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    福州市臭氧污染特征及其與氣象因子的相關(guān)性研究

    2022-01-26 06:03:22龍小燕
    海峽科學(xué) 2021年11期
    關(guān)鍵詞:福州市氣壓臭氧

    龍小燕

    (福建省福州環(huán)境監(jiān)測中心站,福建 福州 350100)

    隨著“大氣污染防治攻堅戰(zhàn)”和“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”的打響,全國各城市顆粒物污染狀況逐年改善,但臭氧污染問題仍然凸顯,已經(jīng)成為影響全國夏季環(huán)境空氣質(zhì)量的重要因素。李霄陽等[1]研究指出臭氧污染較為嚴(yán)重的地區(qū)主要分布在華北地區(qū)、華中地區(qū)北部、華東地區(qū)北部、東北地區(qū)南部、西北地區(qū)東部、川渝地區(qū)和珠三角地區(qū)。中國北方和南方城市臭氧濃度月變化分別具有顯著的倒“V”和“M”型規(guī)律,且南方地區(qū)超標(biāo)時間跨度較大。王宏等[2]研究表明,福建省沿海城市臭氧濃度高于內(nèi)陸城市,福州、寧德等城市的臭氧濃度在春季達到最高。臭氧濃度升高主要受光化學(xué)反應(yīng)、本地積累、水平輸送和垂直輸送影響。李明華等[3]通過統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),超標(biāo)天氣多出現(xiàn)在氣溫較高、相對濕度較小、風(fēng)速偏小、云量較少、一般無降水且日照充足的天氣。臭氧超標(biāo)時,氣溫、日照時數(shù)和相對濕度具有更明顯的日變化特征。張麗等[4]指出氣溫與臭氧污染的相關(guān)性最大,結(jié)合氣溫和其它因子進行分類研究,除氣溫以外的單個氣象因子對臭氧超標(biāo)率的影響較小。

    福州市作為福建省省會,是東南沿海重點城市之一,地處閩江下游,東臨太平洋,與臺灣省隔海相望,屬于典型的河口盆地。由于特殊的地理環(huán)境,福州市臭氧污染與副熱帶高壓、臺風(fēng)、海陸風(fēng)、河谷風(fēng)等氣象因素的關(guān)系具有典型的多樣性特征。本文對2018—2020年福州市臭氧污染特征及其與氣象因子的相關(guān)性開展研究,以期為福州市“十四五”期間臭氧污染防治、空氣質(zhì)量持續(xù)改善提供科學(xué)依據(jù)。

    1 資料和方法

    本文O3監(jiān)測數(shù)據(jù)選取2018—2020年福州市5個國控環(huán)境空氣自動監(jiān)測站點(五四北路、楊橋西路、紫陽、師大、九龍)O3小時均值和日最大8小時滑動平均值。

    氣象資料選取福州市大氣超級站2018—2020年氣溫、紫外輻射、相對濕度、氣壓和風(fēng)向風(fēng)速等相關(guān)氣象數(shù)據(jù)。根據(jù)福建氣候特征,定義春季為3-5月,夏季為6-8月,秋季為9-11月,冬季為12月-次年2月。

    參照《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633-2012),O3的日評價為日最大8小時滑動平均值(以下簡稱O3-8h);參照《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013),O3的月評價、季評價和年評價為O3-8h平均濃度(O3-8h-average),O3-8h第90百分位數(shù)濃度(O3-8h-90per)和O3-8h濃度最大值(O3-8h-max);參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095-2012),O3日最大8小時滑動平均值一級濃度限值為100μg/m3,二級濃度限值為160μg/m3,超過160μg/m3即為O3超標(biāo)。

