西北干旱區(qū)烏海市PM2.5的輸送路徑及潛在源解析*

余創(chuàng)，陳偉，張玉秀?

(1 中國礦業(yè)大學(xué)(北京)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院， 北京 100083； 2 中國礦業(yè)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與測繪工程學(xué)院， 北京 100083) (2020年9月19日收稿； 2020年11月27日收修改稿)

隨著社會經(jīng)濟的飛速發(fā)展和大氣污染物的肆意排放，不少城市的大氣污染問題日益嚴重，特別是以PM2.5為首的細顆粒物污染。由于PM2.5在大氣中滯留時間長、輸送距離遠且粒徑小，可通過呼吸道直接進入人體肺部，引發(fā)一系列呼吸道疾病并導(dǎo)致肺功能下降[1]，因此對PM2.5污染防治的研究已成為一個熱點問題。已有研究表明，一個地區(qū)的大氣污染物不僅與本地污染源排放有關(guān)，而且還受遠距離輸送的影響，與鄰近地區(qū)污染源的排放也有緊密聯(lián)系,這些影響主要是通過污染物的跨區(qū)域輸送造成的，其輸送與擴散的范圍小至幾百米，大至區(qū)域、洲際乃至全球各種不同尺度[2-5]。因此，要研究某個城市的大氣污染情況，不僅要考慮本研究區(qū)的影響，還要考慮周邊區(qū)域的影響，而后向軌跡模型已成為研究大氣污染輸送影響的主要手段。例如，Liu等[6]利用后向軌跡法和潛在來源貢獻函數(shù)法(potential source contribution function，PSCF)對影響天津市采暖期的氣團進行研究，結(jié)果表明，在2016年采暖期影響天津空氣質(zhì)量的氣團主要起源于西北地區(qū)。Pu等[7]利用PSCF法對2005—2010年北京市上甸子區(qū)觀測站的大氣污染物進行潛在來源解析，結(jié)果表明內(nèi)蒙古中部、山西北部、河北西南部以及遼寧西部都是潛在的SO2來源區(qū)域；華北平原地區(qū)，特別是河北南部和山東北部，是CO、Ox和PM2.5的主要潛在來源區(qū)域。姜雨等[8]利用HYSPLIT模型的后向軌跡模式，分析湖南衡陽市2015—2017年冬季PM2.5的潛在來源，結(jié)果表明衡陽市冬季PM2.5外來輸送以區(qū)域輸送為主，湘東、湘南、贛西、湘贛交界處、桂東北、豫南地區(qū)為PM2.5外來輸送的主要潛在源區(qū)。嚴曉瑜等[9]利用TrajStat軟件和全球資料同化系統(tǒng)數(shù)據(jù)探討2014—2016年影響銀川顆粒物質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)，PSCF法和濃度權(quán)重法(concentration-weighted trajactory，CWT)分析發(fā)現(xiàn)，位于新疆、甘肅、蒙古國、內(nèi)蒙古、青海的西北源區(qū)及四川、陜西的東南源區(qū)是影響銀川PM10和PM2.5濃度的2個主要潛在源區(qū)。因此，在這些潛在源區(qū)減少煤炭燃燒、生物質(zhì)燃燒、工業(yè)活動和車輛的人為排放可能是控制空氣污染的有效方法，但目前對PM2.5的路徑及潛在源解析大多集中在華北、華東及沿海地區(qū)，而對西北干旱地區(qū)研究較少。

烏海市是內(nèi)蒙古自治區(qū)西部的新興工業(yè)城市，煤炭儲量30多億t，以優(yōu)質(zhì)焦煤為主，占全自治區(qū)焦煤儲量的60%左右。穿爆、采裝、汽車運輸、卸載以及排巖等作業(yè)會產(chǎn)生大量粉塵，此外，大量煤矸石露天堆放，當(dāng)達到自燃點時，便可放出二氧化硫、硫化氫、一氧化碳、二氧化碳和氮氧化物等有害氣體，并伴有大量煙塵[10]。據(jù)2013年烏海市及周邊區(qū)域排污統(tǒng)計，SO2排放總量約29.19萬t、NOx排放總量約24.40萬t、煙塵粉塵排放總量約33.45萬t[11]。Song等[12]利用PMF模型對平頂山市PM10的化學(xué)成分進行了解析，結(jié)果表明煤炭燃燒源、工業(yè)污染源以及土壤相關(guān)源是影響平頂山市PM10質(zhì)量濃度的主要污染來源。吳紅璇等[13]探究烏海市煤礦區(qū)及周邊區(qū)域春季降塵中重金屬元素的含量水平以及污染物的來源情況，分析結(jié)果表明As和Cd是首要污染元素，并指出烏海市大氣降塵主要來源于工業(yè)排放、煤炭燃燒、交通塵和煤炭開采運輸。然而以煤炭開采為主的工業(yè)城市，對其大氣污染物的研究大多集中于粗顆粒物的化學(xué)成分解析，而以PM2.5為首的細顆粒物的路徑解析研究較少。

