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    高通量連續(xù)流微反應(yīng)器的流動(dòng)與傳熱數(shù)值模擬

    2021-12-16 01:36:00王麗軍成有為
    關(guān)鍵詞:連續(xù)流徑向反應(yīng)器

    朱 杰,潘 騰,王麗軍,成有為,李 希

    浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院,浙江 杭州 310027

    隨著連續(xù)化、自動(dòng)化和智能化生產(chǎn)觀念的深入,連續(xù)流反應(yīng)技術(shù)在精細(xì)化工和藥物化工領(lǐng)域快速發(fā)展[1-2]。作為一種典型的連續(xù)流反應(yīng)器,微反應(yīng)器憑借自身高效的傳熱和傳質(zhì)性能在有機(jī)合成反應(yīng)中得到廣泛應(yīng)用[3-4]。然而,微尺度在帶來(lái)優(yōu)越的傳遞性能的同時(shí)也限制了流動(dòng)通量,微反應(yīng)器的大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用仍有許多挑戰(zhàn)[5-6]。

    微反應(yīng)器的放大策略主要有三種[7]:一是平行數(shù)目放大,該方法的優(yōu)點(diǎn)是可以保持傳遞性能不變,難點(diǎn)在于如何實(shí)現(xiàn)成千上萬(wàn)臺(tái)設(shè)備的流量均布;二是串聯(lián)數(shù)目放大,該方法無(wú)須流量分配器,可以應(yīng)用于較長(zhǎng)反應(yīng)停留時(shí)間的反應(yīng)以及多步反應(yīng),但是能夠?qū)崿F(xiàn)的通量有限,鮮有超過(guò)100 mL/min處理量的報(bào)道;三是幾何尺寸放大,該方法可以實(shí)現(xiàn)通量的數(shù)量級(jí)增長(zhǎng),降低通道堵塞風(fēng)險(xiǎn),難點(diǎn)在于保留微尺度的傳遞性能??祵幑净趲缀纬叽绶糯蟮牟呗栽O(shè)計(jì)了一種先進(jìn)流反應(yīng)器(Advanced Flow Reactor,AFR)[8-10],該反應(yīng)器的特征幾何尺寸為寬1 mm、高1.1 mm,流動(dòng)通量達(dá)到10~200 mL/min,氣-液相界面積為160~1 300 m-1[11],液-液相界面積為1 000~10 000 m-1[12],僅需七個(gè)AFR組合就可實(shí)現(xiàn)每分鐘公斤級(jí)的原料處理量,展現(xiàn)出了一定的工業(yè)應(yīng)用潛力。Fang等[13]自行設(shè)計(jì)了一種可以連續(xù)合成季銨鹽的反應(yīng)器,該反應(yīng)器由內(nèi)徑為9 mm、總長(zhǎng)為200 m的鈦材蛇形圓管構(gòu)成,管內(nèi)容積為15.7 L,在管內(nèi)插入組合式靜態(tài)混合器以增強(qiáng)傳熱和傳質(zhì)效果,結(jié)果表明該反應(yīng)器可以在幾分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)相當(dāng)于間歇反應(yīng)器10 h的生產(chǎn)能力,年生產(chǎn)能力超過(guò)1 000 t。

    本研究基于擴(kuò)大通道尺寸并內(nèi)置三維螺旋構(gòu)件的思路設(shè)計(jì)了一種高通量連續(xù)流反應(yīng)器(High-throughput Continuous-flow Reactor,HTCR),該反應(yīng)器在保持較優(yōu)的混合與傳熱性能的前提下,通量比常見(jiàn)微反應(yīng)器增加1~3個(gè)數(shù)量級(jí),為微反應(yīng)器的幾何放大提供了一條新的思路。本工作首先介紹HTCR的幾何構(gòu)型,再采用計(jì)算流體力學(xué)(CFD)的方法對(duì)反應(yīng)器基本單元的對(duì)流傳熱過(guò)程進(jìn)行模擬,分析其流動(dòng)與傳熱規(guī)律,隨后采用單因素分析的方法考察雷諾數(shù)、普朗特?cái)?shù)、螺旋片長(zhǎng)徑比和扭轉(zhuǎn)角對(duì)傳熱的影響,最后通過(guò)數(shù)值擬合得到努塞爾數(shù)與流動(dòng)摩擦系數(shù)的計(jì)算關(guān)聯(lián)式。

    1 反應(yīng)器幾何構(gòu)型設(shè)計(jì)