    本文選用Origin2017和Excel 2003等軟件統(tǒng)計分析處理數(shù)據(jù)。

    2 臭氧污染特征研究和分析

    2.1 臭氧年變化特征

    由表1可知,2018—2020年,福州市臭氧污染狀況明顯改善。其中,臭氧一級天數(shù)增長較快,二級天數(shù)先增加后減少,超標(biāo)天數(shù)顯著下降,2019年和2020年O3空氣質(zhì)量優(yōu)良率分別為99.2%和99.5%。福州市2018—2020年O3超標(biāo)均為輕度污染,未出現(xiàn)中度及以上污染等級。O3-8h濃度皆逐年降低,相比2018年,2020年O3-8h年平均濃度下降7.1%,O3-8h年第90百分位數(shù)濃度下降14.6%,O3-8h濃度最大值下降18.9%。

    表1 2018—2020年福州市O3不同污染等級天數(shù)對比和年際濃度變化

    2.2 臭氧季節(jié)變化特征

    從季節(jié)看(圖1),O3-8h平均濃度和O3-8h濃度最大值均是春季最高,秋季次之,O3-8h年第90百分位數(shù)濃度春秋季持平,夏季略低,冬季各指標(biāo)均最低,與鄭秋萍等[7]統(tǒng)計結(jié)果一致。各季節(jié)高空環(huán)流背景和地面氣象條件不同,故O3濃度差異較大。春季O3-8h濃度最高的原因可能是由于對流層頂折疊引發(fā)平流層和對流層交換,這是春季對流層O3增加的重要來源[8]。隨著冷空氣東移南下,高空槽的發(fā)展,春季對流交換加強,福州市處于高壓底部,對流層頂折疊使高空O3向下垂直傳輸,O3濃度升高[13]。

    圖1 2018—2020年福州市O3-8h濃度季節(jié)變化

    備注:“↓”代表“減少”,“↑”代表“增加”。

    如表2所示,2019年和2020年O3-8h春季平均濃度相較2018年同期分別下降了15.2%和11.9%,O3-8h夏季平均濃度相較2018同期分別下降了15.4%和16.3%,均高于全年平均。而秋季O3-8h平均濃度2019年較2018年增加12%,2020年較2018年減少4.0%,低于全年水平,冬季O3-8h平均濃度2019年較2018年減少4.2%,低于全年水平,2020年不降反升。由此可見,2019年和2020年O3濃度降低主要是春夏季降低,且夏季更為明顯。

    表2 福州市不同年份O3-8h平均濃度季節(jié)變化/μg·m-3

    2.3 臭氧月變化特征

    從O3-8h月平均濃度變化特征(圖2)和O3-8h月第90百分位數(shù)濃度的變化特征(圖3)看,2018—2020年,O3-8h月平均濃度和第90百分位數(shù)濃度均有兩個高峰時段,分別在4-6月和9-10月,全年趨勢呈“M”型,符合東南沿海地區(qū)城市特點[9],與華南地區(qū)相似[1],而京津冀等北方地區(qū)O3-8h濃度月變化則呈單峰型[10-11]。從三年平均值看,O3-8h月平均濃度5月和10月最高,為116μg/m3,1月最低,為67μg/m3。而O3-8h第90百分位數(shù)濃度4月和5月最高,為150μg/m3,其次是10月,為146μg/m3,12月最低,為95μg/m3。

    圖2 O3-8h月平均濃度變化趨勢

    圖3 O3-8h月第90百分位數(shù)濃度變化趨勢

    2018—2020年,福州市在1-3月和11-12月均未出現(xiàn)O3超標(biāo),如圖4所示。2018年O3超標(biāo)天數(shù)最多,在4-10月,每個月均有O3超標(biāo),最多為5月,共7天。2019年只在9月出現(xiàn)O3超標(biāo),共3天,而2020年分別在4月和6月各超標(biāo)1天,這兩年均未在氣溫較高的7月和8月出現(xiàn)O3超標(biāo)。

