稀釋制冷機(jī)及其中的熱交換問題*

付柏山 廖奕 周俊

1) (南方科技大學(xué)量子科學(xué)與工程研究院,深圳 518055)

2) (南京師范大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,量子輸運(yùn)與熱能科學(xué)中心,南京 210023)

在低溫物理和量子信息科學(xué)等學(xué)科的研究中,持續(xù)保持穩(wěn)定的mK 級低溫是至關(guān)重要的.稀釋制冷機(jī)是用來獲得極低溫的制冷裝置,它利用了超流態(tài)4He 與其同位素3He 的混合溶液在超低溫下的相分離效應(yīng).熱交換器的性能是決定連續(xù)循環(huán)工作制冷機(jī)性能的關(guān)鍵因素.在極低溫下,氦與金屬之間存在巨大的界面熱阻(即卡皮查熱阻),利用多孔的燒結(jié)金屬顆粒來提高接觸面積,可以有效地解決熱交換問題.因此,研究極低溫下金屬顆粒與液氦之間的熱交換,并以此為指導(dǎo)研制高性能的銀粉燒結(jié)換熱器具有重要的應(yīng)用價值.

1 引言

很多前沿的科學(xué)研究工作需要在極低溫條件下進(jìn)行,因此研制能獲得極低溫的制冷設(shè)備是非常重要的.稀釋制冷機(jī)是可以連續(xù)穩(wěn)定工作的一種制冷設(shè)備,它為極端環(huán)境的物理實驗研究提供了可靠的支撐,特別是在當(dāng)今迅速發(fā)展的量子科學(xué) (如量子超導(dǎo)計算、量子輸運(yùn)、量子傳感、量子材料)以及航空航天、醫(yī)療、天文等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用.在極低溫度下,液氦具有很多量子特性,例如超流動性和極高的熱導(dǎo)率.特別地,3He/4He 混合液在一定條件下會發(fā)生分相,London[1]根據(jù)這一現(xiàn)象提出了分相制冷原理,1965 年Das 等根據(jù)這一理論制成了3He/4He 稀釋制冷機(jī),目前的稀釋制冷機(jī)最低可達(dá)到大約2 mK 的低溫[2].稀釋制冷機(jī)經(jīng)歷了從間歇式制冷到連續(xù)式制冷的發(fā)展過程[3,4].早期的稀釋制冷機(jī),按照有無制冷劑可分為“濕式”和“干式”兩種,濕式是利用液氮及液氦來提供預(yù)冷,干式則是利用機(jī)械制冷機(jī)來提供預(yù)冷[5].

2 稀釋制冷機(jī)

稀釋制冷機(jī)的工作原理是以3He/4He 溶液的相圖為基礎(chǔ)的,如圖1所示.圖中X=n3/(n3+n4)是3He 的濃度,n3和n4分別是溶液中3He和4He的克分子數(shù).以一定比例混合的3He/4He 氣體經(jīng)過預(yù)冷后,4He 氣體首先液化,在溫度低于3.19 K 時(1 atm,1 atm=1.01× 105Pa)3He 也被液化,進(jìn)一步降溫至2.17 K 后出現(xiàn)超流態(tài)液氦.當(dāng)溫度低于臨界溫度Tc=0.87 K 時,3He/4He 的混合液將出現(xiàn)分相,密度較小的3He 濃相會浮在上層,而密度相對較大的3He 稀相會沉到下層.值得注意的是,在溫度降至接近0 K 時,濃相中的X可以接近100%,但稀相中的X卻不是0,而是6.4%.出現(xiàn)這一有限濃度的原因是3He 原子和超流4He的結(jié)合能要比純3He 液體的結(jié)合能更低.稀釋制冷機(jī)的工作溫度即在兩相區(qū)(即圖1中橫虛線所示),對給定工作溫度,稀相的濃度為X1,濃相的濃度為X2.

圖1 3He-4He 溶液 相圖,X 為3He 的濃度Fig.1.Phase diagram of 3He-4He solution,where X is the concentration of 3He.