    流體的旋轉(zhuǎn)、拉伸及剪切,對(duì)強(qiáng)化流體傳熱、混合和傳質(zhì)有重要作用。借鑒SK靜態(tài)混合器的結(jié)構(gòu),提出了一種新的連續(xù)流反應(yīng)器型式,其基本單元為內(nèi)置SK螺旋片的六角直管。如圖1所示,六角管橫截面為正六邊形,SK螺旋片為左旋、右旋交替出現(xiàn)的周期性結(jié)構(gòu),相鄰元件頭尾交叉角90°,將六角管與SK螺旋片組合在一起,即構(gòu)成HTCR的基本單元。

    圖1 內(nèi)置SK螺旋片的六角管示意Fig.1 Schematic diagram of hexagonal tube embedded SK helical plates

    將基本單元沿六個(gè)外壁面法向陣列再切割形成反應(yīng)管束,如圖2所示。將反應(yīng)管束軸向的兩個(gè)端面套上固定板,在板上按一定的規(guī)則開(kāi)槽使每根六角管依次連通,連通后的槽口布置如圖3所示。將槽口表面封閉后再將z方向兩個(gè)端面用矩形板封閉,并在第一根六角管上開(kāi)若干進(jìn)料口,在最后一根六角管上開(kāi)一個(gè)出料口,此時(shí)反應(yīng)器的流體通道構(gòu)建完畢,反應(yīng)器內(nèi)物料流向如圖4所示。

    圖2 反應(yīng)管束示意Fig.2 Schematic diagram of reaction tubes bunch

    反應(yīng)管束中六角管外的區(qū)域?yàn)閾Q熱介質(zhì)區(qū)域,在x方向上兩個(gè)端面分別設(shè)置換熱介質(zhì)進(jìn)、出口,在進(jìn)口與反應(yīng)管束間設(shè)置分布器,各部件的裝配關(guān)系如圖5所示。

    圖5 零部件裝配Fig.5 Assembly diagram of parts

    反應(yīng)器運(yùn)行時(shí),反應(yīng)物分別通過(guò)不同的進(jìn)料口進(jìn)入第一根六角管,在螺旋片的作用下進(jìn)行快速混合與高效傳熱,然后沿立體蛇形路徑流至最后一根六角管再?gòu)某隽峡诹鞒觥Q熱介質(zhì)通過(guò)管線進(jìn)入分布器,從分布器孔流入反應(yīng)管束殼程,通過(guò)間壁傳熱與管內(nèi)反應(yīng)物進(jìn)行熱交換,兩流體錯(cuò)流換熱。

    2 數(shù)學(xué)模型

    2.1 幾何模型

    抽取流體通道的最小重復(fù)單元作為幾何模型,如圖6所示,l為一個(gè)螺片的長(zhǎng)度,橫截面正六邊形邊長(zhǎng)為5 mm,內(nèi)置n組螺旋片。

    圖6 幾何模型Fig.6 Geometric model

    2.2 控制方程

    對(duì)于不可壓縮牛頓流體的三維穩(wěn)態(tài)流動(dòng),忽略質(zhì)量力,以張量形式表示的控制方程如下:

    連續(xù)性方程

    動(dòng)量方程

    能量方程

    由于模擬的雷諾數(shù)(Re)在湍流區(qū)(對(duì)于SK螺旋結(jié)構(gòu),Re>150即為湍流區(qū)[14])。根據(jù)以往對(duì)于三維剪切流的研究,剪切應(yīng)力傳輸模型(SST)k-ω湍流模型可以更準(zhǔn)確地描述流體行為[15],故本研究選用該模型進(jìn)行計(jì)算。

    2.3 網(wǎng)格劃分及無(wú)關(guān)性分析

    采用軟件Star ccm+的網(wǎng)格劃分功能,貼近壁面設(shè)置5層棱柱層網(wǎng)格以解析邊界層,保證算例中壁面y+值為0.1~1.2,網(wǎng)格劃分情況如圖7所示。

    圖7 網(wǎng)格劃分進(jìn)口段(a)和SK段(b)Fig.7 Mesh of inlet section(a) and SK structure section(b)

