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    氮硫摻雜石墨烯量子點(diǎn)的合成及在孔雀石綠定量分析中的應(yīng)用

    2022-01-26 06:36:02邱競(jìng)瑤白文鳳張建坡
    關(guān)鍵詞:孔雀石檢出限波長(zhǎng)

    邱競(jìng)瑤,何 崗,白文鳳,金 麗*,張建坡

    1.吉林化工學(xué)院 化學(xué)與制藥工程學(xué)院,吉林 吉林 132022

    2.吉林石化精細(xì)化學(xué)品廠,吉林 吉林 132022

    孔雀石綠其實(shí)不含有孔雀石的成分,其得名是因?yàn)槎哳伾嗨贫?,孔雀石綠不僅是一種染料,還是可以殺真菌、細(xì)菌、寄生蟲的藥物,但它是一種有毒的三苯甲烷類化合物,長(zhǎng)期過(guò)量食用具有致癌作用,我國(guó)農(nóng)業(yè)農(nóng)村部明令禁止將孔雀石綠用于水產(chǎn)品之中。但是由于孔雀石綠對(duì)魚體和魚卵水霉病有特效,而市場(chǎng)上目前沒(méi)有可以短時(shí)間治愈水霉病的特效藥,因此水產(chǎn)業(yè)養(yǎng)殖戶仍會(huì)違規(guī)使用孔雀石綠。此外,在運(yùn)輸過(guò)程中,魚販也常使用孔雀石綠延長(zhǎng)鱗受損魚的生命,因而市場(chǎng)上仍在售賣孔雀石綠。

    近年來(lái),不同的檢測(cè)方法被用于孔雀石綠的分析,例如表面增強(qiáng)拉曼法(SERS)[1]、液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[2-3]、免疫法[4]、電化學(xué)法[5]、熒光法[6-7]。其中熒光法具有快速、靈敏度高、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。Ju等[8]利用雙波長(zhǎng)金納米簇基于能量共振轉(zhuǎn)移對(duì)孔雀石綠進(jìn)行了檢測(cè);Luo等[9]研發(fā)的RNA適配體可以與孔雀石綠特異性結(jié)合,實(shí)現(xiàn)熒光“關(guān)-開”檢測(cè);Hu等[10]則采用Se、N、Cl摻雜碳點(diǎn)對(duì)孔雀石綠進(jìn)行了定量分析;周剛[11]基于QuEChERS方法,采用電噴霧正離子多反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式,建立同時(shí)測(cè)定水產(chǎn)品中孔雀石綠和結(jié)晶紫及其代謝物殘留量的LC-MS/MS檢測(cè)方法;王蓓蓓等[12]建立了一種高效液相色譜法-串聯(lián)質(zhì)譜法,可適用于水產(chǎn)品中孔雀石綠和隱色孔雀石綠的測(cè)定;賴姝毓等[13]基于溶膠-凝膠法建立了孔雀石綠快速直讀顯色檢測(cè)與半定量方法;肖佳敏等[14]將富含多糖的內(nèi)源真菌Phyllostictacapitalensis的粉末菌劑作為生物吸附劑,可對(duì)孔雀石綠染料廢水進(jìn)行吸附處理。

    液相色譜及液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用的方法雖然靈敏度較高,但是前處理步驟多,檢測(cè)成本高。目前的檢測(cè)技術(shù)手段或步驟煩瑣、耗時(shí)長(zhǎng),或方法不夠靈敏,不能達(dá)到理想的檢測(cè)效果。然而,基于量子點(diǎn)熒光猝滅法定量分析孔雀石綠相關(guān)的報(bào)道還比較少。因此,開發(fā)簡(jiǎn)便、高效且成本低廉的檢測(cè)方法是未來(lái)發(fā)展方向。

    作者以硫脲和檸檬酸為原料,在電爐上直接加熱,15 s快速合成出了發(fā)射藍(lán)光的氮硫摻雜的石墨烯量子點(diǎn)(N,S-GQDs),最大發(fā)射波長(zhǎng)為449 nm。進(jìn)一步研究了N,S-GQDs與孔雀石綠的相互作用,討論了檢出限的測(cè)定和猝滅反應(yīng)機(jī)理,得出N,S-GQDs熒光強(qiáng)度的降低與孔雀石綠的濃度呈正比例關(guān)系,建立了一種用于孔雀石綠定量的分析方法。本研究針對(duì)水中孔雀石綠殘留構(gòu)建的熒光探針?lè)?,在食品安全快速分析領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    孔雀石綠(ARS):天津鼎盛鑫化工有限公司;硫脲和檸檬酸:國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。所有試劑均為分析純,使用前未做任何處理。水為雙蒸水(>18 MΩ·cm)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    F-280熒光分光光度計(jì):天津港東科技發(fā)展股份有限公司;UV-2500紫外可見分光光度計(jì):日本島津公司;FLS920穩(wěn)態(tài)/瞬態(tài)熒光光譜儀:海森堡公司;BWS465-532S拉曼光譜儀:必達(dá)泰克科技股份有限公司;Tecnai G220 電子顯微鏡:FEI公司;Thermos Scientific K-AlphaX 射線光電子能譜儀:廈門裕洲商貿(mào)有限公司。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 氮硫摻雜石墨烯量子點(diǎn)的合成