    圖4 2018—2020年福州市各月超標(biāo)天數(shù)對比

    2.4 臭氧日變化特征

    通過不同年份O3濃度的日變化時序圖(圖5)得出,2018—2020年的O3小時濃度年平均日變化趨勢基本一致,均呈單峰型。7-8時降到最低值,隨著白天氣溫升高和輻射加強,早高峰時段臭氧前體物濃度增加[7],VOCs和NOx光化學(xué)反應(yīng)生成O3的能力逐步加強,不斷生成累積,14時達到最高值,之后隨著光照和紫外輻射減弱,O3濃度逐漸降低[12]。2018—2020年最低值分別為41μg/m3、42μg/m3、43μg/m3,略有上升但不明顯,最高值2018年為105μg/m3,2019年和2020年分別降低到96μg/m3和94μg/m3??梢?019—2020年O3濃度相比2018年降低,主要體現(xiàn)在白天高值時段的降低。

    圖5 2018—2020年福州市O3濃度日變化趨勢

    而從不同季節(jié)O3濃度的日變化時序圖(圖6)可知,各季節(jié)O3濃度日變化趨勢相似,均呈單峰型,在高低值和時間節(jié)點上存在一定差異。夏季6時O3濃度值最低,春季和秋季7時值最低,而冬季最低值則出現(xiàn)在8時,這可能受日出時間的影響。夏季和秋季在14時達到最高值,而冬季和春季最高值則出現(xiàn)在15時,略有推后,差別不大。

    圖6 福州市不同季節(jié)O3濃度日變化趨勢

    秋季晨間最低值較高,為55μg/m3,接下去依次是春季、冬季和夏季,夏季最低值為25μg/m3。這可能是因為夏季夜間氣溫較高,NO滴定作用更明顯。春季午后最高值最高,為113μg/m3,秋季次之,冬季73μg/m3最低。這與O3-8h平均濃度、O3-8h第90百分位數(shù)濃度和O3-8h濃度最大值季節(jié)規(guī)律一致。

    3 臭氧和氣象因子關(guān)系分析

    表3列出了福州市2018—2020年各常規(guī)氣象因子在不同季節(jié)與O3-8h濃度的Pearson相關(guān)系數(shù)。日紫外輻射總量、日最高氣溫和平均氣溫與O3-8h濃度呈正相關(guān),且各個季節(jié)相關(guān)性UV>tmax>t,春季的相關(guān)性較強。日平均相對濕度與O3-8h濃度呈明顯負(fù)相關(guān),夏季相關(guān)性略弱。日平均風(fēng)速與O3-8h濃度除在夏季呈弱負(fù)相關(guān)外,其它季節(jié)均呈一定程度正相關(guān)。在春冬季,日平均氣壓與O3-8h濃度呈弱正相關(guān),夏秋季則呈弱負(fù)相關(guān)。各因子具體情況下文將詳細(xì)討論。

    表3 O3-8h濃度與常規(guī)氣象因子不同季節(jié)Pearson相關(guān)系數(shù)(P<0.05)

    總體來看,2018—2020年間除紫外輻射外,各氣象因子年均值相差不大(表4)。2019年氣溫最低,輻射最弱,濕度最高,結(jié)合pearson相關(guān)系數(shù)來看,其氣象條件最不利臭氧生成。2020年氣溫最高,濕度最低,2018年輻射最強,都利于臭氧生成。O3-8h濃度2018年>2019年>2020年,除了因為2018年輻射較強外,還與《福建省大氣污染防治行動計劃》和《福建省打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》實施以來,福建省和福州市大力加強臭氧污染防治,減少生成O3的前體物的排放有關(guān)。

    表4 不同年份和不同季節(jié)各氣象因子日均值對比

    前文已得出福州市O3-8h濃度大小依次為春季、秋季、夏季、冬季。從不同季節(jié)氣象因子可見(表4),夏季氣溫最高,輻射最強,氣壓最低,但濕度最高,且午后多對流引發(fā)陣性強降水,影響了O3的生成積累。秋季雖然氣溫高于春季,濕度低于春季,但春季O3濃度更高,除因為春季“對流層折疊”外,還與秋季紫外輻射相對更弱有關(guān)。