    網(wǎng)格無(wú)關(guān)性分析的邊界條件設(shè)置:進(jìn)口速度為0.3 m/s,進(jìn)口溫度為60 ℃;出口為壓力邊界,其值為0 Pa;幾何壁面為無(wú)滑移邊界條件,外壁面溫度設(shè)為等溫80 ℃,螺旋片壁面設(shè)置為絕熱,流動(dòng)介質(zhì)設(shè)置為水。由疏到密選取了163 659,262 874,418102,566 706,866 350和14 490 616六個(gè)網(wǎng)格總數(shù)目進(jìn)行計(jì)算,以模擬對(duì)象的努塞爾數(shù)(Nu)和摩擦系數(shù)(f)作為判斷依據(jù),結(jié)果如圖8所示。結(jié)果顯示,f在整個(gè)考察范圍內(nèi)均保持穩(wěn)定,當(dāng)網(wǎng)格數(shù)大于56.6萬(wàn)時(shí),Nu幾乎不隨網(wǎng)格數(shù)的增長(zhǎng)而變化,此時(shí)網(wǎng)格尺寸已經(jīng)可以消除其本身對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響,本文案例均采用該尺寸進(jìn)行計(jì)算。

    圖8 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性分析Fig.8 Grid independence analysis

    為了排除進(jìn)出口對(duì)計(jì)算結(jié)果的干擾,進(jìn)一步考察螺旋片組數(shù)(n)對(duì)流動(dòng)和傳熱的影響,模擬結(jié)果如圖9所示。當(dāng)n≥6時(shí),Nu和f趨于平緩,說(shuō)明此時(shí)螺旋片組數(shù)對(duì)于傳熱和流動(dòng)阻力已經(jīng)幾乎沒(méi)有影響,故本模擬計(jì)算的n均以6為基準(zhǔn)。

    圖9 螺旋片組數(shù)對(duì)Nu和f的影響Fig.9 Influence of group number of spiral pieces on Nu and f

    3 結(jié)果與討論

    3.1 速度場(chǎng)與二次流

    圖10展示了模擬對(duì)象的流線圖??梢钥闯隽黧w在管內(nèi)呈現(xiàn)出不斷分裂合并的流動(dòng)狀況,與此同時(shí),流體在徑向上還有大量的穿插和交互,這些徑向上的二次流對(duì)于強(qiáng)化傳熱具有重要意義。

    圖10 模擬對(duì)象的流線Fig.10 Streamline of simulation object

    為了細(xì)致分析流體在徑向上的流動(dòng),考察了第七個(gè)螺旋片對(duì)應(yīng)區(qū)域的橫截面速度場(chǎng)的變化情況,結(jié)果如圖11所示。z為模型橫截面距入口的長(zhǎng)度,則z/l可便捷地表示橫截面所處位置,比如z/l為49/8就代表第七個(gè)螺旋片軸向1/8長(zhǎng)度位置的橫截面,黑色箭頭矢量表示速度在橫截面上的投影;顏色等值線表示軸向速度大小。

    圖11 第七個(gè)螺旋片不同橫截面的速度場(chǎng)Fig.11 Velocity field of different cross sections of the 7th helical plate

    可以發(fā)現(xiàn)每個(gè)截面上都存在徑向二次流,這是因?yàn)榱黧w在螺旋前進(jìn)的過(guò)程中,軸心附近的流速高于管壁附近的流速,不同流速的流體微團(tuán)的離心力不同,徑向上產(chǎn)生了逆壓梯度,引起流體從軸心向螺旋外側(cè)管壁的流動(dòng),同時(shí)還會(huì)引起流體沿管壁從螺旋外側(cè)向內(nèi)側(cè)的附加流動(dòng),形成一對(duì)反向的雙旋流渦,這對(duì)旋渦又被稱為Dean渦[16]。圖11中螺旋片兩側(cè)各有一對(duì)Dean渦,圖11(a)和圖11(b)中每一對(duì)都是兩個(gè)同向渦組成,這是因?yàn)橄噜彽膬蓚€(gè)螺旋片頭尾呈90°交叉布置,第六個(gè)螺旋片產(chǎn)生的兩對(duì)Dean渦進(jìn)入第七個(gè)螺旋片時(shí),四個(gè)渦被重組,旋向相同的兩個(gè)渦進(jìn)入了第七個(gè)螺旋片的同一側(cè)。由于同向的兩個(gè)渦的動(dòng)能會(huì)相互抵消,可以觀察到:從圖11(a)到圖11(b),渦的強(qiáng)度在逐漸變?nèi)?;圖11(c)時(shí),其中一個(gè)渦消失;圖11(d)時(shí),渦消失的區(qū)域形成了一個(gè)與消失前反向的渦;再?gòu)膱D11(e)到圖11(h),兩對(duì)反向渦不斷發(fā)展、平衡,如此再進(jìn)入第八個(gè)螺旋片。整個(gè)流體區(qū)域的二次流都表現(xiàn)出這種周期往復(fù)的特性。

