低溫下排水速率對(duì)CANON型人工快速滲濾系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響

孫 峰,余昕潔,趙子健,王 寧,平臘梅,王 振

低溫下排水速率對(duì)CANON型人工快速滲濾系統(tǒng)穩(wěn)定性的影響

孫 峰,余昕潔,趙子健,王 寧,平臘梅,王 振*

(安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院,農(nóng)田生態(tài)保育與污染防控安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230036)

在中溫[(35±2)℃]、高氨氮[(459.98±36.98)mg/L]濃度下啟動(dòng)基于亞硝化的全程自養(yǎng)脫氮(CANON)型人工快速滲濾(CRI)系統(tǒng),而后使其在低溫[(10±2)℃]下處理生活污水,探究了排水速率(d)對(duì)系統(tǒng)氮素轉(zhuǎn)化性能及微生物特性的影響.結(jié)果表明,對(duì)d的合理設(shè)置可修復(fù)并優(yōu)化CRI系統(tǒng)中的限氧微環(huán)境,進(jìn)而可在一定程度上實(shí)現(xiàn)CANON反應(yīng)體系的復(fù)壯并提高系統(tǒng)的脫氮性能.當(dāng)d為0.50L/min時(shí),亞硝酸鹽氧化菌(NOB)豐度及活性的提高使硝化/反硝化作用取代CANON作用成為系統(tǒng)脫氮的主要途徑,導(dǎo)致其脫氮性能惡化;當(dāng)d由0.50降至0.20L/min后,CRI系統(tǒng)中的CANON作用得以較大程度的恢復(fù),厭氧氨氧化菌(AnAOB)復(fù)又成為系統(tǒng)中的優(yōu)勢(shì)菌群,且其TN和NH4+-N去除率分別達(dá)(72.07±5.62)%和(81.51±2.74)%;而當(dāng)d小于0.20L/min時(shí),填料層中溶解氧含量相對(duì)不足,好氧氨氧化菌(AOB)的活性與豐度受到抑制,CANON作用的強(qiáng)化效果有限,系統(tǒng)脫氮性能復(fù)又有所下降.

人工快速滲濾系統(tǒng)；基于亞硝化的全程自養(yǎng)脫氮；厭氧氨氧化；低溫;排水速率(d)；氮素轉(zhuǎn)化

隨著人工快速滲濾(CRI)工藝日益應(yīng)用于城鎮(zhèn)生活污水處理,不佳的脫氮性能成為了制約其高效運(yùn)行的“瓶頸”[1-2].為此,有必要采取措施提高該技術(shù)對(duì)城鎮(zhèn)生活污水的脫氮效果.研究指出,基于亞硝化的全程自養(yǎng)脫氮(CANON)作用的CRI工藝具備高效處理城鎮(zhèn)生活污水的潛力[3-4].然而,鑒于上述污水的水質(zhì)特點(diǎn),又考慮到CRI系統(tǒng)隸屬生態(tài)處理技術(shù),低NH4+-N濃度、相對(duì)偏高的碳氮比(C/N)及環(huán)境溫度的波動(dòng)(10～30℃)均有可能會(huì)對(duì)此工藝的運(yùn)行效能及穩(wěn)定性造成沖擊[5-7].前期試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),將在中溫[(35±2)℃]和高NH4+-N濃度[(459.98±36.98)mg/L]下成功啟動(dòng)的CANON型CRI裝置用于低溫下[(10±2)℃]城鎮(zhèn)生活污水的處理時(shí),系統(tǒng)的脫氮性能會(huì)因其中亞硝酸鹽氧化菌(NOB)的過(guò)量增殖而惡化,即短程硝化作用難以維持成為了此時(shí)CRI系統(tǒng)中CANON作用失穩(wěn)的主要原因.為此,亟需探尋有效措施以期保障前述條件下CANON型CRI工藝的高效穩(wěn)定運(yùn)行.

短程硝化作用的發(fā)生與穩(wěn)定可通過(guò)調(diào)控和優(yōu)化水處理反應(yīng)裝置的溫度、水力停留時(shí)間(HRT)、溶解氧(DO)含量、pH值以及污泥齡(SRT)等工況參數(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)[8-10].然而,針對(duì)低NH4+-N濃度、低溫且水質(zhì)波動(dòng)較大的城鎮(zhèn)生活污水,DO調(diào)控被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)短程硝化工藝順利啟動(dòng)及穩(wěn)定運(yùn)行的較有效途徑[11-13].對(duì)于以城鎮(zhèn)生活污水為處理對(duì)象的CANON型CRI系統(tǒng)而言,其填料層中適宜DO濃度的設(shè)置至關(guān)重要.考慮到CRI裝置中排水速率(d)的改變可影響其填料層中DO的含量和分布,進(jìn)而可對(duì)系統(tǒng)中的氧環(huán)境進(jìn)行調(diào)節(jié),則當(dāng)CANON型CRI系統(tǒng)在低溫下連續(xù)運(yùn)行時(shí),可嘗試通過(guò)優(yōu)化其d來(lái)維持系統(tǒng)的穩(wěn)定性.