稀釋制冷機(jī)的核心部分主要由蒸餾室、連續(xù)換熱器、中間冷板、銀粉燒結(jié)換熱器以及混合室等組成,此外還包括真空腔、保持連續(xù)工作的抽吸循環(huán)氣體處理系統(tǒng),如圖2所示.混合室下面稀相部分是與蒸餾室相通的,在外部抽吸泵的作用下,由于3He 與4He 飽和蒸氣壓的不同,大量3He 將被抽走.與此同時,在滲透壓的作用下,為了維持3He 的濃度平衡,混合室中的3He 原子不斷進(jìn)入蒸餾室,進(jìn)一步破壞了兩相分界面之間的動態(tài)平衡.為了維持平衡,3He 原子從周圍環(huán)境中吸收熱量,提高自身的能量,從低焓值的濃相進(jìn)入到高焓值的稀相,從而完成從環(huán)境吸熱降溫的目的.被蒸餾室上面的抽吸泵抽走的氣體(主要是3He)在過濾液氮阱中凈化或增壓再送回到稀釋制冷機(jī)中,通過換熱器的降溫又補(bǔ)充入混合室上面3He 濃相中.于是3He 蒸氣在蒸餾室上面不斷被抽走,經(jīng)過換熱冷卻被送回混合室,之后越過兩相界面進(jìn)入稀相,最后在滲透壓的作用下回流到蒸餾室的底部液體中,至此完成整個稀釋制冷機(jī)的工作循環(huán)(如圖2所示).為了讓稀釋制冷機(jī)可靠地工作,須要精準(zhǔn)調(diào)控蒸餾室的溫度和整個循環(huán)過程的混氣流量.稀釋制冷機(jī)的制冷量Q主要由循環(huán)流量n與混合室冷板溫度T決定,其表達(dá)式為

圖2 稀釋制冷機(jī)原理圖,箭頭方向表示3He 流動方向Fig.2.Schematic diagram of dilution refrigerator (direction of arrows represent the flow direction of 3He).

(1)式表明制冷量與循環(huán)流量成正比,但提高循環(huán)流量會導(dǎo)致大流量的室溫混合氣體被送回進(jìn)入制冷機(jī),加大了制冷機(jī)的換熱器的設(shè)計難度.因此,制冷機(jī)的設(shè)計需要合理地平衡制冷量和混合室溫度這兩個重要參數(shù),僅強(qiáng)調(diào)一個指標(biāo)對稀釋制冷機(jī)都是不合理的.

3 銀粉燒結(jié)換熱器

稀釋制冷機(jī)的實物照片如圖3所示,其核心換熱器是應(yīng)用于極低溫區(qū)的銀粉燒結(jié)換熱器,其性能將決定制冷機(jī)能獲得的最低溫度.眾所周知,當(dāng)兩種溫度不同的物質(zhì)接觸時,熱量會從高溫物質(zhì)流向低溫物質(zhì),熱流密度(J)的大小正比于溫差(ΔT):

其中系數(shù)RK稱為界面熱阻,也被稱為卡皮查熱阻,以此紀(jì)念前蘇聯(lián)著名低溫物理學(xué)家P.L.Kapitza,它是單位溫差下單位時間內(nèi)通過單位面積的熱量.近年來,關(guān)于界面熱阻的研究取得了極大的進(jìn)展[6-11].稀釋制冷機(jī)的工作溫度在1 K 以下,此時實驗測量和聲學(xué)不匹配模型(acoustic mismatch model,AMM)都表明RK大致正比于T—3,也就是說隨著溫度的降低,熱阻會變得非常大[12],從而導(dǎo)致常規(guī)換熱器在極低溫下無法使用.人們通過燒結(jié)金屬顆粒的方法,將金屬與液氦的接觸面積提高了幾個數(shù)量級,例如百納米直徑顆粒的比表面積可以達(dá)到107m2/m3(或1 m2/g).銀是所有金屬中導(dǎo)電性和導(dǎo)熱性最好的金屬之一,銀的熔點(diǎn)低密度大,比其他金屬更易燒結(jié),所以目前普遍采用的是燒結(jié)銀粉換熱器[13],實物如圖3所示.用直徑為數(shù)百納米的銀顆粒進(jìn)行燒結(jié),燒結(jié)物內(nèi)分布有眾多的孔隙,尺寸一般在微米或者亞微米級別,目前尚無有效的檢測方法.考慮到3He 原子必須通過狹窄的連接通道在相鄰的孔隙之間運(yùn)動,多孔結(jié)構(gòu)形成的孔洞和通道的大小也是需要考慮的重要因素.為了使熱交換面積較大并且流動阻力較小,需要尋找最佳的燒結(jié)結(jié)構(gòu).

