基于多體經典軌跡蒙特卡羅方法的H+,Li3+,Be4+,O7+與He 原子電荷交換過程*

李國壯 張晟 焦志宏 李新霞

1)(南華大學核科學技術學院,衡陽 421001)

2)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

3)(西北師范大學物理與電子工程學院,蘭州 730030)

4)(先進能源科學與技術廣東省實驗室,惠州 516003)

經典軌跡蒙特卡羅(CTMC)方法是研究離子-原子碰撞系統(tǒng)電荷交換過程的常用方法,廣泛應用于天體物理以及實驗室等離子體環(huán)境下重粒子碰撞過程的研究.本文利用四體碰撞模型(4-CTMC)研究了包括兩個束縛電子的四體碰撞過程,通過數(shù)值求解四體碰撞系統(tǒng)的哈密頓運動方程,計算了高電荷態(tài)入射離子(Li3+,Be4+和O7+)同氦原子在大能量范圍的單、雙電子電離和俘獲截面.H++He 碰撞截面的計算中,在50—200 keV/amu的入射能區(qū),4-CTMC 的結果幾乎重復了實驗結果.在高電荷態(tài)入射情形下,4-CTMC 計算的單電子電離和俘獲截面值相較于三體碰撞模型(3-CTMC)在100—500 keV/amu 的入射能區(qū)內與實驗符合更好.盡管4-CTMC 和3-CTMC 忽略了電子關聯(lián),均高估了雙電子電離和俘獲截面(與實驗值相比),但4-CTMC 的結果更接近實驗.

1 引言

中高能區(qū)域(碰撞能:幾十keV/amu—百keV/amu)重粒子碰撞的各種反應通道截面對于天體物理[1,2]、受控熱核聚變[3,4]、高能量密度物理實驗[5,6]以及重離子治療[7-9]都有十分重要的意義.重粒子碰撞的常用理論模型主要包括平面波玻恩近似(plane-wave Born approximation,PWBA)[10,11]、連續(xù)扭曲波 (continuum distorted wave,CDW)近似[12,13]、原子軌道緊耦合(atomic-orbital close-coupling,AOCC)方法[14]、分子軌道緊耦合(molecular-orbital close-coupling,MOCC)方法[15,16]、含時密度泛函方法(time-dependent density functional theory,TDDFT)[17,18]和經典軌跡蒙特卡羅(classical trajectory Monte Carlo,CTMC)方法[19]等.PWBA 和CDW 方法基于確定反應通道的電子初末態(tài)波函數(shù)計算該通道的截面,因此不能同時給出不同反應通道的截面,這不利于多通道問題的分析.TDDFT 通過完全求解時間依賴的電子密度給出不同反應通道的截面,對計算精度要求很高.半經典的軌道緊耦合方法中,MOCC 方法常用于低能(＜1 keV/amu)離子-分子碰撞問題,AOCC(MOCC)方法的主要優(yōu)勢在于能夠清晰地展示各原子態(tài)(分子態(tài))之間的躍遷過程.如果不關注各態(tài)之間的激發(fā)或者退激發(fā)過程,利用經典的CTMC方法計算電離和俘獲截面具有計算效率高、容易擴展到多電子體系的優(yōu)勢[20,21].當入射離子為高電荷態(tài)離子時,三體碰撞模型(3-CTMC)由于使用類氫模型代替雙電子體系而容易在低能區(qū)域(＜100 keV/amu)高估電離和俘獲截面[22,23],特別當電離截面與俘獲截面相差5 倍時,計算結果同實驗值有較大偏差[24].顯然在雙電子體系靶的碰撞研究中應該選擇四體碰撞模型(4-CTMC).Kirschbaum和Wilets[25]提出含有海森伯不確定原理和泡利不相容原理的Kirschbaum-Wilets CTMC (KWCTMC)模型,可有效地避免雙電子體系下的經典自電離.Olson 等[26]在高電荷態(tài)離子入射情形下忽略了雙電子系統(tǒng)的電子間相互作用,利用Born原子模型研究了電荷交換過程.Frémont[27,28]利用KW-CTMC 模型計算了3.6 MeV 下的Au53+同He 的雙微分截面.Bachi 和Otranto[29]研究了50—300 keV 能量區(qū)間的H+同He 原子碰撞體系中電子間相互作用對截面的影響.Jorge 等[30]提出switching CTMC (S-CTMC)方法研究了20—200 keV能量區(qū)間穩(wěn)定負氫離子的形成.在S-CTMC 方法中,當靶電子和炮彈的電子束縛于同一原子時,四體模型轉換成三體模型計算,而有電子電離或俘獲時,則轉換回四體模型.當前的研究主要集中在幾百keV 的入射能量區(qū)間內,還未見有對較大入射能量區(qū)間(0.1—5 MeV)碰撞過程的研究.高電荷態(tài)的碰撞過程在可控熱核聚變或者天體物理研究中具有重要意義:如托克馬克裝置第一壁材中被化學腐蝕而完全剝離的鋰和鈹離子[31,32]與等離子體芯部He 原子碰撞的電荷交換過程[4,33],O7+射線同木星大氣中He 原子碰撞形成的極光現(xiàn)象[34].