本研究以在中溫、高氨氮濃度下成功啟動(dòng)的CANON型CRI系統(tǒng)為試驗(yàn)裝置,將其置于低溫[(10±2)℃]下處理城鎮(zhèn)生活污水,隨后探究了d對(duì)系統(tǒng)運(yùn)行性能及其中CANON作用穩(wěn)定性的影響.期間,著重考察了不同d下系統(tǒng)脫氮效果的變化,探究了相應(yīng)條件下CRI系統(tǒng)中的微觀生物學(xué)特征,并對(duì)各系統(tǒng)中的氮素轉(zhuǎn)化途徑進(jìn)行了解析.期望通過(guò)此研究,為低溫下CRI系統(tǒng)中CANON作用的維持提供一種簡(jiǎn)單有效的控制模式,進(jìn)而為該工藝的工程化應(yīng)用提供參考.

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)裝置

CRI裝置主體由有機(jī)玻璃管制成,其高度和內(nèi)徑分別為120和20cm.其中,系統(tǒng)進(jìn)、出水管均安裝于距裝置底部約10cm處;裝置側(cè)壁沿縱向等距設(shè)置有4個(gè)取樣管,以用于填料樣品的采集.各裝置中填充有100cm厚的填料層(孔隙率≈37%):底層為20cm厚的礫石層,粒徑約3～5cm;中層為70cm厚的沸石-廢磚塊混合層(兩者體積比為1:1),粒徑約5～10mm;上層又為10cm厚的礫石層,粒徑約1～3cm.

1.2 運(yùn)行方式

CRI系統(tǒng)中的CANON作用在前期試驗(yàn)中得到強(qiáng)化,其時(shí)裝置的d為0.50L/min,溫度通過(guò)水浴系統(tǒng)控制在(35±2)℃,進(jìn)水(人工配水)中NH4+-N的濃度則為(459.98±36.98)mg/L,此條件下該系統(tǒng)對(duì)TN和NH4+-N的去除率分別可達(dá)87.6%和94.2%.基于此,本研究將CRI系統(tǒng)的運(yùn)行溫度降為(10±2)℃,并使其處理生活污水.期間,對(duì)其d進(jìn)行調(diào)整,根據(jù)d的不同將CRI系統(tǒng)劃分為5組,分別標(biāo)記為C-CK(d=0.50L/ min)、C-A(d=0.40L/min)、C-B(d=0.30L/min)、C-C (d=0.20L/min)和C-D(d=0.10L/min).各系統(tǒng)均以潮汐流方式連續(xù)運(yùn)行,每天運(yùn)行3個(gè)周期,每個(gè)周期分別由進(jìn)水期(=10min)、淹水期(=240min)、出水期和排空閑置期4個(gè)階段組成.其中,典型周期內(nèi)C- CK、C-A、C-B、C-C和C-D的出水期與排空閑置期時(shí)長(zhǎng)分別為20和210、25和205、34和196、50和180、100和130min.試驗(yàn)過(guò)程中各CRI裝置的水力負(fù)荷(HLR)為0.96m3/(m2·d),即其污水處理量均為30L/d.

1.3 進(jìn)水水質(zhì)

試驗(yàn)用水為安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)園區(qū)生活污水,其COD、NH4+-N、NO2--N、NO3--N、TN和TP含量分別為(184.40±37.72),(35.54±3.41),(0.77± 0.15), (0.12±0.03),(43.00±2.62)和(5.64±1.39)mg/L, pH值為(7.74±0.58).

1.4 分析方法

1.4.1 水樣采集與分析 每隔5個(gè)周期對(duì)CRI系統(tǒng)的進(jìn)出水水樣進(jìn)行采集和分析,水樣分別采集于各裝置的進(jìn)、出水口,樣品設(shè)置3個(gè)平行.水樣中COD、NH4+-N、NO2--N、NO3--N、TN和TP的測(cè)定均參照《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》(第四版)[14].填料層中的水溫及氧化還原電位(ORP)值均利用便攜式水質(zhì)分析儀進(jìn)行原位測(cè)定.

1.4.2 填料樣品采集 待各CRI系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后,每隔10～20個(gè)周期對(duì)其進(jìn)行填料樣品的采集(36).每次采集時(shí),填料樣品取自4個(gè)取樣管,混勻后(≈10g)進(jìn)行后續(xù)分析,采集完成后需及時(shí)對(duì)損失的填料進(jìn)行補(bǔ)充.

1.4.3 填料樣品氮素轉(zhuǎn)化性能分析 填料樣品的氮素轉(zhuǎn)化性能可通過(guò)測(cè)定其亞硝酸化活性(PPNA)、硝酸化活性(PNA)、反硝化活性(PDA)、短程反硝化活性(PBDA)及厭氧氨氧化比活性(SAA)來(lái)評(píng)價(jià),具體測(cè)定方法可參照文獻(xiàn)[15-16].樣品測(cè)定時(shí)的試驗(yàn)周期同其所在CRI系統(tǒng)的運(yùn)行周期,試驗(yàn)溫度亦同其所在填料層的水溫.