因此，為彌補這一空白，本文利用后向軌跡模型，并應(yīng)用模型中的聚類分析法、PSCF法以及CWT法，再結(jié)合烏海市2016—2018年P(guān)M2.5濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)和全球氣象同化數(shù)據(jù)(global data assimilation system，GDAS)，分析烏海市PM2.5質(zhì)量濃度在年、季、月上的變化規(guī)律及其與氣象要素之間的關(guān)系；此外利用聚類分析法探究影響烏海市PM2.5的主要輸送路徑，同時利用PSCF法和CWT法揭示對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度影響較大的潛在源區(qū)，為有效控制烏海市大氣污染及開展區(qū)域聯(lián)防治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來源及方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究所用大氣污染物PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來自烏海市環(huán)境監(jiān)測站，烏海市共3個國家自動監(jiān)測點(烏海市環(huán)保局、聚英學(xué)校、中海勃灣學(xué)校)，取3個監(jiān)測點的平均值代表烏海市整體的PM2.5質(zhì)量濃度；烏海市氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)上發(fā)布的《地面氣象資料》。后向軌跡模式采用的氣象資料是美國國家環(huán)境預(yù)報中心(National Centers for Environment Prediction，NCEP)提供的GDAS數(shù)據(jù)，空間分辨率為1°×1°。

1.2 后向軌跡簡介

HYSPLIT軌跡模式是由美國國家海洋大氣中心和澳大利亞氣象局共同研發(fā)的一種模擬大氣污染物輸送、擴散、沉降的綜合模式系統(tǒng)，具有處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源等功能。該模式是歐拉和拉格朗日混合型的擴散模式，其平流和擴散計算均采用拉格朗日方法，濃度計算采用歐拉方法[14-15]。本研究以烏海市(106.82°E，39.67°N)為后向軌跡的受點，利用Meteoinfo軟件和全球同化氣象數(shù)據(jù)模擬烏海市氣團后向軌跡。每日從0:00時開始，計算逐小時到達烏海市的氣團后向軌跡，軌跡向后推延的時間為72 h，模擬時段為2016年1月1日—2017年12月31日，模擬高度為500 m。將逐小時軌跡按時間依次劃為春季軌跡(3—5月)、夏季軌跡(6—8月)、秋季軌跡(9—11月)及冬季軌跡(1—2月和12月)，然后利用Meteoinfo軟件分別對不同季節(jié)逐小時軌跡進行聚類分析，并計算每類軌跡出現(xiàn)的頻率，進而得到烏海市后向軌跡聚類分析圖。最后利用每條氣流軌跡對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度計算每類氣流軌跡對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度平均值。

1.3 PSCF法

PSCF是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的一種判斷污染源可能方位的方法，PSCF通過結(jié)合氣團軌跡和某要素值給出可能的排放源位置，PSCF函數(shù)定義為經(jīng)過某一區(qū)域(i和j分別代表經(jīng)度和緯度)的氣團到達觀測點時對應(yīng)的某要素值超過設(shè)定閾值的條件概率。PSCF的值越大，表明該網(wǎng)格點對觀測點的粒子質(zhì)量濃度貢獻越大[16-17]。高PSCF值所對應(yīng)網(wǎng)格區(qū)域就是烏海市PM2.5的潛在源區(qū)，經(jīng)過該區(qū)域的軌跡就是對粒子數(shù)濃度有影響的輸送路徑。將研究區(qū)域劃分為0.2°×0.2°的網(wǎng)格，并對PM2.5質(zhì)量濃度設(shè)定閾值，本研究將其設(shè)定為PM2.5二級質(zhì)量濃度限值75 μg·m-3。當(dāng)軌跡所對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度值高于此閾值時，認為該軌跡是污染軌跡，其經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)污染軌跡端點數(shù)為mij,而落在某網(wǎng)格(i,j)內(nèi)的所有軌跡端點數(shù)為nij，則PSCF可以定義為