本文基于4-CTMC 模型描述了包含有兩個束縛電子的四體碰撞過程,以質子、高電荷態(tài)入射離子(Li3+,Be4+和O7+)同He 原子的碰撞體系為例,研究了在較大入射能量區(qū)間(0.1—5 MeV)下的作用截面.在我們的程序中,分別對靶原子的兩個束縛電子進行逐步判斷是否電離,以更新靶核對電子的感應電荷.在計算過程中為了保證計算精度同時節(jié)省計算時間,給出了最優(yōu)的入射離子釋放距離和結束判據距離.在低電荷態(tài)入射離子的計算案例中(質子入射),低于200 keV/amu 能量區(qū)間內,4-CTMC 計算的單電離截面更接近實驗值,原因在于4-CTMC 可以更新靶核感應電荷,因此計算結果也更接近實驗值.在高電荷態(tài)入射離子的計算案例中(Li3+和Be4+入射),在較大能量區(qū)間(100—800 keV/amu)內4-CTMC 計算的單電子電離和俘獲截面同實驗值符合很好.在雙電子電離和俘獲截面的計算中,高能區(qū)的結果接近實驗值.整體上,4-CTMC 比3-CTMC 表現(xiàn)更好,原因在于4-CT MC 模型在避免了經典自電離的同時,對包含有兩個束縛電子的四體碰撞系統(tǒng)哈密頓運動方程求解.

2 理論模型

如圖1 所示,四體碰撞過程要同時確定入射離子、靶核以及兩個束縛電子的位置和動量.

圖1 四體碰撞系統(tǒng)示意圖Fig.1.Four-body collision system.

位置和動量可通過哈密頓運動方程確定:

式中,(Q1,Q2,Q3)表示入射離子A 的位置坐標;(Q4,Q5,Q6)表示靶核B 的位置坐標;(Q7,Q8,Q9)表示軌道電子C 的位置坐標;(Q10,Q11,Q12)表示軌道電子D 的位置坐標,Pj(j=1,2,···,12)為對應的動量.四體碰撞系統(tǒng)的哈密頓量H表示為

(2)式前4 項為入射離子、靶核和兩個束縛電子的動能項,后5 項分別為入射離子與靶核、入射離子與電子以及靶核與電子的相互作用項.在碰撞過程中忽略了電子-電子的相互作用,在初始狀態(tài)中通過中心場近似的屏蔽因子引入[21,26].PA,PB,PC和PD分別表示在實驗室坐標系下入射離子、靶核以及兩個束縛電子的動量,RAB,RAC,RAD,RBC和RBD表示入射離子、靶核同兩個束縛電子之間的距離.