    根據(jù)文獻(xiàn)[15-16]的方法,并進(jìn)行了修改,具體如下:將0.4 g檸檬酸和硫脲混合物(質(zhì)量比1∶ 1)加入50 mL燒瓶中,在電爐上直接加熱2 min,直至混合物變?yōu)闇\黃色,超聲下加入10 mL氫氧化鈉溶液(濃度為0.3 mol/L,已加熱)。所得溶液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)去除大部分的水,80 ℃烘干2 h,得淺黃色晶體。稱質(zhì)量后,溶解(質(zhì)量濃度為5 mg/mL),4 ℃保存。

    1.3.2 氮硫摻雜石墨烯量子點(diǎn)用于孔雀石綠的定量分析

    將10 μL孔雀石綠(濃度根據(jù)測(cè)試要求而定)加入60 μL N,S-GQDs中,定容至2 mL(pH=9),室溫下孵育1 min,測(cè)得熒光發(fā)射光譜,激發(fā)波長(zhǎng)370 nm,激發(fā)和發(fā)射狹縫都為5.0 nm。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 氮硫摻雜石墨烯量子點(diǎn)的表征

    采用透射電鏡對(duì)所合成的N,S-GQDs進(jìn)行表征,結(jié)果如圖1a所示。由圖1a可知,N,S-GQDs納米粒子分散比較均勻,為近球形,粒度范圍為2~8 nm。采用X射線光電子能譜(XPS)對(duì)N,S-GQDs中的元素和表面基團(tuán)進(jìn)行分析,結(jié)果如圖1b所示。由圖1b可知,XPS光譜在531、399、288、163 eV處的峰為O1s、N1s、C1s和S2p的特征峰,在化合物中各原子的含量依次為32.90%、12.94%、48.53%、5.62%,說(shuō)明成功地將氮硫摻雜到石墨烯量子點(diǎn)中。

    通過(guò)熒光光譜對(duì)N,S-GQDs的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了分析,測(cè)得在不同激發(fā)波長(zhǎng)下(300~390 nm)的熒光發(fā)射波長(zhǎng)。最大熒光發(fā)射波長(zhǎng)未發(fā)生明顯的變化(圖2a),但是熒光發(fā)射強(qiáng)度(圖2b)先增大后減小,這可能是因?yàn)榘l(fā)射位點(diǎn)的不同[17],當(dāng)激發(fā)波長(zhǎng)為 370 nm時(shí)熒光發(fā)射強(qiáng)度最大,最大熒光發(fā)射波長(zhǎng)為 449 nm。

    2.2 氮硫摻雜石墨烯量子點(diǎn)與孔雀石綠的相互作用的機(jī)理討論

    將一系列濃度的孔雀石綠(MG)加入N,S-GQDs中,N,S-GQDs的最大熒光發(fā)射波長(zhǎng)隨著MG濃度的增加而增大(發(fā)生紅移,從449 nm到530 nm),而且N,S-GQDs的熒光發(fā)射強(qiáng)度也會(huì)隨之降低,熒光發(fā)射峰的形狀也發(fā)生了變化。

    圖3 添加MG前后N,S-GQDs的熒光衰減曲線與不同濃度MG對(duì)N,S-GQDs的熒光發(fā)射光譜的影響

    根據(jù)許金鉤的理論,猝滅劑(本文中為MG)可以引起熒光物質(zhì)(本文中為N,S-GQDs)熒光強(qiáng)度明顯的降低,該過(guò)程為熒光猝滅過(guò)程。猝滅劑對(duì)熒光物質(zhì)的熒光猝滅過(guò)程可分為靜態(tài)猝滅和動(dòng)態(tài)猝滅[18]。通過(guò)變溫曲線測(cè)定、紫外吸收光譜繪制和計(jì)算,用以確定MG所引起的N,S-GQDs猝滅方式。如圖4所示,在20 ℃、30 ℃和40 ℃下,將一系列濃度的MG加到N,S-GQDs溶液后,N,S-GQDs熒光強(qiáng)度的降低(F0/F)仍與所加入MG的濃度成正比例關(guān)系。根據(jù)許金鉤提出的猝滅原理,熒光猝滅符合公式F0/F=1+Kqτ0M=1+KsvM,其中τ0代表N,S-GQDs的平均熒光壽命,M代表MG的濃度,Kq代表熒光衰減常數(shù),Ksv代表回歸線的斜率。由圖4可知,隨著溫度的升高,回歸線的斜率隨之減小,這是靜態(tài)猝滅的特征之一。斜率隨著溫度升高而減小,這是因?yàn)闇囟壬咭鹋浜衔锏姆€(wěn)定度下降,從而減小靜態(tài)猝滅程度。測(cè)得熒光衰減曲線后(譜圖未給出),通過(guò)平均加權(quán)計(jì)算法[19]得到了N,S-GQDs的τ0為5.05 ns。通過(guò)公式Kq=Ksv/τ0可得20 ℃、30 ℃和40 ℃時(shí)的Kq分別為2.015×1013、1.768×1013、1.612×1013mol·L-1·s-1,均大于最大靜態(tài)猝滅常數(shù)(2×1010mol·L-1·s-1),這也與許金鉤提出的靜態(tài)猝滅的理論相符合。

