豆丹丹
(核工業(yè)理化工程研究院,天津 300180)
多組分同位素分離級(jí)聯(lián)的計(jì)算從功能上看,可以分為兩類。一類是驗(yàn)證計(jì)算,即是對(duì)級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)和運(yùn)行參量已經(jīng)確定的級(jí)聯(lián)進(jìn)行計(jì)算,來驗(yàn)證理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)是否相符。另一類是設(shè)計(jì)計(jì)算,即是針對(duì)一定的分離任務(wù),確定級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)和運(yùn)行參量,使級(jí)聯(lián)最經(jīng)濟(jì)或者使目標(biāo)組分的產(chǎn)品豐度最高[1]。第一類問題一般用于實(shí)際工況核算中,通常是在各級(jí)流量相等的矩形級(jí)聯(lián)中完成,這種工況的核算相對(duì)計(jì)算難度小。但實(shí)際中,穩(wěn)定同位素分離級(jí)聯(lián)在運(yùn)行中長期處于水力學(xué)參數(shù)波動(dòng)的狀態(tài),而且外部因素也對(duì)其級(jí)聯(lián)狀態(tài)產(chǎn)生影響,如供料系數(shù)變化、供料干管阻力系數(shù)變化、級(jí)聯(lián)供取料流量變化、機(jī)器損機(jī)、堵塞等,這些波動(dòng)會(huì)影響級(jí)聯(lián)整體分離性能。因此在對(duì)實(shí)際工況核算、復(fù)驗(yàn)時(shí),需將外部條件納入考慮。
貧化64Zn可有效降低核電站一回路中放射性強(qiáng)度,目前離心分離是制備貧化64Zn的重要方法。在離心分離鋅同位素的過程中,級(jí)聯(lián)就出現(xiàn)了單機(jī)堵塞情況,級(jí)聯(lián)中幾臺(tái)機(jī)器變?yōu)閱喂闪?一端取料口堵塞),且不具備分離能力。這種情況的機(jī)器不僅會(huì)造成級(jí)聯(lián)各級(jí)流量的變化,而且進(jìn)入該機(jī)器供料流中的同位素豐度與該機(jī)器流入下一級(jí)的精料流中的豐度相同,出現(xiàn)的豐度混合損失,最終會(huì)影響級(jí)聯(lián)的分離性能,比直接損機(jī)情況更為復(fù)雜。為保證級(jí)聯(lián)的穩(wěn)定運(yùn)行和產(chǎn)品的同位素豐度,需要探究其對(duì)級(jí)聯(lián)的影響。本文主要針對(duì)實(shí)際級(jí)聯(lián)運(yùn)行過程中出現(xiàn)的機(jī)器堵塞具體情況,以謝全新等建立的矩形級(jí)聯(lián)模型[2-3]為基礎(chǔ),建立了各級(jí)流量不同的級(jí)聯(lián)模型,推導(dǎo)了分離設(shè)備出料口堵塞造成豐度混合損失的控制方程,控制方程同時(shí)考慮到級(jí)聯(lián)各級(jí)流量均不相等時(shí)基本全分離系數(shù)也不相等的情況。利用該級(jí)聯(lián)模型分析了機(jī)器堵塞對(duì)級(jí)聯(lián)分離同位素豐度的影響,為實(shí)際級(jí)聯(lián)的分析設(shè)計(jì)提供有效的方法。
實(shí)際中的級(jí)聯(lián)是雙管道的逆流型矩形級(jí)聯(lián),示意圖示于圖1。即將第s+1級(jí)的貧化流L″(s+1)送回到第s級(jí),與s-1級(jí)的濃縮流L′(s-1)混合,作為第s級(jí)的供料L(s)。第s級(jí)供料流、貧化流和濃縮流中的組分豐度分別用Ci(s),C″i(s)和C′i(s)來表示,其中i=1,…,m(m是同位素混合物的組分?jǐn)?shù))[2,4]。級(jí)聯(lián)具有三股外部流,即供料流F、精料流P、貧料流W,其組分豐度分別為CiF、CiP、CiW。N表示級(jí)聯(lián)的總級(jí)數(shù),在第f級(jí)供料。
在多組分同位素級(jí)聯(lián)理論中,通常定義第i組分對(duì)第j組分的相對(duì)分離系數(shù)為[5-6]:
(1)
qij可表示為[5-6]:
qij(s)=q0(s)Mj-Mi
(2)
其中q0為基本全分離系數(shù),隨著級(jí)聯(lián)級(jí)數(shù)的變化而變化,Mi、Mj為第i、j兩種組分的摩爾質(zhì)量。
圖1 逆流型類矩形級(jí)聯(lián)示意圖Fig.1 Scheme of a countercurrent square cascade
(3)
(4)
在各級(jí)流量不同的級(jí)聯(lián)中,每級(jí)L各不相同,記為L(s)。