在計算中首先要確定束縛電子的初始狀態(tài),在經典框架下描述束縛電子的初始空間分布和動量分布可以采用Reinhold 和Falcón[21]提出的微正則系綜的方法:

式中,(x,y,z)表示束縛電子的空間位置;(px,py,pz)表示束縛電子的動量,V(r)和E分別表示相互作用項和電離能.電子初始空間分布和動量分布由6 個隨機值r,vr,vp,ω,φr和φp確定,其中r由定積分關系式(4)抽樣得到.

碰撞結束時的位置和動量由兩處結束判據確定,第一處設置在發(fā)生碰撞后略大于釋放距離的位置,通常為(10Z+5)a0,Z為入射離子電荷量,a0為玻爾半徑,當軌道電子被俘獲或者激發(fā),該軌跡停止計算,若發(fā)生電離,則在1000Za0處進行第二次結束判據,判斷被電離的電子是否再次被入射離子或者靶核俘獲.束縛電子終態(tài)的判斷由相對能量確定,EBC和EBD分別表示電子C 和D 相對于靶核的能量,EAC和EAD分別表示電子C 和D 相對于入射離子的能量,具體判斷方法如表1 所列.

表1 4-CTMC 程序中反應類型判據方法Table 1.Criteria followed for the determination of reactions in 4-CTMC method.

當入射離子是高電荷態(tài)的離子,碰撞參數(shù)較低,且入射離子能量較低時,反應截面相對較高,這時要保留量子干涉效應,而入射離子為高電荷態(tài)時,這一特性會顯著增加[24],反應概率需要指數(shù)近似方法修正:

式中,p(b)表示統(tǒng)計得到的反應概率,是關于碰撞參數(shù)的函數(shù);P(b)是指數(shù)近似后的反應概率;n為靶子的軌道電子數(shù),例如當靶子為氦原子,則n為2.這時,總反應截面σ通過對與碰撞參數(shù)b相對應的反應概率P(b)積分得到:

為了保證計算精度同時考慮到計算成本,程序計算的軌跡總數(shù)應保證不確定度小于15%[20]:

式中,QR是某一反應的反應截面;N和NR分別表示總計算軌跡數(shù)和某一反應對應的事例數(shù),這里5000 條計算軌跡可滿足計算精度要求.

3 計算結果及分析

3.1 H+同He 原子的電荷交換過程計算結果

首先展示了低電荷態(tài)入射離子(質子)的碰撞案例,分別用3-CTMC 和4-CTMC 方法計算了質子同氦原子的單電子電離和俘獲截面,實驗數(shù)據來自于文獻[35].計算過程中,入射離子釋放距離RA設置為10a0,時間步長dh設置為1.0×10—5,結束判據距離設置為1000a0.圖2(a)顯示了兩種模型下的單電子電離截面計算結果,同Shah 等[35]的實驗結果以及Reinhold 等[21]的計算結果進行了比較,發(fā)現(xiàn)在50—200 keV 的入射粒子能量區(qū)間,4-CTMC 程序的計算結果相較于3-CTMC 程序和Reinhold 等的計算結果更接近實驗結果.在200—1000 keV 的能量區(qū)間,兩種計算模型同Reinhold 等的計算結果差別不大,但均略小于實驗結果,這里考慮的原因可能是高入射能量對應的電離截面較小,需要更多的計算樣本數(shù).圖2(b)顯示了兩種模型下的單電子俘獲截面計算結果和實驗結果,在80—150 keV 的入射粒子能量區(qū)間,兩種計算模型的單電子俘獲截面的計算結果同實驗符合較好,在150—250 keV 能量區(qū)間,3-CTMC程序的結果略低于實驗值,原因可能由于三體碰撞系統(tǒng)計算作用截面時,若俘獲截面同電離截面相差一個量級,會存在一定誤差[24].