由于PSCF是基于條件概率的一種函數(shù)，因此PSCF的誤差會隨著網(wǎng)格與采樣點距離增加而增大。當(dāng)nij較小時，會有很大的不確定性。為減小誤差，通常采用權(quán)重函數(shù)WPSCF以便減小PSCF的不確定性[18-19]。

WPSCF=Wij×PSCFij，

其中Wij定義如下：

1.4 CWT法

由于CWT法可以計算每條軌跡的權(quán)重濃度，因此在網(wǎng)格化的過程中，通過計算經(jīng)過該網(wǎng)格的所有軌跡所對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度的平均值，從而賦予每個網(wǎng)格點一個權(quán)重濃度，計算公式如下

式中:Cij表示網(wǎng)格(i，j)上的平均權(quán)重質(zhì)量濃度(μg·m-3)，M表示軌跡總數(shù)(條)，l是軌跡;Cl是軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i，j)時PM2.5質(zhì)量濃度(μg·m-3)，τijl表示軌跡l在網(wǎng)格(i，j)內(nèi)停留的時間，Cij高值網(wǎng)格區(qū)域是對烏海市顆粒物濃度有貢獻的主要外來源區(qū),經(jīng)過該網(wǎng)格的軌跡就是對烏海大氣顆粒物有貢獻的主要輸送路徑[20-22]。

2 結(jié)果與分析

2.1 2016—2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度變化特征

PM2.5作為烏海市首要大氣污染物，對其質(zhì)量濃度變化特征進行分析很有必要。2016—2018年平均PM2.5質(zhì)量濃度整體呈下降趨勢，如圖1(a)所示，從2016年的(45.92±9.94) μg·m-3下降至2018年的(42.67±8.13) μg·m-3，下降幅度約為7.1%，這可能與2017年國家加強對電力行業(yè)的整改、推進礦山的綠色開采等相關(guān)措施有關(guān)。但2018年P(guān)M2.5年平均質(zhì)量濃度仍高于環(huán)境空氣質(zhì)量標準GB 3095—2012中年平均二級限值(35 μg·m-3)，超標21.9%，高于上海市PM2.5年平均濃度(39.87 μg·m-3)。這可能是由于烏海市以重工業(yè)發(fā)展為主，煤化工生產(chǎn)過程中大量廢氣外排的原因[23]。

在季節(jié)變化上PM2.5質(zhì)量濃度變化較為明顯，呈現(xiàn)出“春冬高、夏秋低”的趨勢，如圖1(b)所示：PM2.5冬季濃度最高，為49.50 μg·m-3；其次是春季；再次是秋季；夏季濃度最低，為34.69 μg·m-3。相比國家環(huán)境空氣質(zhì)量標準中PM2.5年平均質(zhì)量濃度二級標準(35 μg·m-3)，烏海市春、冬、秋季均有超標，超標率分別為28%、29.3%、15.1%，唯有夏季PM2.5質(zhì)量濃度基本與國家二級標準持平。烏海市地處黃河上游，屬于典型的大陸性季風(fēng)氣候，雨熱同期，夏季溫度高，分子活動劇烈，有利于大氣顆粒物的擴散，且夏季降雨量較為充足，伴隨著濕沉降對PM2.5有更好的去除效果。此外夏季植被生長旺盛，植物的枝葉對PM2.5也有明顯的截留作用。烏海市春冬季受冷空氣影響，以西北風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，將西北干旱荒漠區(qū)的沙塵帶入本研究區(qū)。此外，大氣層在寒冷季節(jié)相對穩(wěn)定，空氣流動較慢，不利于PM2.5的擴散[24]，因此春冬季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度較高。

圖1 2016—2018烏海市PM2.5質(zhì)量濃度年(a)、季(b)和月(c)變化特征

在月變化上PM2.5濃度呈雙峰型分布，如圖1(c)所示，其中月平均濃度最高值出現(xiàn)在5月，為52.67 μg·m-3，另外，月平均濃度在12月出現(xiàn)一個小峰值，為50.67 μg·m-3；最低值出現(xiàn)在8月，為33.33 μg·m-3，其中 5月最高平均質(zhì)量濃度大約是8月最低值的1.58倍。烏海市SO2濃度在12月份最大，7、8月份最小[25]，而SO2作為PM2.5的前體物，其濃度變化基本與PM2.5濃度月變化特征一致，這可能與烏海市采暖期燃煤取暖有關(guān)。