    3.1 氣溫

    因氣溫具有明顯日變化特征,采用日最高氣溫和日平均氣溫來評價氣溫對O3-8h濃度的影響[17]。由表5可知,在最高氣溫tmax<20℃和平均氣溫t<15℃時,未出現(xiàn)超標(biāo)。在tmax≥35℃和25℃≤tmax<30℃以及平均氣溫t≥30℃和20℃≤t<25℃時,O3超標(biāo)率和O3-8h平均濃度較高,而在30℃≤tmax<35℃和25℃≤t<30℃時略低。在25℃≤tmax<30℃和20℃≤t<25℃時超標(biāo)天數(shù)最多。

    表5 2018—2020年不同等級氣象因子下各級別天數(shù)、超標(biāo)率和O3-8h濃度統(tǒng)計

    續(xù)表

    O3在tmax≥35℃超標(biāo)只發(fā)生在2018年,2019年和2020年未出現(xiàn),而福州市2020年4月的一次超標(biāo),當(dāng)日最高氣溫為21.7℃,平均氣溫為17.3℃。pearson相關(guān)系數(shù)也顯示出氣溫與O3-8h濃度呈一般正相關(guān)性。由此可得出,氣溫是影響O3生成的重要因子,直接影響光化學(xué)反應(yīng)速率[18],但不是O3積累超標(biāo)的唯一因子,還與擴散傳輸條件有關(guān),這與齊艷杰等[16]研究結(jié)果相同。福州市夏季高溫天氣時對流強,上午氣溫高、輻射強,午后多陣性強降水,對O3有明顯的清除作用,可見夏季高溫時段雖然O3生成能力強,但擴散清除條件有時較好,趙偉等[20]也得出了相同的結(jié)論。

    3.2 紫外輻射

    余忠奇等[14]研究表明太陽輻射對臭氧前體物VOCs和NOx光化學(xué)反應(yīng)生成O3有明顯影響,而pearson相關(guān)系數(shù)得出紫外輻射強度與O3-8h濃度呈較強正相關(guān)性。在日紫外輻射總量<200 W/m2時,未出現(xiàn)O3超標(biāo),如表5所示。隨著紫外輻射增強,O3-8h平均濃度和超標(biāo)率逐漸升高,但400W/m2≤UV<500W/m2相比300W/m2≤UV<400W/m2,O3二級天數(shù)、超標(biāo)天數(shù)、超標(biāo)率和O3-8h平均濃度均相當(dāng),略有升高,而UV≥500 W/m2時,未出現(xiàn)超標(biāo),O3-8h平均濃度甚至降低??梢?,日紫外輻射總量在400±100 W/m2時,基本能滿足福州市現(xiàn)有生成O3前體物濃度和氣象因子水平下的光化學(xué)反應(yīng),由于紫外輻射≥500 W/m2樣本數(shù)量較少,O3濃度降低結(jié)果不具有代表性,需要進一步驗證。

    3.3 相對濕度

    楊健等[18]發(fā)現(xiàn)O3濃度隨相對濕度降低而升高,而表3中pearson相關(guān)系數(shù)證實相對濕度與O3-8h濃度呈明顯負(fù)相關(guān),從表5也可以得出,隨著日平均相對濕度的降低,O3-8h平均濃度逐漸升高。在RH≥80%時,O3未超標(biāo),濕度越低超標(biāo)率呈增加趨勢,但50%≤RH<60%超標(biāo)率低于60%≤RH<70%,可能是受到氣溫等氣象因子或者統(tǒng)計誤差影響??傮w來看,相對濕度越低,越有利于光化學(xué)反應(yīng)生成O3[14],而濕度越高,代表云量和雨量越高,影響紫外輻射條件和清除條件,對O3生成和積累產(chǎn)生影響[16]。