1.4.4 熒光原位雜交(FISH)分析 利用FISH技術(shù)測(cè)定生物膜樣品中相關(guān)功能微生物的豐度及分布特征.其中,生物膜樣品的預(yù)處理方法及后續(xù)雜交的具體步驟參照文獻(xiàn)[17];試驗(yàn)所用寡核苷酸探針(武漢賽維爾生物科技有限公司合成并提供)和雜交條件參照文獻(xiàn)[17-18];雜交后的樣品用激光共聚焦顯微鏡LSM 510META(Zeiss, Germany)觀察,圖形文件可用Image-Pro Plus 6.0(Media Cybernetics, America)軟件進(jìn)行分析.

1.4.5 功能基因定量分析 使用DNA試劑盒(D5625-01,Omega,USA)對(duì)生物膜樣品中的DNA進(jìn)行提取純化,并對(duì)所得產(chǎn)物的核酸濃度和純度進(jìn)行測(cè)定,而后對(duì)DNA樣品中參與生物脫氮過(guò)程的關(guān)鍵功能基因(即、、、、、、和)進(jìn)行熒光定量PCR測(cè)定.分析所用儀器為Applied Biosystems StepOneTM,采用SYBR Green I熒光染料法進(jìn)行測(cè)試,各功能基因的擴(kuò)增體系、引物種類及反應(yīng)條件均參照文獻(xiàn)[19].

1.5 數(shù)據(jù)處理

利用SPSS 22.0對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析.其中,利用one-way ANOVA進(jìn)行方差分析(<0.05),利用Duncan檢驗(yàn)評(píng)估平均值之間的差異,利用逐步線性回歸模型構(gòu)建CRI系統(tǒng)氮素轉(zhuǎn)化速率(因變量)與其中脫氮功能基因(自變量)之間的定量響應(yīng)關(guān)系,并通過(guò)通徑系數(shù)評(píng)價(jià)各自變量對(duì)因變量的相對(duì)重要性;利用Origin 2018作圖,圖中數(shù)據(jù)為平均值±標(biāo)準(zhǔn)差;文中污染物去除率、轉(zhuǎn)化速率及累積率的計(jì)算方法均參照文獻(xiàn)[20].

2 結(jié)果與分析

2.1 運(yùn)行性能

圖1表明,將系統(tǒng)運(yùn)行溫度降至(10±2)℃后,各CRI裝置的有機(jī)物去除性能并未因溫度的降低而惡化,其平均去除率始終>90%.究其原因,應(yīng)歸因于系統(tǒng)中存在的一定豐度的異養(yǎng)微生物.研究指出,由于生物膜結(jié)構(gòu)及其內(nèi)部微環(huán)境的復(fù)雜性,某些CANON工藝中仍存在相當(dāng)數(shù)量的異養(yǎng)型微生物,其可高效去除污水中的有機(jī)物,即使在低溫下亦可取得高效的COD去除效果[21].5組CRI系統(tǒng)在試驗(yàn)期間同樣具有高效的除磷性能,其出水中TP的平均濃度僅為(0.25±0.10)mg/L,即各系統(tǒng)的TP去除率均>95%,此結(jié)果應(yīng)得益于填料層中廢磚塊的填充[22],且溫度變化并未對(duì)系統(tǒng)的除磷性能產(chǎn)生明顯影響.

由圖1還可知,5組系統(tǒng)的脫氮性能在試驗(yàn)開(kāi)始后均先呈現(xiàn)惡化趨勢(shì).其中,C-CK、C-A、C-B、C-C和C-D出水中的TN濃度分別驟增至(43.44±3.10), (40.57±2.56),(42.21±1.68),(45.31±8.75)和(44.96± 2.60)mg/L.隨著運(yùn)行時(shí)間的延長(zhǎng),各系統(tǒng)的脫氮性能復(fù)又得以提高并趨于穩(wěn)定,但不同的d會(huì)使系統(tǒng)的恢復(fù)進(jìn)程及其穩(wěn)定后的脫氮性能產(chǎn)生差異.當(dāng)d分別為0.50和0.40L/min時(shí),C-CK和C-A的脫氮性能均在歷經(jīng)40個(gè)周期后趨于穩(wěn)定,且其脫氮性能無(wú)顯著差異,期間兩者的TN與NH4+-N去除率分別穩(wěn)定在(43.68±1.47)%和(68.37±1.39)%,典型周期內(nèi)的DNO3--N/DNH4+-N為0.30.當(dāng)d￡0.30L/min后,3組CRI系統(tǒng)復(fù)穩(wěn)所需的時(shí)間(均>100個(gè)周期)大幅延長(zhǎng),但各系統(tǒng)在穩(wěn)定階段的脫氮性能較C-CK和C-A有所好轉(zhuǎn).其中,當(dāng)d為0.20L/min時(shí),C-C在歷經(jīng)145個(gè)周期后趨于穩(wěn)定,期間其TN和NH4+-N去除率可達(dá)(72.07±5.62)%和(81.51±2.74)%,優(yōu)于其他4組系統(tǒng),典型周期內(nèi)該系統(tǒng)中的DNO3--N/DNH4+-N約為0.12.