2016—2018年日平均濃度(圖2)低于環(huán)境空氣質(zhì)量一級標準(PM2.5日平均質(zhì)量濃度小于35 μg·m-3)的天數(shù)占比分別為42.08%、35.89%和51.23%，日平均質(zhì)量濃度超過環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準以上(PM2.5日平均質(zhì)量濃度大于75 μg·m-3)的天數(shù)占比分別為12.57%、9.04%和5.48%，超標天數(shù)明顯減少。以上數(shù)據(jù)表明，烏海市的空氣質(zhì)量正在好轉(zhuǎn)，但仍未達到國家年平均二級濃度限值。

圖2 2016—2018年不同等級環(huán)境空氣質(zhì)量天數(shù)的占比

2.2 風(fēng)速風(fēng)向?qū)M2.5質(zhì)量濃度的影響

由于污染物在水平輸送過程中，風(fēng)速風(fēng)向起主導(dǎo)作用[26-27]，因此，探究風(fēng)速風(fēng)向?qū)M2.5質(zhì)量濃度的影響至為重要。結(jié)果表明(圖3)，在不同風(fēng)速等級下，PM2.5質(zhì)量濃度隨風(fēng)速的增大呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢，當(dāng)風(fēng)速小于1 m·s-1時，PM2.5濃度維持在較高水平，為64 μg·m-3，說明靜風(fēng)天氣下不利于污染物的擴散；當(dāng)風(fēng)速在2～3 m·s-1時，PM2.5濃度達到最低值，為39 μg·m-3，此后，PM2.5濃度又隨著風(fēng)速的增大而上升，說明風(fēng)速在2～3 m·s-1之間最利于污染物的擴散；當(dāng)風(fēng)速大于5 m·s-1時，PM2.5濃度上升速率最快，這可能由于風(fēng)速過大引發(fā)的揚塵天氣或者外來源的輸送，從而導(dǎo)致烏海市PM2.5濃度升高。

圖3 PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速的關(guān)系

由圖4可知，烏海市春、秋、冬季均以WNW風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，與其他風(fēng)向相比，在WNW風(fēng)向上，2～3 m·s-1之間的風(fēng)速所占比例較低，為24%。1～2 m·s-1之間以及大于3 m·s-1的風(fēng)速占比高達76%，說明在WNW風(fēng)向上不利于污染物的稀釋擴散。夏季以WNW和ESE風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，其中在ESE風(fēng)向上，2～3 m·s-1之間的風(fēng)速所占比例明顯較高，為37.2%，說明ESE風(fēng)向有利于污染物的稀釋擴散。

圖4 四季風(fēng)向頻率玫瑰圖和不同風(fēng)向上不同風(fēng)速的占比

2.3 后向軌跡聚類分析

為進一步探究烏海市四季氣流輸送特征，運用Meteoinfo軟件對2016—2018年逐小時到達烏海市的后向氣流軌跡進行聚類分析(圖5和圖6)，同時賦予每條氣流相應(yīng)的PM2.5小時濃度數(shù)據(jù)。軌跡的輸送路徑和方向表示氣流到達烏海市之前所經(jīng)過的地區(qū)。通過軌跡長短可以判斷氣流的移動速度，長的軌跡對應(yīng)快速移動的氣流，短的軌跡對應(yīng)移動緩慢的氣流[28]。

圖5 四季氣流后向軌跡聚類分析

圖6 四季各類軌跡PM2.5平均濃度

春季，來自蒙古國西部的聚類4氣流PM2.5平均濃度最高，為151.33 μg·m-3，該氣流主要以長距離輸送為主，氣流移動速度相對較快，軌跡占比14.20%；而來自蒙古國西南部的聚類2則主要以短距離輸送為主，氣流移動速度較慢，但軌跡占比最高，為36.77%；此外源自哈薩克斯坦東北部，途經(jīng)新疆北部、蒙古國西南部進而穿過內(nèi)蒙古西部邊界抵達烏海市的聚類3氣流輸送距離最遠，移動速度最快，軌跡占比19.92%，氣流平均濃度為130.2 μg·m-3，值得注意的是，以上3條氣流均源自境外，說明來自境外的長距離氣流是影響烏海市春季顆粒物濃度的主要因素；而從新疆東北部出發(fā)，穿過內(nèi)蒙古西部到達烏海市的聚類1氣流也是長距離輸送，軌跡占比29.11%，且是春季唯一一條境內(nèi)輸送氣流。