    3.4 氣壓

    從表5可見,氣壓≥102 kPa時,O3超標(biāo)率為0,隨著氣壓降低,O3-8h平均濃度和超標(biāo)率逐漸升高,這與楊成江等[17]的統(tǒng)計結(jié)果相似,但pearson系數(shù)顯示氣壓和O3-8h濃度相關(guān)性不明顯。夏季氣壓最低,春季次之,冬季氣壓最高,而氣壓低的春季和夏季O3-8h濃度較高,不存在必然關(guān)聯(lián)。

    3.5 風(fēng)速和風(fēng)向

    統(tǒng)計得出福州市平均風(fēng)速主要集中在1.0~2.0 m/s之間,占統(tǒng)計總數(shù)的75.3%,如表5所示。僅有12天風(fēng)速≥2.5 m/s,因樣本較少易出現(xiàn)統(tǒng)計誤差,本文不作討論。當(dāng)風(fēng)速<1.0m/s時,O3-8h平均濃度相對較低,超標(biāo)率為0;風(fēng)速在1.0m/s≤WS<2.5m/s,出現(xiàn)O3超標(biāo),O3-8h平均濃度相對較高,潘文琪等[13]、楊娜等[19]和楊成江等[17]都得到相似的統(tǒng)計結(jié)果。風(fēng)速對O3濃度的影響,主要體現(xiàn)在水平擴散的稀釋作用和對流引起的上層O3向下輸送混合[13],前者起到清除作用,后者起到輸入作用。推斷當(dāng)風(fēng)速處于1.0m/s≤WS<2.5m/s時,福州市O3輸入作用大于清除作用,引起濃度升高,存在超標(biāo)風(fēng)險。

    從圖7可見,除冬季外,福州市在春季、夏季和秋季O3濃度較高的時節(jié),O3高值主要發(fā)生在風(fēng)速1.0m/s≤WS<2.5m/s的東南風(fēng)、南風(fēng)。每年春末到秋季,福州市多受副熱帶高壓控制,盛行夏季風(fēng),易出現(xiàn)O3由南向北輸送的現(xiàn)象[18]。

    圖7 不同季節(jié)O3小時濃度分布及風(fēng)玫瑰圖

    4 結(jié)論

    ①2018—2020年,福州市O3超標(biāo)天數(shù)逐年減少,O3-8h年平均濃度、O3-8h第90百分位數(shù)濃度和O3-8h濃度最大值逐年下降。

    ②從季節(jié)變化和月變化看,2018—2020年福州市各季節(jié)O3-8h平均濃度、O3-8h第90百分位數(shù)濃度和O3-8h濃度最大值均依次為春季、秋季、夏季、冬季。月變化特征表現(xiàn)為O3-8h月平均濃度和第90百分位數(shù)濃度均有兩個高峰時段,分別在4-6月和9-10月,全年變化趨勢呈“M”型。

    ③從日變化看,2018—2020年各年以及三年各季節(jié)的O3小時濃度年平均日變化趨勢基本一致,均呈單峰型。7-8時降到最低值,午后14時達到最高值。

    ④Pearson系數(shù)顯示日紫外輻射總量、日最高氣溫和平均氣溫與O3-8h濃度呈正相關(guān), O3-8h濃度與日平均相對濕度呈明顯負(fù)相關(guān)。O3-8h濃度與日平均風(fēng)速除在夏季呈弱負(fù)相關(guān)外,其它季節(jié)均呈一定程度正相關(guān),與日平均氣壓相關(guān)性不明顯。

    ⑤從氣象因子看,在25℃≤最高氣溫<30℃和20℃≤平均氣溫<25℃時超標(biāo)天數(shù)最多;紫外輻射越強,相對濕度越低,氣壓越低,O3-8h平均濃度和超標(biāo)率越高;春末到秋季副高控制時,風(fēng)速在1.0m/s≤WS<2.5m/s,風(fēng)向在東南風(fēng)和南風(fēng)時,易出現(xiàn)O3超標(biāo)。

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