G⊥)-

χCG‖sinθ2(E‖F(xiàn)‖cosθ1+E⊥F⊥)]

(20)

式中的E‖=|E‖|，F(xiàn)‖=|F‖|，G‖=|G‖|，E⊥=|E⊥|，F(xiàn)⊥=|F⊥|，G⊥=|G⊥|.

為分析所產(chǎn)生的極化是否受輸入場傳播方向的限制，只寫出P+(r,t)的橫向分量，因為縱向分量不能耦合到頻率為(ωE+ωF+ωG)的場中.P+(r,t)的橫向分量即垂直于k+=kE+kF+kG的部分為

P+trans(r,t)=(P‖+P⊥)ei[(ωE+ωF+ωG)t-(kE+kF+kG)·r]

(21)

式中的P‖指P+trans(r,t)位于IP面內(nèi)的分量，P⊥指P+trans(r,t)垂直于IP面的分量，它們的大小分別為

(22)

P⊥=P2

(23)

其中P1、P2和P3由式(18)—式(20)給出.

由式(18)—式(23)可知，只要輸入場E、F和G滿足偏振方向的限制，則無論夾角θ1、θ2為何值，所產(chǎn)生的電極化P+(r,t)就總含有橫向分量，即各向同性介質(zhì)中三階效應(yīng)的產(chǎn)生，對輸入場傳播方向無限制.

上述分析是基于3個輸入場共面的情況，原則上也可以推廣到非共面的情況，但是太過于繁瑣，本文不再贅述.

其實，根據(jù)公式(13)可以直接進(jìn)行分析，由于電極化P可以和E、F、G中的任意一個輸入場平行，能量守恒和動量守恒總能同時得到滿足，對輸入場的傳播方向kE、kF和kG也就沒有限制，這一點和各向同性手性介質(zhì)的二階效應(yīng)完全不同.

5 結(jié)論

本文提出了一種級聯(lián)的二階效應(yīng)方法，可對各向同性介質(zhì)，特別是各向同性手性介質(zhì)中的三階極化率張量元是否非零進(jìn)行快速判斷，并能使學(xué)生獲得簡單、直觀的理解.本文同樣提供了對稱操作法的分析思路，但在判斷某三階極化率張量元確為非零時，級聯(lián)二階效應(yīng)方法表現(xiàn)出優(yōu)越性.非線性效應(yīng)的產(chǎn)生，除了要求輸入場具有一定的偏振方向組合外，輸入場的傳播方向也同樣重要，本文將各向同性介質(zhì)中所有非零的三階極化統(tǒng)一于一個矢量表達(dá)式，進(jìn)而分析了三階效應(yīng)產(chǎn)生對輸入場傳播方向的要求，這對于相關(guān)的教學(xué)科研具有指導(dǎo)意義.