夏季，整體氣流的輸送距離偏短，各類氣流的濃度基本都在100 μg·m-3以下，其中來自蒙古國西南部的聚類2氣流輸送距離較遠，移動速度較快，軌跡占比26.74%，氣流平均濃度為96.88 μg·m-3；其次是來自蒙古國東南部的聚類3氣流輸送距離較短，移動速度較慢，軌跡占比23.10%；再次是來自內(nèi)蒙古西北部的聚類4氣流輸送距離相對較遠，軌跡占比最高，為31.16%；輸送距離最短的聚類1氣流主要來自內(nèi)蒙古南部，氣流平均濃度最低，為87.11 μg·m-3，軌跡占比最低，為19.00%。

秋季，各類氣流的濃度波動幅度比較平緩且氣流均以長距離輸送為主，移動速度較快，其中來自新疆東部的聚類1氣流輸送距離最短，但軌跡占比最高，為41.00%；而來自新疆中部的聚類4氣流輸送距離較遠，軌跡占比為23.31%；其次來自哈薩克斯坦的聚類3氣流輸送距離最遠，氣流平均濃度最低，為97.96 μg·m-3，軌跡占比14.75%；此外來自新疆西部的聚類2氣流平均濃度最高，為105.52 μg·m-3，軌跡占比20.95%。

與秋季相比，冬季氣流稍有北移，整體上與秋季氣流軌跡相似，均以西北長距離輸送為主，其中來自新疆北部的聚類1氣流軌跡占比最高，為75.17%，約占冬季軌跡總數(shù)的3/4，且氣流平均濃度也最高，為116.48 μg·m-3；其次源自新疆西北的聚類3氣流、新疆東北的聚類2氣流以及新疆中北部的聚類4氣流軌跡占比依次為13.11%、5.07%、6.66%。

聚類分析結(jié)果表明：烏海市四季的所有氣流中西北氣流占絕大多數(shù)，春、秋、冬三季氣流的輸送距離明顯較夏季要遠，唯有夏季氣流以短距離輸送為主且出現(xiàn)了北方清潔氣流；四季的各類氣流中，氣流平均濃度最高的是春季，其次為冬季，秋季次之，夏季最低。

2.4 PSCF結(jié)果分析

根據(jù)烏海市PM2.5日平均濃度數(shù)據(jù)統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，烏海市PM2.5日平均質(zhì)量濃度逐年略有下降趨勢，但依然有超標現(xiàn)象，因此針對PM2.5質(zhì)量濃度污染情況，有必要進一步解析烏海市潛在的污染來源區(qū)域。

PSCF結(jié)果表明(圖7)，春季烏海市潛在源區(qū)貢獻值相對較小,WPSCF高值(>0.3)區(qū)域主要位于四川東部、陜西西部、內(nèi)蒙古南部、甘肅省西部以及新疆中東部零散地區(qū)，此外寧夏東北部也對烏海市PM2.5有一定的貢獻；夏季潛在源區(qū)域明顯減少,WPSCF高值(>0.3)區(qū)域相對分散，主要分布在新疆東部、甘肅省中部；秋季高值區(qū)域較為集中，潛在源區(qū)貢獻較高的區(qū)域主要集中于新疆中東部、內(nèi)蒙古西南部以及甘肅全省零散地區(qū)，值得注意的是在甘肅省和青海省交界處邊緣地帶，也是烏海市PM2.5的主要潛在源區(qū)；冬季的主要潛在源區(qū)較秋季相比，整體區(qū)域南移且WPSCF值(>0.3)的區(qū)域明顯增多，覆蓋區(qū)域有新疆中東部、青海北部、寧夏西部、內(nèi)蒙古西南部以及河西走廊地區(qū)，其中甘肅、新疆、青海三省交界區(qū)、河西走廊地區(qū)以及內(nèi)蒙古西南部是烏海市冬季PM2.5最主要的潛在源區(qū)之一(WPSCF>0.5)。

圖7 四季PM2.5的加權(quán)潛在源貢獻函數(shù)(PSCF)圖

烏海市WPSCF高值區(qū)域隨季節(jié)變化的差異性較大，冬季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域覆蓋范圍最廣且數(shù)值最高，春、秋季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域分布范圍幾乎相當(dāng)，但秋季高值區(qū)域相比春季較為集中，夏季W(wǎng)PSCF高值區(qū)域范圍最小。