CRI系統(tǒng)中的氧環(huán)境可通過(guò)其填料層中的ORP值來(lái)表征[23].Li等[24]指出,當(dāng)填料層中的ORP值>400mV時(shí),CRI系統(tǒng)處于好氧狀態(tài);當(dāng)ORP值降至-200mV以下后,系統(tǒng)處于厭氧狀態(tài);而當(dāng)該值處于-200～400mV時(shí),系統(tǒng)則處于兼氧狀態(tài).待各CRI系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行后,測(cè)定了典型周期內(nèi)其中的ORP值變化(圖2).在淹水階段,各系統(tǒng)中均以厭氧環(huán)境為主導(dǎo),即在階段伊始,填料層中的ORP值范圍為-198～ -53mV,該值隨填料層深度的增加而降低.隨后不同深度填料層中的ORP值均隨運(yùn)行時(shí)間的延長(zhǎng)而下降,階段末各系統(tǒng)中的ORP值范圍為-394～-104mV.而在排空閑置階段,各裝置中的氧環(huán)境得到了不同程度的改善:對(duì)于C-CK和C-A,階段之初其填料層中的ORP值范圍分別為-24～395mV和-45～364mV,該值仍隨填料層深度的增加而減小.隨著兩系統(tǒng)中反應(yīng)的進(jìn)行,ORP值在階段末分別穩(wěn)定在-96～ 253mV和-140～175mV;相較之下,C-B、C-C和C-D中的還原環(huán)境逐漸增強(qiáng),其填料層中的ORP值范圍在排空閑置階段之初分別為-51～316,-75～285和-87～242mV,階段末3組系統(tǒng)中的ORP值范圍維持在-178～157,-193～112和-211～95mV.

綜述當(dāng)前諸多研究可知,由于CANON工藝各異的裝置構(gòu)型、進(jìn)水水質(zhì)及外界條件等,其對(duì)應(yīng)提出的復(fù)氧措施及工況參數(shù)并不具備普適性[25],則特定裝置需結(jié)合自身特點(diǎn)采取適宜的手段以便確保其中CANON作用的強(qiáng)度及穩(wěn)定性.基于潮汐流運(yùn)行模式特點(diǎn),進(jìn)水中的NH4+-N被吸附于CRI系統(tǒng)的填料層中之后,其好氧氧化主要發(fā)生在排空閑置階段,氧化程度與產(chǎn)物類型則取決于此時(shí)填料層中的氧環(huán)境[26].據(jù)此推測(cè),由于本研究中的進(jìn)水水質(zhì)顯著改變,并考慮到溫度降低會(huì)引起污水中O2溶解度及其轉(zhuǎn)移速率出現(xiàn)波動(dòng)等因素[27],需對(duì)CRI裝置的d進(jìn)行調(diào)整,以便通過(guò)恢復(fù)系統(tǒng)中的限氧微環(huán)境盡可能地保全CANON反應(yīng)體系.結(jié)合上述結(jié)果發(fā)現(xiàn),(0.40～ 0.50)L/min的d難以保障(10±2)℃下CANON型CRI系統(tǒng)中的限氧環(huán)境,致使其中的短程硝化作用演變?yōu)槿滔趸饔?進(jìn)而導(dǎo)致CANON反應(yīng)體系崩潰,CRI裝置的脫氮性能惡化;而當(dāng)d￡0.30L/min后,該參數(shù)的降低對(duì)系統(tǒng)復(fù)氧性能的削弱效果逐漸凸顯,其中的限氧環(huán)境復(fù)又逐漸恢復(fù)并得以優(yōu)化,隨之促進(jìn)了CANON作用的復(fù)穩(wěn),并確保了系統(tǒng)較理想的脫氮性能.綜上可知,適當(dāng)降低系統(tǒng)的d有助于確保低溫、低基質(zhì)下CANON型CRI系統(tǒng)的穩(wěn)定.

2.2 功能微生物豐度與活性

由圖3和圖4可知,對(duì)于穩(wěn)定運(yùn)行的C-CK和C-A,2組系統(tǒng)中(AOB+NOB)(紅色)與反硝化菌(粉色)的豐度均較高,其相對(duì)豐度分別為12.33%和15.03%、12.19%和11.14%,而AnAOB (綠色)的數(shù)量卻相對(duì)偏低,其相對(duì)豐度分別僅為4.11%和3.20%.相應(yīng)地,上述2組系統(tǒng)的PPNA、PNA、PBDA和PDA均處于較高水平,分別為(5.79±1.06)和(5.77±1.86) mg(O2)/(gVSS·h)、(4.77±0.85)和(4.74±1.08)mg(O2)/ (gVSS·h)、(8.32±1.31)和(8.28±2.06)mg(NO2--N)/ (gVSS·h)、(7.30±1.04)和(7.32±1.66)mg(NO3--N)/ (gVSS·h),但其SAA卻僅為(0.49±0.14)和(0.60± 0.19)mg(N)/(gVSS·h).由此可斷定,當(dāng)2組裝置分別以0.50和0.40L/min的d值連續(xù)運(yùn)行時(shí),系統(tǒng)中氧環(huán)境的增強(qiáng)及AnAOB豐度和活性的降低會(huì)使NOB獲得相對(duì)競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì),從而導(dǎo)致系統(tǒng)中的CANON作用最終被硝化/反硝化作用所取代.