    圖4 不同溫度下MG的濃度和N,S-GQDs熒光強(qiáng)度的線性關(guān)系

    此外,加入MG后N,S-GQDs的紫外吸收光譜(圖5)發(fā)生了明顯的變化,MG位于420 nm處的吸收峰發(fā)生明顯的增高,而且415 nm處出現(xiàn)新的吸收峰,該處的吸收峰會(huì)隨著MG濃度的增加而增大,如圖5插入圖所示。這些均符合靜態(tài)猝滅的特點(diǎn),也說(shuō)明N,S-GQDs和MG二者之間形成了復(fù)合物。綜上所述,MG所引起的N,S-GQDs熒光猝滅過(guò)程為靜態(tài)熒光猝滅過(guò)程。

    圖5 N,S-GQDs添加MG前后的紫外吸收光譜

    2.3 氮硫摻雜石墨烯量子點(diǎn)用于孔雀石綠的定量分析

    為了進(jìn)一步應(yīng)用,優(yōu)化了pH值對(duì)該猝滅體系的影響。由圖6可知,pH值會(huì)引起該體系熒光強(qiáng)度較大的波動(dòng),通過(guò)反復(fù)試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)當(dāng)pH值為9時(shí)熒光強(qiáng)度比較穩(wěn)定,因而選擇pH值為9。此外,該體系隨著時(shí)間變化,熒光強(qiáng)度變化不大,為了使試驗(yàn)數(shù)據(jù)具有可比性,選擇孵育時(shí)間為1 min。為了操作方便,采用室溫作為孵育溫度。

    圖6 溶液pH值對(duì)猝滅體系熒光強(qiáng)度的影響

    在最優(yōu)條件下,測(cè)定該猝滅體系的最低檢出限,如圖7所示。MG濃度范圍為8.22~13.70 nmol/L時(shí),回歸方程為F0/F=0.005 18M+0.963 8,根據(jù)文獻(xiàn)[20]計(jì)算可得最低檢出限為4.83 nmol/L(1.76 ng/mL)。此時(shí)所采用的N,S-GQDs質(zhì)量濃度為0.1 g/L,熒光激發(fā)狹縫為5 nm,發(fā)射狹縫為10 nm。由表1可知,與其他熒光檢測(cè)方法[6,7,9]相比,本研究方法具有更低的檢出限,雖然檢測(cè)范圍略窄,但是在實(shí)際樣品檢測(cè)中可以通過(guò)稀釋樣品溶液滿足測(cè)試的要求。雖然SERS[5]方法具有更低的檢出限,但是該方法用到了復(fù)合金的四氧化三鐵納米粒子,檢測(cè)成本遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于本方法。

    圖7 不同濃度的MG與N,S-GQDs熒光強(qiáng)度(F0/F)的關(guān)系

    表1 本研究和其他幾種檢測(cè)孔雀石綠的方法的比較

    2.4 水樣品分析

    將該熒光體系用于實(shí)際樣品的分析,水樣取自市場(chǎng)中養(yǎng)魚的水。通過(guò)向其中加入確定量的MG溶液得到待分析試樣,之后采用本熒光體系進(jìn)行定量分析。由表2可知,當(dāng)未加入MG時(shí),采用本熒光體系未檢出MG的含量。當(dāng)不同量的MG被加入水樣中后,回收率為95.80%~116.30%,說(shuō)明本方法可以用于樣品中MG的定量分析。

    表2 水樣中MG含量分析

    3 結(jié)論

    研究了表面具有羧基、硫基和氨基的N,S-GQDs的快速合成方法。所合成材料粒徑為2~8 nm,分布比較均勻,結(jié)晶度良好,晶格間距0.33 nm。基于N,S-GQDs與MG之間存在靜態(tài)猝滅的過(guò)程,設(shè)計(jì)N,S-GQDs熒光探針,用于MG的定量分析,最低檢出限可達(dá)到4.83 nmol/L(1.76 ng/mL)。

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