2.5 CWT結(jié)果分析

相比WPSCF法，CWT法更能直觀地辨別高濃度貢獻的潛在源區(qū)，因為CWT法在計算過程中考慮了氣團在網(wǎng)格中的停留時間，停留時間越長表明軌跡對研究點貢獻越大，CWT結(jié)果中網(wǎng)格顏色越深表示該格網(wǎng)對目標格網(wǎng)的污染貢獻數(shù)值越大。CWT結(jié)果表明(圖8)高值區(qū)域(>100 μg·m-3)范圍最廣、數(shù)值最大的是冬季，其次是春季，再次是秋季，夏季對烏海市貢獻源區(qū)和貢獻值最小。

圖8 四季PM2.5的加權(quán)濃度權(quán)重軌跡(CWT)圖

春季CWT高值區(qū)域(>100 μg·m-3)主要位于湖北西部、河南南部、四川東部、陜西中南部、青海南部、甘肅省南部、新疆中北部以及蒙古國、西部鄰國的一些零星地區(qū)。此外，內(nèi)蒙古東南部、安徽與河南交界區(qū)、河西走廊附近區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5質(zhì)量濃度貢獻為60～80 μg·m-3。

夏季與春季相比，主要貢獻源區(qū)略有南移，且國內(nèi)CWT高值區(qū)域(>100 μg·m-3)幾乎沒有，國外主要集中于哈薩克斯坦東部，貢獻濃度在60～80 μg·m-3之間的區(qū)域明顯減少，主要位于西藏西部、青海中部以及四川省與云南省的交界區(qū)。

秋季，對烏海市貢獻較大的潛在源區(qū)主要移動至西北地區(qū)，在新疆與西藏交界區(qū)、青海省北部、俄羅斯西部、以及哈薩克斯坦西部地區(qū)CWT貢獻值較高，超過80 μg·m-3，此外，新疆中東部以及河西走廊區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5質(zhì)量濃度貢獻值也相對較高，超過60 μg·m-3。

冬季，CWT高值區(qū)域(>100 μg·m-3)明顯超過另外三季且覆蓋范圍最廣，在阿富汗西北部零星地區(qū)、新疆東南部零星地區(qū)以及青海省與甘肅省交界區(qū)對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻值最大，超過了120 μg·m-3，其次位于新疆中東部、寧夏北部以及甘肅、新疆、青海3省交界區(qū)的CWT值相對較高，大約在80～120 μg·m-3之間，新疆東部、河西走廊北部、內(nèi)蒙古西南部對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度也有一定影響，貢獻值約在60～80 μg·m-3之間。

CWT分析結(jié)果與WPSCF結(jié)果較為一致，這說明CWT法模擬的結(jié)果產(chǎn)生的不確定性較小，結(jié)果比較可信。兩種方法均表明對烏海市貢獻較大的潛在源區(qū)主要集中在新疆中東部、青海北部、甘肅中部、寧夏西北部以及內(nèi)蒙古西南部。

2.6 重污染期間烏海市PM2.5的路徑及潛在源解析

由于重污染時段顆粒物濃度較高，PM2.5濃度變化特征及外來源輸送路徑呈現(xiàn)的更為明顯，且烏海市四季PM2.5的潛在來源解析結(jié)果表明：冬季潛在來源分布區(qū)域最廣，污染最為嚴重，春季次之，因此選取春、冬季節(jié)嚴重污染時段的PM2.5軌跡進行聚類和潛在源分析。具體地，重污染時段的選取如下：2016年2月9—11日(重度污染，PM2.5質(zhì)量濃度226.33 μg·m-3)、2016年5月19—20日(嚴重污染，PM2.5質(zhì)量濃度500 μg·m-3)、2017年2月9—11日(嚴重污染，PM2.5質(zhì)量濃度285.33 μg·m-3)、2017年5月1—3日(嚴重污染，PM2.5質(zhì)量濃度480.33 μg·m-3)。

重污染期間，烏海市后向軌跡聚類結(jié)果(圖9)表明，聚類1、聚類2和聚類3氣流均來自西北方向，軌跡總占比94.64%，相比聚類3氣流，聚類1和聚類2氣流輸送距離較遠且主要源自新疆中東部、途經(jīng)甘肅、內(nèi)蒙古西部進而到達烏海市。聚類3氣流輸送距離相對較短，但軌跡占比最高，主要來自甘肅北部，途經(jīng)內(nèi)蒙古西部抵達烏海市。來自境外輸入的聚類4氣流輸送距離最遠，軌跡占比最低，主要起源于哈薩克斯坦中北部，途徑俄羅斯西南部，然后繞至蒙古國北部，最后從內(nèi)蒙古北部進入烏海市。