C-B中(AOB+NOB)和反硝化菌的相對(duì)豐度仍分別可達(dá)11.34%和10.96%,系統(tǒng)的PPNA為(5.49±1.96)mg(O2)/(gVSS·h),但此時(shí)其PNA、PBDA和PDA卻較上述兩系統(tǒng)呈現(xiàn)不同程度的下降,分別穩(wěn)定在(3.42±0.54)mg(O2)/(gVSS·h)、(5.28±1.04)mg (NO2--N)/(gVSS·h)和(4.32±0.85) mg(NO3--N)/ (gVSS·h).另一方面,穩(wěn)定運(yùn)行階段C-B中AnAOB的相對(duì)豐度增至8.41%,系統(tǒng)的SAA隨之亦增至(1.42±0.32)mg(N)/(gVSS·h).由此判斷,當(dāng)d降至0.30L/min后,系統(tǒng)復(fù)氧能力的下降開(kāi)始對(duì)C-B中NOB的活性產(chǎn)生抑制,弱化了系統(tǒng)對(duì)NO2--N的氧化性能,而AnAOB借此復(fù)又獲得競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì),使得C-B的SAA在穩(wěn)定運(yùn)行期間有所提高,此條件下系統(tǒng)中應(yīng)存在一定程度的硝化/反硝化作用,也有一定強(qiáng)度的CANON作用發(fā)生.

隨著d降至0.20L/min,C-C中(AOB+NOB)的相對(duì)豐度有所下降(≈8.84%),系統(tǒng)的PNA隨之降至(0.63±0.13)mg(O2)/(gVSS·h),但其PPNA仍維持在(5.43±1.60)mg(O2)/(gVSS·h).相比于已有研究[28],C- C氧化NO2--N的能力被大幅削弱,但其仍具有較理想的亞硝化性能.與(AOB+NOB)的變化特征類似,C-C中反硝化菌的相對(duì)豐度亦驟降至3.65%,系統(tǒng)的PBDA和PDA分別維持在(1.43±0.16)mg (NO2--N)/(gVSS·h)和(0.93±0.10) mg(NO3--N)/ (gVSS·h).值得注意的是,C-C中AnAOB的相對(duì)豐度卻大幅增至16.73%,系統(tǒng)的SAA相應(yīng)為(5.73± 1.26)mg(N)/(gVSS·h),較C-CK、C-A和C-B分別增加了約11.69、9.55和4.04倍.由此證實(shí),0.20L/min的d值可使運(yùn)行性能已惡化的C-C中重新形成適宜的限氧微環(huán)境,促使AnAOB在填料層中復(fù)又得以富集,CANON作用隨之在該系統(tǒng)中得以較大程度的恢復(fù).

對(duì)于C-D,其中(AOB+NOB)和AnAOB的相對(duì)豐度較C-C降至5.34%和11.04%,系統(tǒng)的PPNA、PNA和SAA則分別停留在(3.12±1.79) mg(O2)/ (gVSS·h)、(0.14±0.06)mg(O2)/(gVSS·h)和(3.64± 0.94)mg(N)/(gVSS·h).對(duì)于反硝化菌,其相對(duì)豐度較C-C有所增加(≈6.75%),系統(tǒng)的PBDA和PDA亦高于C-C,但與同類型研究相比,C-D中反硝化菌的相對(duì)豐度及活性仍處于較低水平[29-30].該結(jié)果表明,對(duì)于低溫下運(yùn)行性能出現(xiàn)惡化的CANON型CRI系統(tǒng),d的降低雖能在一定程度上抑制填料層中NOB的增殖及其不斷提高的活性,但過(guò)低的d同樣會(huì)對(duì)系統(tǒng)的亞硝化性能產(chǎn)生抑制,阻礙NH4+-N的氧化,隨之會(huì)使CANON作用受阻.另外,C-D的反硝化性能較C-C有所提高,預(yù)示著系統(tǒng)中氮素的脫除可能歸因于CANON作用和反硝化作用的協(xié)同.

紅色熒光信號(hào)代表(AOB+NOB);粉色熒光信號(hào)代表反硝化菌;綠色熒光信號(hào)代表AnAOB

2.3 氮素轉(zhuǎn)化途徑解析

通常認(rèn)為[19],和的豐度可分別在一定程度上反映出CANON系統(tǒng)中AOB和AnAOB的數(shù)量;的豐度可反映出系統(tǒng)中NOB的數(shù)量;、、、、和分別是參與生物反硝化過(guò)程(NO3--N→NO2--N→NO→ N2O→N2)的6種關(guān)鍵基因,其豐度則可反映出系統(tǒng)中反硝化菌的數(shù)量.其中,和是參與反硝化過(guò)程第1步還原反應(yīng)的2種關(guān)鍵基因;和是參與該過(guò)程第2步還原反應(yīng)的2種關(guān)鍵基因;和是參與第3步和第4步還原過(guò)程的關(guān)鍵基因.