假設(shè)級(jí)聯(lián)各級(jí)的相對(duì)全分離系數(shù)隨流量變化而變化,當(dāng)級(jí)聯(lián)穩(wěn)態(tài)運(yùn)行時(shí),第s級(jí)到精、貧取料級(jí)的質(zhì)量守恒方程以及組分質(zhì)量守恒方程如下,方程在文獻(xiàn)[7-8] 矩形級(jí)聯(lián)各級(jí)流量相等的公式基礎(chǔ)上,考慮了各級(jí)流量不等,基本全分離系數(shù)隨流量變化的情況。
在級(jí)聯(lián)貧化段,有:
L″(s+1)-L′(s)-W=0
(5)
L″(s+1)C″i(s+1)-L′(s)C′i(s)-WCiW=0
(6)
在級(jí)聯(lián)濃縮段,有:
L′(s)-L″(s+1)-P=0
(7)
L′(s)C′i(s)-L″(s+1)C″i(s+1)-PCiP=0
(8)
整個(gè)級(jí)聯(lián)的物質(zhì)守恒方程為:
F=P+W
(9)
FCiF=PCiP+WCiW
(10)
考慮到L′(s)=θsL,L″(s)=(1-θs)L,利用上述公式及各級(jí)組分守恒方程Ci=θC′i+(1-θ)C″i,且考慮到基本全分離系數(shù)隨流量的變化而變化,式(5)~(8)可轉(zhuǎn)換如下。
在級(jí)聯(lián)貧化段,有:
(11)
(12)
(13)
在級(jí)聯(lián)濃縮段,有:
(14)
(15)
(16)
若某級(jí)的部分單機(jī)出現(xiàn)堵塞,造成該單機(jī)變?yōu)閱喂闪?,則該級(jí)質(zhì)量守恒方程以及組分質(zhì)量守恒方程變化如下。
假定單機(jī)的分流比不變。設(shè)取料口出現(xiàn)堵塞的分離設(shè)備的級(jí)數(shù)為l,該級(jí)出現(xiàn)堵塞的機(jī)器n臺(tái)。若在級(jí)聯(lián)貧化段,
(17)
(18)
其中n0為每級(jí)的裝機(jī)量。
在級(jí)聯(lián)濃縮段,有:
(19)
L″(l+1)C″i(l+1)-PCiP=0
(20)
級(jí)質(zhì)量守恒和組分質(zhì)量守恒變化情況如圖2所示。
利用上述方法進(jìn)行變化,式(17)~(20)可變化如下。
在級(jí)聯(lián)貧化段l級(jí),有:
(21)
圖2 級(jí)質(zhì)量守恒和組分質(zhì)量守恒變化情況Fig.2 Changes of mass conservation and component mass conservation in stages
(22)
(23)
在級(jí)聯(lián)濃縮段,有:
(24)
(25)
(26)
為求解方程(11)~(14),需補(bǔ)充邊界條件:
(27)
以及某一級(jí)(通常為第一級(jí))的分流比:
θs0=給定
(28)
本文采用謝全新等提出的準(zhǔn)線性法[3]進(jìn)行求解。如果給定供料組分豐度CiF、流量L、供料量F,相對(duì)精料流量P/L(或相對(duì)貧料流量W/L)、級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)N、供料級(jí)f以及基本全分離系數(shù)q0(s),通過求解方程組,可以確定級(jí)聯(lián)的精料組分豐度CiP、貧料組分豐度CiW,級(jí)聯(lián)各級(jí)供料流、濃縮流和貧化流中的組分豐度Ci(s)、C′i(s)和C″i(s)以及級(jí)聯(lián)各級(jí)分流比θs。
利用準(zhǔn)線性化方法求解方程組(11)~(16),其本質(zhì)是通過前一次的迭代值來計(jì)算級(jí)聯(lián)方程組(12)、(14)中的非線性因子從而使其準(zhǔn)線性化,方程中的非線性項(xiàng)可表示為:
s=1,…,f-1
(29)
s=f,…,N
(30)
γ為當(dāng)前迭代次數(shù)。
本文以二乙基鋅為例,目標(biāo)組分64Zn,以天然二乙基鋅生產(chǎn)豐度1%以下64Zn,利用上述級(jí)聯(lián)模型模擬計(jì)算。其中天然二乙基鋅的各組分豐度CiF列于表1。
為獲取豐度1%以下64Zn,設(shè)計(jì)工況列于表2。
根據(jù)表3給出的模擬各級(jí)出現(xiàn)堵塞的機(jī)器情況,利用上述模型對(duì)級(jí)聯(lián)進(jìn)行模擬計(jì)算,最終理論模擬計(jì)算出的產(chǎn)品豐度列于表4。
表1 二乙基鋅同位素的天然豐度Table 1 Components and abundance of natural diethylzinc
表2 級(jí)聯(lián)分離鋅同位素實(shí)驗(yàn)實(shí)際工況Table 2 Actual working conditions of separation of zinc isotopes in cascade