圖9 重污染期間氣流后向軌跡聚類分析

重污染期間，烏海市PM2.5潛在源結(jié)果如圖10(a)所示，高值區(qū)域(WPSCF>0.6)分布范圍較少但較為集中，主要位于青海東部與甘肅交界地區(qū)。此外，新疆東部局部地區(qū)以及烏海市南部鄰近區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5濃度的影響也相對較大(WPSCF>0.3)。濃度權(quán)重分析結(jié)果如圖10(b)所示，對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻較大的區(qū)域覆蓋面積較廣，主要集中在新疆中東部、青海北部與甘肅交界區(qū)域、甘肅東南部、寧夏局部地區(qū)以及哈薩克斯坦和蒙古國少數(shù)區(qū)域，這些地區(qū)對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻均在120 μg·m-3以上，此外，河西走廊地區(qū)及周邊區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5質(zhì)量濃度的貢獻也相對較大，約在80 μg·m-3以上。重污染期間外來源主要分布在植被覆蓋度低、降雨量較少、風(fēng)沙較大的西北干旱地區(qū)。

圖10 重污染期間PM2.5的PSCF圖和CWT圖

3 討論

3.1 風(fēng)速風(fēng)向?qū)鹾Ｊ兴募練饬鞯挠绊?/h3>

烏海市四季主要以西北長距離輸送氣流為主，并且西北氣流對應(yīng)的PM2.5濃度較高。北京市和西安市PM2.5路徑解析結(jié)果同樣表明，來自西北長距離輸送氣流占主導(dǎo)地位，在西北氣流中，特別是來自內(nèi)蒙古中西部的氣流對北京和西安PM2.5濃度影響較大[29-30]。而烏海市恰好位于內(nèi)蒙古中西部，推測這可能是由于來自西北的污染氣流先途經(jīng)烏海，然后抵達北京和西安，進而影響兩市的PM2.5濃度。至于影響烏海市PM2.5濃度的西北氣流如何形成的?這可能與氣象因素密不可分，研究表明氣象因素在大氣污染物的輸送、擴散和沉積過程中起著重要作用。2014年北京市重霾期間相對濕度與顆粒物濃度相關(guān)性研究表明，當(dāng)相對濕度大于40%時，其對顆粒物濃度的升高有促進作用[31]；太原市PM2.5質(zhì)量濃度與溫度之間關(guān)系研究結(jié)果表明，溫度高，太陽輻射強，有利于促進硫氧化物、氮氧化物等氣態(tài)前體物的二次轉(zhuǎn)化，從而加劇了PM2.5濃度升高[32]。烏海市相對濕度年平均值為45%、夏季平均氣溫達24.8 ℃，與北京、太原相比，相對濕度與溫度對烏海市PM2.5濃度影響較小。此外在水平方向上探究烏海市氣流輸送路徑，風(fēng)速風(fēng)向可能對氣流的影響更大，因此本文主要探討風(fēng)速風(fēng)向?qū)鹾Ｊ袣饬鞯挠绊憽鹾Ｊ写?、秋、冬季均以WNW風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，這與烏海市氣流來源方向一致，烏海市地處大陸內(nèi)部中緯度帶，其東部距海岸線較遠且有太行山脈阻隔，受偏東氣流影響較小，西北部為廣闊的亞歐大陸腹地，西北風(fēng)盛行，說明烏海市所處地理位置可能決定了其主導(dǎo)風(fēng)向，同時也說明風(fēng)向是影響烏海市氣流來源的主要因素之一。太原市污染物路徑解析結(jié)果表明，太原市所處地理位置與其季風(fēng)氣候相適應(yīng)，由于太原市秋冬季盛行西北風(fēng)，故而在秋冬季，太原市主要以西北偏西氣流為主，占比74.1%，這與烏海市主導(dǎo)風(fēng)向以及氣流軌跡解析結(jié)果一致[33]。此外在WNW風(fēng)向上，不利于污染物擴散的風(fēng)速占比約為3/4，說明WNW風(fēng)向不利于污染物的稀釋擴散，這可能是春、秋、冬三季PM2.5濃度居高不下的原因之一。夏季以WNW和ESE風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，在ESE風(fēng)向上，有利于污染物擴散的風(fēng)速占比明顯升高，占比1/3以上，且烏海市在東南方向上無工業(yè)產(chǎn)業(yè)園或大面積沙漠等污染源區(qū)，因此當(dāng)烏海市刮東南風(fēng)時，東南方向的清潔氣流會進一步稀釋烏海市PM2.5濃度，這可能是導(dǎo)致夏季PM2.5濃度降低的原因之一[34]。