圖5表明,C-CK中基因的豐度[≈(7.17× 103±2.43×102)copies/g]遠(yuǎn)低于基因[≈(4.41× 105±5.82×104)copies/g],但此時(shí)、、、、、和的基因拷貝數(shù)卻分別增至(2.60×105±1.63×104),(2.68×105±3.09×104),(1.24× 105±8.48×103),(3.63×105±4.74×104),(4.07×104±7.39×103),(4.34×105±1.90×104)和(3.84×105±1.19×104) copies/g.結(jié)合表1和圖6可知,基因豐度[/(+)]和(/)是影響該系統(tǒng)NH4+-N去除速率[(NH4+-N)]的2個(gè)變量.前者與(NH4+-N)呈正相關(guān)且通徑系數(shù)為0.380,表明此時(shí)C-CK中NH4+-N的主要去除途徑由CANON作用演變?yōu)橄趸?反硝化作用.后者與(NH4+-N)呈負(fù)相關(guān)關(guān)系且通徑系數(shù)為-0.562,表明NOB的過(guò)量增殖不利于系統(tǒng)中NH4+-N的去除,推測(cè)是由于過(guò)量的NOB會(huì)和AOB競(jìng)爭(zhēng)填料層中有限的DO,不利于NH4+-N的氧化.基因豐度[/(+)]此時(shí)與系統(tǒng)的NO3--N累積速率[(NO3--N)]呈顯著正相關(guān)關(guān)系且通徑系數(shù)達(dá)0.527,此變量表明C-CK中NO3--N的積累主要源自NOB對(duì)NO2--N的氧化,且該菌群的增殖是C-CK中短程硝化作用失穩(wěn)的主要原因.C-CK的NO2--N累積速率[(NO2--N)]則分別與基因豐度[(+)/(+)]和(/)呈正相關(guān)關(guān)系,兩變量對(duì)(NO2--N)的通徑系數(shù)分別為0.206和0.351,由此可見(jiàn)硝化過(guò)程和反硝化過(guò)程均對(duì)該系統(tǒng)中NO2--N的產(chǎn)生有貢獻(xiàn).該結(jié)果進(jìn)一步證實(shí),當(dāng)d設(shè)置為0.50L/min的C-CK穩(wěn)定運(yùn)行時(shí),該系統(tǒng)中前期構(gòu)建的CANON反應(yīng)體系會(huì)崩潰,其主要的脫氮途徑變?yōu)橄趸?反硝化作用.然而,由于C-CK中相對(duì)匱乏的DO和有機(jī)碳源,致使硝化過(guò)程與反硝化過(guò)程均受到抑制,系統(tǒng)脫氮性能不佳.

C-A中9種脫氮功能基因的豐度特征與C-CK類似(圖5),且影響該系統(tǒng)中(NH4+-N)、(NO2--N)和(NO3--N)的變量組也與C-CK相同.其中, 基因豐度[/(+)]和(/)對(duì)(NH4+-N)的通徑系數(shù)分別為0.364和-0.505;[/(+)]對(duì)(NO3--N)的通徑系數(shù)為0.462;而[(+)/(+)]和(/)對(duì)(NO2--N)的通徑系數(shù)則分別為0.191和0.308.由此證實(shí),在(10± 2)℃下,0.40L/min的d無(wú)法保證C-A中CANON作用的穩(wěn)定性,隨著系統(tǒng)中NOB的增殖,其主要的脫氮途徑仍變?yōu)橄趸?反硝化作用,NO2--N的還原此時(shí)是反硝化過(guò)程中的限速步驟.

相較于C-CK和C-A,C-B中基因的豐度仍為(4.27×105±5.97×104)copies/g,且涉及反硝化過(guò)程的6種功能基因的豐度亦無(wú)顯著改變.然而,基因的豐度卻下降至(1.12×105±1.32×104) copies/g,的基因拷貝數(shù)同時(shí)則提高至(6.21×104±5.12×103) copies/g.基于此可得,影響C-B中(NO2--N)的2個(gè)變量仍與C-CK和C-A相同,即基因豐度[(+)/(+)]和(/)均與(NO2--N)呈正相關(guān)關(guān)系,這2個(gè)變量對(duì)(NO2--N)的通徑系數(shù)分別為0.171和0.244.另與上述2組系統(tǒng)類似的是,[/(+)]和(/)也是影響C-B中(NH4+-N)的2個(gè)變量,前者與(NH4+-N)呈正相關(guān)關(guān)系,其對(duì)(NH4+-N)的通徑系數(shù)為0.291,后者則與(NH4+-N)呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,其對(duì)(NH4+-N)的通徑系數(shù)為-0.412.此外,(NH4+-N)還受到[/(+)]的影響,該變量與之呈正相關(guān)關(guān)系,對(duì)(NH4+-N)的通徑系數(shù)僅為0.034.[/(+)]與C-B的(NO3--N)呈正相關(guān)關(guān)系,相應(yīng)的通徑系數(shù)為0.602,而(/bacterial 16S rRNA)也是影響C-B中(NO3--N)的變量,其與(NO3--N)呈正相關(guān)關(guān)系,通徑系數(shù)為0.242.由此斷定,即便將d設(shè)置為0.30L/min,C-B中仍有大部分氮素通過(guò)硝化/反硝化作用脫除,系統(tǒng)中NO2--N的積累與該作用關(guān)系密切.值得注意的是,此d值抑制了C-B中NOB的豐度和活性,導(dǎo)致系統(tǒng)中發(fā)生了一定強(qiáng)度的CANON作用.