圖3 超低溫稀釋制冷機(jī)系統(tǒng)及其關(guān)鍵換熱部件:連續(xù)換熱器和銀粉燒結(jié)換熱器(圖片由南方科技大學(xué)量子科學(xué)與工程研究院提供)Fig.3.Ultra-low temperature dilution refrigerator system and its key components:Continuous heat exchanger and sintered Ag powder heat exchanger.(Image courtesy of Institute for Quantum Science and Engineering,Southern University of Science and Technology).

從理論的角度看,燒結(jié)銀粉換熱器中除了比表面積的增加以外,還涉及傳熱機(jī)理的變化.當(dāng)溫度降低至1 K 以下,3He 會從普通液體逐漸轉(zhuǎn)變成費(fèi)米液體[14],常用的聲學(xué)不匹配模型并不適用,需要考慮3He 液體的量子效應(yīng),因此必須采用朗道費(fèi)米液體理論.實驗測量發(fā)現(xiàn),當(dāng)溫度低于10 mK 時,純3He 液體與燒結(jié)銀顆粒之間的界面熱阻會顯著降低[15](如圖4所示),而且溫度依賴關(guān)系會顯著偏離T—3關(guān)系,這對提升換熱器的效能是有利的.這一轉(zhuǎn)變的主要原因是燒結(jié)后互相連接金屬顆粒發(fā)生彈性形變時會產(chǎn)生低能振動模式,即軟聲子模式,該模式和3He 準(zhǔn)粒子的相互作用會提供額外的界面導(dǎo)熱通道[16].除此以外,銀顆粒在制備過程中往往會受到污染,表面的局域磁性雜質(zhì)(如各種形式的氧原子和氧離子)會和3He 的核自旋發(fā)生自旋-自旋耦合,該耦合效應(yīng)可以提供另一個導(dǎo)熱通道.界面熱阻的磁場依賴實驗已經(jīng)證實了該磁性導(dǎo)熱通道的存在[17,18].

圖4 金屬納米顆粒與3He 液體之間的界面熱阻.圓點(diǎn)為實驗值,虛線為單金屬顆粒計算值,實線為考慮燒結(jié)顆粒中軟聲子模式后的計算值,摘自文獻(xiàn)[16]Fig.4.Interfacial thermal resistance between metal nanoparticles and liquid 3He.The dot is the experimental value,the dashed line is the calculated value of single metal particles,and the solid line is the calculated value after considering the soft phonon mode in the sintered particles,which is extracted from the Ref.[16].

4 結(jié)論

本文簡要介紹了可以穩(wěn)定維持極低溫環(huán)境的稀釋制冷機(jī)的工作原理和低溫下使用的銀粉燒結(jié)換熱器中的熱交換問題.在稀釋制冷機(jī)熱交換器中,燒結(jié)金屬顆粒和3He 準(zhǔn)粒子的熱交換是至關(guān)重要的,因此換熱器性能直接決定了稀釋制冷機(jī)所能達(dá)到的最低溫度.目前除了3He 與換熱器的性能問題之外,稀釋制冷技術(shù)中的3He 冷循環(huán)也是一個挑戰(zhàn).同時昂貴的3He 以及整個制冷系統(tǒng)體積的龐大,限制了它們的廣泛應(yīng)用.

感謝日本北海道大學(xué)Tsuneyoshi Nakayama 教授,同濟(jì)大學(xué)徐象繁教授、陳杰教授,南京師范大學(xué)黃丹、武曉敏.