表3 模擬算例級(jí)聯(lián)取料口堵塞的機(jī)器數(shù)量Table 3 The number of centrifuges with blocked scoop in cascade in the simulation example
表4 Zn同位素的豐度對(duì)比Table 4 Abundance comparison of zinc isotopes
從表4中可以看出,正常運(yùn)行產(chǎn)品中64Zn的豐度為0.500 4%,滿足設(shè)計(jì)要求,也就是64Zn的豐度在1%以下。但當(dāng)級(jí)聯(lián)運(yùn)行過程中分離設(shè)備取料口出現(xiàn)堵塞,最終計(jì)算得到的64Zn的豐度為0.931 5%,比正常運(yùn)行的豐度高??梢姡蛛x設(shè)備取料口堵塞會(huì)造成產(chǎn)品的豐度受到影響,有可能達(dá)不到設(shè)計(jì)要求。
圖3所示的為分別在設(shè)計(jì)條件下,正常運(yùn)行情況下,分離設(shè)備取料口堵塞情況下,級(jí)聯(lián)中流量的分布對(duì)比。從圖3中可以看出,正常運(yùn)行情況下,各級(jí)級(jí)聯(lián)的流量基本穩(wěn)定在設(shè)計(jì)工況下,級(jí)聯(lián)穩(wěn)定運(yùn)行。而當(dāng)分離設(shè)備取料口堵塞,分離設(shè)備變?yōu)閱喂闪骱螅捎诎l(fā)生故障的分離設(shè)備變?yōu)橐贿M(jìn)一出,破壞了級(jí)聯(lián)的穩(wěn)定運(yùn)行。而且從圖3中可以看出,級(jí)聯(lián)各級(jí)流量波動(dòng)較大(最大幅度達(dá)15%),且小于設(shè)計(jì)工況。
圖3 不同情況下的流量 在級(jí)聯(lián)中的分布(流量歸一化)Fig.3 Distribution of flow in cascade in different case (normalized flow)
圖4所示的為分別在設(shè)計(jì)條件下,正常運(yùn)行情況下,分離設(shè)備取料口堵塞的情況下,級(jí)聯(lián)中級(jí)間綜合分流比的分布對(duì)比。從圖4中可以看出,正常運(yùn)行情況下,各級(jí)級(jí)聯(lián)的流量基本穩(wěn)定在設(shè)計(jì)工況下,穩(wěn)定運(yùn)行。而分離設(shè)備取料口堵塞的情況下,雖然分流比也在設(shè)計(jì)工況上下波動(dòng),但其波動(dòng)范圍明顯變大,導(dǎo)致難以控制級(jí)聯(lián)穩(wěn)定運(yùn)行。
圖4 不同情況下的分流比在級(jí)聯(lián)中的分布Fig.4 Distribution of shunt ratio in cascade in different case
圖5選取了輕組分64Zn和重組分68Zn兩種組分,比較了在正常運(yùn)行過程中和分離設(shè)備取料口堵塞過程中豐度分布。
圖5 不同情況下的同位素豐度在級(jí)聯(lián)中的變化Fig.5 Variation of isotopic abundance in cascade in different cases
從圖5中可以看出,正常運(yùn)行過程中,在貧化段,重組分一直高于分離設(shè)備取料口堵塞的情況,輕組分一直低于該情況,在濃縮段(供料級(jí)為19級(jí)),正常運(yùn)行的重組分低于分離設(shè)備取料口堵塞的情況,輕組分高于該情況,也就是說正常運(yùn)行中,同位素得到了更徹底的分離。
從上述分析中可以看出,分離設(shè)備取料口堵塞一方面會(huì)破壞級(jí)聯(lián)的穩(wěn)定運(yùn)行,工況各級(jí)偏差較大,不利于級(jí)聯(lián)的控制與運(yùn)行,另一方面也會(huì)影響級(jí)聯(lián)的分離性能,最終影響產(chǎn)品的豐度。
針對(duì)級(jí)聯(lián)實(shí)際運(yùn)行過程中分離設(shè)備取料口出現(xiàn)堵塞的情況,本文建立了各級(jí)流量不等的級(jí)聯(lián)數(shù)學(xué)模型,首次模擬了不同級(jí)不同數(shù)量的分離設(shè)備出現(xiàn)堵塞的情況,并進(jìn)一步考慮到基本全分離系數(shù)的變化,推導(dǎo)了新的計(jì)算方程,并用準(zhǔn)線性法進(jìn)行了求解。得到以下結(jié)論。
1) 分離設(shè)備取料口堵塞將造成該設(shè)備由雙股流變?yōu)閱喂闪?,進(jìn)而破壞原級(jí)聯(lián)的穩(wěn)定性,導(dǎo)致各級(jí)流量和分流比出現(xiàn)波動(dòng),最大幅度可達(dá)15%。
2) 取料口發(fā)生堵塞將破化分離設(shè)備的分離能力,進(jìn)而加大該級(jí)的豐度混合損失,導(dǎo)致最終目標(biāo)產(chǎn)品貧化豐度由0.500 1%偏離至0.931 5%,大大降低了級(jí)聯(lián)的分離性能。