當(dāng)C-C穩(wěn)定運(yùn)行時(shí),其中的基因拷貝數(shù)較前述系統(tǒng)驟增至(4.79×105±2.51×104)copies/g,而其他功能基因的豐度均有不同程度的下降.經(jīng)分析可知,基因豐度[/(+)]和(/)此時(shí)是影響系統(tǒng)(NH4+-N)的2個(gè)變量,且其均與(NH4+-N)呈正相關(guān)關(guān)系,通徑系數(shù)分別為1.472和0.513.由此可知,由于AnAOB在C-C填料層中的復(fù)壯,該系統(tǒng)中的CANON作用得到了較明顯的恢復(fù).[/(+)]和[/(+)]是影響(NO3--N)的2個(gè)變量,前者與(NO3--N)呈正相關(guān)關(guān)系,通徑系數(shù)為0.446,表明CANON作用生成的NO3--N是造成系統(tǒng)中NO3--N積累的主要原因;后者也與(NO3-- N)正相關(guān),通徑系數(shù)為0.061,預(yù)示著NOB的增殖會(huì)加劇C-C中NO3--N的累積.影響C-C中(NO2--N)的變量分別為(/)和[/(+)],前者與(NO2--N)正相關(guān),通徑系數(shù)為0.704,表明系統(tǒng)中的亞硝化反應(yīng)是產(chǎn)生NO2--N的來(lái)源之一;而后者則與(NO2--N)負(fù)相關(guān),通徑系數(shù)為-1.633,表明NO2--N可作為電子受體通過(guò)CANON作用得以脫除.由此可見(jiàn),0.20L/min的d可使C-C中的CANON作用得到較大程度的恢復(fù),使該作用重新成為系統(tǒng)中主要的脫氮途徑.

C-D中和基因的豐度持續(xù)降至(2.79×105±3.18×104)和(3.69×103±6.04×102) copies/g.此外,系統(tǒng)中的基因拷貝數(shù)[≈(2.17×105± 5.23×104)copies/g]較C-C亦有所降低,而參與反硝化過(guò)程的6種功能基因的豐度反而有所增加.由表1和圖6可知,影響C-D中(NH4+-N)的變量分別為[/(+)]和(/bacterial 16S rRNA),兩者均與(NH4+-N)正相關(guān),通徑系數(shù)分別為0.832和0.459.[/ (+)]和[(+)/bacterial 16S rRNA]分別與(NO3--N)呈正相關(guān)和負(fù)相關(guān)關(guān)系,通徑系數(shù)分別為0.367和-0.028.前者表示CANON作用是引起系統(tǒng)中NO3--N產(chǎn)生的主要原因;后者則表明由于系統(tǒng)中有機(jī)碳源的存在,一部分NO3--N通過(guò)反硝化途徑得以脫除,但該作用的強(qiáng)度較微弱,該結(jié)果也表明C-D中可能存在著CANON與反硝化耦合脫氮體系.與(NH4+-N)相同,(NO2-- N)此時(shí)亦受到[/(+)]和(/bacterial 16S rRNA)的影響,且兩變量分別與[(NO2--N)]呈負(fù)相關(guān)和正相關(guān)關(guān)系,通徑系數(shù)為-1.011和0.643,此結(jié)果表明CANON作用和短程硝化作用均參與了系統(tǒng)中NO2--N的轉(zhuǎn)化,且C-D中NO2--N的積累與否很大程度上取決于AOB與AnAOB各自的豐度與活性.與C-C類似,C-D也可在一定程度上實(shí)現(xiàn)CANON反應(yīng)體系的復(fù)壯并可使該作用成為系統(tǒng)脫氮的主要途徑,但由于C-D中過(guò)低的d值,系統(tǒng)的復(fù)氧能力遭到大幅削弱,AOB顯著下降的豐度和活性成為了影響系統(tǒng)中氮素轉(zhuǎn)化的限速步驟.另外,低溫對(duì)AnAOB豐度與活性的抑制也是造成系統(tǒng)脫氮性能不佳的主要原因.