圖2 (a)H++He 單電子電離截面;(b)H++He 單電子俘獲截面Fig.2.The H++He total cross section for (a)single ionization and (b)electron capture as a function of the projectile energy.

另外,質子算例的計算結果顯示,當相應的反應截面低于5×10—17cm2時,計算值相較于實驗值偏低,考慮的原因是在某一能量區(qū)間,相應反應類型對應的事例數(shù)較少,處于競爭關系下的其他反應類型對應事例數(shù)較多,因此出現(xiàn)了統(tǒng)計偏差,可通過增加計算軌跡數(shù)提高計算準確度,但相應會增加計算時間,如何提高計算速度同時保證準確度,這將是我們今后改進4-CTMC 程序的主要方向.

圖3 展示了分別利用3-CTMC 和4-CTMC程序計算得到的質子同氦原子的雙電離截面,實驗數(shù)據來自文獻[35],紅色虛線是Reinhold 等[21]的計算結果.結果顯示,對于雙電子電離過程,由于4-CTMC 對電離過程進行了類似分步電離的處理,在計算中每步計算結束對束縛電子判斷是否電離,進而更新靶核對另一電子的感應電荷,因此4-CT MC 計算結果更接近實驗值.產生偏差的原因在于將雙電子電離過程分離處理,低估了靶核對于軌道電子的束縛,此外未考慮電子間相互作用,從而忽略了如電子發(fā)射這類電子間相互作用導致的機制.

圖3 H++He 雙電子電離截面Fig.3.The H++He total cross section for double ionization.

3.2 高電荷態(tài)入射離子同He 原子的電荷交換過程計算結果

接下來展示了高電荷態(tài)入射離子的碰撞案例,利用3-CTMC 和4-CTMC 程序計算了全剝離鋰離子與氦原子的單電子電離和俘獲截面,如圖4(a)和圖4(b)所示.計算過程中,入射離子釋放距離RA設置為30a0,時間步長dh設置為1.0×10—5,結束判據距離設置為3000a0.值得一提的是,全剝離的鋰離子相較于質子有較高的電荷態(tài),為了避免入射離子釋放距離過小而擾動束縛電子的初始狀態(tài),入射離子的釋放距離選取為10Za0[20],Z為入射離子電荷量.也有文獻提出為了忽略入射離子的初始擾動,釋放距離至少為4 倍的最大碰撞參數(shù)[8].以全剝離鋰離子與氦原子的碰撞體系為例,最大碰撞參數(shù)為5a0,則相應的釋放距離至少為20a0.這里采取第一種方式選取釋放距離為10Za0(即30a0)來避免入射離子擾動.此外在碰撞系統(tǒng)的初態(tài)確定階段,入射離子釋放距離不宜過大,首先會增加計算成本,其次過大的釋放距離,將延長整個碰撞過程的持續(xù)時間,從而放大了束縛電子在軌道上受到的擾動[19].圖4 中實驗值來自Pivovar 等[36]以及Santanna 等[37]的測量結果(較高能量部分(＞2 MeV)來自文獻[37]),3-CTMC 方法在1.5—6.0 MeV 的能量區(qū)間略高于實驗值,4-CTMC 計算結果同實驗符合更好.4-CTMC 方法的計算結果相較于3-CTMC 方法更接近實驗結果.

圖4 (a)Li3++He 單電子電離截面;(b)Li3++He 單電子俘獲截面Fig.4.The Li3++He total cross section for (a)single ionization and (b)electron capture as a function of the projectile energy.

圖5(a)和圖5(b)分別顯示了全剝離鋰離子同氦原子的雙電離與雙俘獲截面,實驗數(shù)據來自文獻[37].計算結果顯示,類似質子的案例,對于雙電子過程,同實驗值仍有較大的偏差,但4-CTMC 方法相較于3-CTMC 方法更接近實驗結果.