3.2 潛在源區(qū)對烏海市PM2.5濃度的影響

對烏海市PM2.5濃度影響較大的潛在源區(qū)主要分布在新疆中東部、青海北部、甘肅中部以及內(nèi)蒙古西南部。原因可能有以下兩種：1)PM2.5濃度較高的氣流抵達烏海前路過這些潛在源區(qū)的頻率較高。這些潛在源區(qū)依次坐落有庫姆塔格沙漠、柴達木盆地、河西走廊、騰格里沙漠以及巴丹吉林沙漠。干旱少雨、植被覆蓋度低、沙漠化嚴重[35-40]使得經(jīng)過這些區(qū)域的氣流更容易夾帶大量細顆粒物，并伴隨著西北長距離輸送將顆粒物送至烏海市，從而影響烏海市空氣質(zhì)量。2)烏海市西北方向的本地排放和遠距離輸送。冬季寒冷，西北地區(qū)大部分城市都會采取燃煤的方式來實現(xiàn)集中供暖，這會導(dǎo)致西北各地區(qū)冬季大氣顆粒物中煤煙塵含量較高[41]，進而隨著強勁的西北風(fēng)經(jīng)過長距離輸送抵達烏海市，這些顆粒物會大幅度降低大氣環(huán)境，這也是導(dǎo)致烏海市在冬季PM2.5濃度超標的主要原因之一。而且烏海市重污染天氣多發(fā)生在春冬兩季，重污染期間潛在源區(qū)也主要分布在新疆中東部、青海北部與甘肅交界區(qū)域、甘肅東南部等西北地區(qū)，說明在春冬季西北地區(qū)燃煤取暖可能正是導(dǎo)致烏海市重污染期間PM2.5濃度升高的原因。值得注意的是，夏季烏海市主要以短距離輸送氣流為主，但烏海市周邊區(qū)域?qū)鹾Ｊ蠵M2.5濃度貢獻較小，說明短距離輸送氣流對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度影響較小，夏季降雨量多也是其中一個有利因素。因此，落實植樹造林、防風(fēng)固沙和減緩?fù)恋鼗哪?，提高西北干旱荒漠區(qū)植被覆蓋度，減少沙化面積，可以降低細顆粒物的長距離輸送；另外，發(fā)展清潔能源、煙氣脫硫脫銷、綠色生產(chǎn)等技術(shù)，減少西北地區(qū)燃煤產(chǎn)生的SO2、NOx和煙塵的排放量，可有助于改善烏海乃至西安及北京地區(qū)的空氣質(zhì)量。目前，烏海市PM2.5化學(xué)成分尚未見報道，今后應(yīng)采集烏海市PM2.5樣品，分析其化學(xué)成分，進一步解析其PM2.5污染源，為改善西北干旱區(qū)空氣質(zhì)量提供技術(shù)支持。

4 結(jié)論

1)烏海市2016—2018年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度年均值呈下降趨勢，下降幅度約為7.1%，整體呈現(xiàn)出“春冬高、夏秋低”的趨勢；PM2.5質(zhì)量濃度超標天數(shù)占比明顯減少，由12.57%下降至5.48%。

2)烏海市春秋冬三季氣流主要以哈薩克斯坦、新疆、蒙古國和甘肅等地區(qū)的長距離西北輸送氣流為主，夏季主要以內(nèi)蒙古西南部的短距離輸送氣流為主。春冬兩季不同聚類氣流PM2.5平均濃度較高，可能與春冬季的主導(dǎo)風(fēng)向有關(guān)。

3)潛在源分析與權(quán)重濃度分析結(jié)果表明：烏海市WPSCF高值區(qū)域隨季節(jié)變化較大，冬季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域最廣，春、秋季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域相當(dāng)，夏季W(wǎng)PSCF高值覆蓋區(qū)域最小。對烏海市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻較大的潛在源區(qū)主要集中在新疆中東部、青海北部、甘肅中部、寧夏西北部以及內(nèi)蒙古西南部，這可能與其植被覆蓋度低、表層土多為風(fēng)沙土及氣候干旱少雨等因素有關(guān)。

4)重污染期間，烏海市PM2.5主要的路徑來源與春、秋、冬三季相似，西北輸送氣流占主導(dǎo)地位，其中新疆中東部、青海北部與甘肅交界區(qū)域、甘肅東南部和寧夏局部地區(qū)對烏海市PM2.5濃度貢獻較大，與烏海市春、冬季PM2.5的潛在源區(qū)一致。