綜上所述,對(duì)于在中溫、高氨氮條件下成功啟動(dòng)的CANON型CRI系統(tǒng),將其置于低溫[(10±2)℃]下處理生活污水時(shí),d的適當(dāng)降低可使其填料層中呈現(xiàn)失調(diào)的限氧微環(huán)境得以修復(fù)和優(yōu)化,進(jìn)而可實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)中短程硝化作用的復(fù)穩(wěn),并可促進(jìn)AnAOB豐度與活性的提高,最終能夠在一定程度上復(fù)壯CANON反應(yīng)體系并提高系統(tǒng)的脫氮性能.該結(jié)果有助于促進(jìn)CANON型CRI工藝的工程化應(yīng)用進(jìn)程,亦為新型生物脫氮技術(shù)的研發(fā)提供了科學(xué)依據(jù)和技術(shù)支持.在后續(xù)研究中,筆者擬嘗試采用其他手段(如施加電解措施、填充高性能填料等)提高低溫下CRI系統(tǒng)中AnAOB的豐度及活性,以期進(jìn)一步提高此工藝的污水承載容量和凈化能力.

表1 CRI系統(tǒng)中氮素轉(zhuǎn)化速率與脫氮功能基因的定量響應(yīng)關(guān)系

注:各基因符號(hào)表示其基因豐度.

圖中箭頭上數(shù)字為通徑系數(shù)

3 結(jié)論

3.1 當(dāng)CANON型CRI系統(tǒng)在(10±2)℃下處理生活污水時(shí),對(duì)d的合理設(shè)置可優(yōu)化其填料層中的限氧微環(huán)境,進(jìn)而能在一定程度上修復(fù)CANON作用的強(qiáng)度及系統(tǒng)的脫氮性能.

3.2 當(dāng)d為0.50L/min時(shí),硝化/反硝化作用取代CANON作用成為CRI系統(tǒng)脫氮的主要途徑,導(dǎo)致其脫氮性能惡化,而當(dāng)d<0.20L/min時(shí),填料層中DO含量相對(duì)不足,AOB的活性與豐度受到抑制, CANON作用的強(qiáng)化效果有限,系統(tǒng)脫氮性能亦不理想.

3.3 當(dāng)d為0.20L/min時(shí),CRI系統(tǒng)中的CANON作用得到較大程度的恢復(fù),復(fù)又成為脫氮的主要途徑,此時(shí)該系統(tǒng)的TN和NH4+-N去除率分別可達(dá)(72.07±5.62)%和(81.51±2.74)%.

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Effect of drainage rate on the stability of a constructed rapid infiltration system with CANON process at the low temperature.

SUN Feng, YU Xin-jie, ZHAO Zi-jian, WANG Ning, PING La-mei, WANG Zhen*

(Anhui Province Key Laboratory of Farmland Ecological Conservation and Pollution Prevention, School of Resources and Environment, Anhui Agricultural University, Hefei 230036, China)., 2022,42(1)：183～193

The constructed rapid infiltration (CRI) system with the complete autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON) process, which had been launched at (35±2)℃ and high NH4+-N concentration of (459.98±36.98)mg/L, was used to treat domestic sewage at (10±2)℃. It was conducted to explore the nitrogen transformation mechanisms and the related microbiological characteristics in the CRI system under drainage rate (d) constraints. The results showed that the oxygen-limiting microenvironment could be restored and optimized in the CRI system as a result of appropriated. Subsequently, recovery of the CANON process was achieved in the system, as well as its nitrogen removal performance. At thedof 0.50L/min, the proliferation and the increased activity of nitrite oxidizing bacteria (NOB) made the nitrification/denitrification process instead of the CANON process became the primary total nitrogen (TN) removal route in the CRI system, resulting the deterioration for nitrogen removal of the system. When theddecreased from 0.50 to 0.20L/min, the CANON process could be recovered largely accompanied by the dominance of anaerobic ammonium oxidation bacteria (AnAOB) in the system, and the mean TN and NH4+-N removal rates could reach up to (72.07±5.62)% and (81.51±2.74)%, respectively. However, as thedwas lower than 0.20L/min, the activity and the quantity of aerobic ammonia-oxidizing bacteria (AOB) was inhibited because of the insufficient of dissolved oxygen (DO) in the bed, thus the reduction of nitrogen removal rate in the CRI system was detected resulting from the unsatisfactory enhancement of the CANON process.

constructed rapid infiltration (CRI) system；completely autotrophic nitrogen removal over nitrite (CANON)；anaerobic ammonia oxidation (ANAMMOX)；low temperature；drainage rate (d)；nitrogen transformation

X703

A

1000-6923(2022)01-0183-11

孫 峰(1996-),男,安徽亳州人,安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事污水生物資源化處理與回用技術(shù)研究.發(fā)表論文2篇.

2021-06-15

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51508002);安徽省重點(diǎn)研究與開(kāi)發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(202004h07020024,201834040011);安徽省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(2008085ME162);中國(guó)科學(xué)院城市污染物轉(zhuǎn)化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金項(xiàng)目(KLUPC-KF-2020-5)

* 責(zé)任作者, 副教授, zwang@ahau.edu.cn