圖5 (a)Li3++He 雙電子電離截面;(b)Li3++He 雙電子俘獲截面Fig.5.The Li3++He total cross section for (a)double ionization and (b)electron capture as a function of the projectile energy.

進一步計算了全剝離鈹離子與氦原子的單電子電離和俘獲截面,計算過程中,入射離子釋放距離RA設置為40a0,時間步長dh設置為1.0×10—5,結束判據距離設置為4000a0.圖6(a)顯示了3-CT MC 和4-CTMC 方法的單電子電離截面結果,目前缺少全剝離鈹離子的實驗結果,電離以及俘獲截面的對比結果來自Olson[24]的理論計算值,3-CT MC 方法的計算結果在2.0—4.5 MeV 的能量區(qū)間略高于4-CTMC 方法.圖6(b)顯示了相應的單電子俘獲截面計算結果,同樣地,4-CTMC 方法的計算結果更接近Olson[24]的理論計算值.

圖6 (a)Be4++He 單電子電離截面;(b)Be4++He 單電子俘獲截面Fig.6.The Be4++He total cross section for (a)single ionization and (b)electron capture as a function of the projectile energy.

圖7 顯示了分別利用3-CTMC 和4-CTMC程序計算得到的全剝離鈹離子同氦原子的雙電離與雙俘獲截面.計算結果顯示,對于雙電子過程,在較低能量區(qū)間,計算結果差別不大,在2.0—4.5 MeV 能量區(qū)間,4-CTMC 方法相較于3-CTMC方法計算值更低.

圖7 (a)Be4++He 雙電子電離截面;(b)Be4++He 雙電子俘獲截面Fig.7.The Be4++He total cross section for (a)double ionization and (b)electron capture as a function of the projectile energy.

最后,圖8 顯示了利用4-CTMC 所計算的氧離子(O7+)同氦原子碰撞體系的單、雙電離和俘獲截面,圖中SI,SC,DI 和DC 分別表示單電離、單俘獲、雙電離和雙俘獲.入射離子能量區(qū)間為0.8—7.2 MeV,在入射離子能量接近2 MeV 時,單電離截面超過單俘獲和雙俘獲截面,在入射離子能量接近2.5 MeV 時,雙電離截面超過單、雙俘獲截面,并且隨著入射離子能量逐漸增加,電荷交換過程將以電離過程為主,電子俘獲過程尤其雙電子俘獲所占份額將顯著下降.該碰撞體系下的預測結果有待實驗進一步驗證.

圖8 O7++He 碰撞體系的4-CTMC 計算結果Fig.8.The O7++He total cross section calculated by 4-CTMC.

4 結論

本文基于3-CTMC 方法,在碰撞體系中考慮兩個束縛電子,擴展得到了4-CTMC 程序,并分別用這兩種計算模型,計算了質子、高電荷態(tài)入射離子(Li3+,Be4+和O7+)同氦原子的電離和俘獲截面,當質子為入射離子時,在低于200 keV 的能量區(qū)間,4-CTMC 單電離計算結果更接近實驗值,而對于高電荷態(tài)的入射離子(Li3+和Be4+),在100—500 keV/amu 區(qū)間同實驗結果符合更好,原因在于4-CTMC 模型在避免了經典自電離的同時,考慮包含兩個束縛電子的四體碰撞系統(tǒng)哈密頓量,可以更精確地描述雙電子體系.對于上述的任何一個算例,4-CTMC 方法的計算時長均大于3-CTMC方法,在時間步長、結束判據距離等計算參數(shù)一致的情況下,4-CTMC 方法的計算時長要比3-CTMC方法超出約30%.需要指出的是,4-CTMC 和3-CT MC 會對四體碰撞過程的雙電子電離、俘獲截面整體高估,可能的原因是忽略了碰撞過程中電子間相互作用.下一步的工作中我們將考慮四體碰撞過程中的電子-電子間關聯(lián)效應[38].