    3.2 溫度場(chǎng)及傳熱過(guò)程強(qiáng)化

    在二次流的影響下,反應(yīng)器的傳熱過(guò)程也得到了強(qiáng)化,圖12所示為第七個(gè)螺旋片不同橫截面的溫度場(chǎng)情況。顏色等值線表示溫度場(chǎng),線狀的紋理表示速度矢量在橫截面投影的線積分卷積。

    圖12 第七個(gè)螺旋片不同橫截面的溫度場(chǎng)Fig.12 Temperature field of different cross sections of the 7th helical plate

    由圖12可知,熱邊界層很薄,整個(gè)橫截面的絕大部分區(qū)域溫度是均一的,這是由于在二次流的作用下,流動(dòng)主體區(qū)的冷流體不斷侵?jǐn)_邊界層的熱流體,邊界層的熱流體不斷被卷入流動(dòng)主體區(qū)的冷流體,這個(gè)過(guò)程中不僅流體微團(tuán)的位置發(fā)生了交錯(cuò),流體微團(tuán)的溫度也在快速交換和平衡,形成了大面積溫度均一的區(qū)域。

    為了更加直觀地展現(xiàn)SK螺旋結(jié)構(gòu)強(qiáng)化傳熱的能力,以相同邊界條件下無(wú)構(gòu)件空管的溫度場(chǎng)為對(duì)照,三個(gè)截面的中軸線溫度分布如圖13所示,橫坐標(biāo)χ為橫截面徑向上的無(wú)量綱長(zhǎng)度??梢钥闯鲭S著軸向距離的增大,SK結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)的主流區(qū)溫度快速上升并逐漸趨于均一,而空管對(duì)應(yīng)的主流區(qū)溫度僅緩慢上升,并且徑向分布很不均勻。在該條件下,SK螺旋結(jié)構(gòu)的傳熱系數(shù)為空管的4.2倍。

    圖13 不同橫截面中軸線的溫度分布Fig.13 Temperature distribution of the central axis with different cross sections

    3.3 場(chǎng)協(xié)同效應(yīng)分析

    將對(duì)流傳熱比作有熱源的熱傳導(dǎo),傳熱速率不僅與流體物性和流速有關(guān),還與速度場(chǎng)與溫度梯度的夾角有關(guān)。當(dāng)流體被加熱時(shí),應(yīng)使夾角盡量接近0°,當(dāng)流體被冷卻時(shí)應(yīng)使夾角接近180°,這一思想被稱為“場(chǎng)協(xié)同原理”[17-18]。

    通過(guò)式(4)計(jì)算不同截面的協(xié)同角,結(jié)果如圖14所示。可以看出有較大面積區(qū)域的協(xié)同角偏離90°,這說(shuō)明SK螺旋結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的二次流對(duì)于強(qiáng)化傳熱起著重要的作用。觀察圖14(a)~圖14(c)紅色與藍(lán)色區(qū)域的演變,可以發(fā)現(xiàn)綠色區(qū)域占比逐漸增多,這表明流過(guò)第六個(gè)螺旋片的流體二次流在第七個(gè)螺旋片的反旋向?qū)Я飨轮饾u減弱。在第七個(gè)螺旋片的后半段,即圖14(d)~圖14(h)所示的截面位置,圖中紅藍(lán)色區(qū)域的占比明顯增多,這是由于流體在第七個(gè)螺旋片的主導(dǎo)下逐漸形成新的Dean渦,二次流再次發(fā)展增強(qiáng)。

    圖14 不同截面的協(xié)同角分布Fig.14 Synergy angle distribution of different cross sections

    3.4 雷諾數(shù)與普朗特?cái)?shù)對(duì)傳熱的影響

    雷諾數(shù)(Re)和普朗特?cái)?shù)(Pr)是影響對(duì)流傳熱的重要因素,通過(guò)單因素分析的方式考察了兩者對(duì)傳熱過(guò)程的影響。為了綜合考慮傳熱與流動(dòng)阻力兩方面的結(jié)果,引入性能評(píng)價(jià)指標(biāo)(PEC)來(lái)量化等泵功約束條件下強(qiáng)化傳熱的程度[19],計(jì)算方法見(jiàn)式(5)。

    選取等水力學(xué)直徑的中空?qǐng)A管作為參照結(jié)構(gòu),不同Re時(shí)的Nu和f值如圖15所示,對(duì)PEC的影響如圖16所示??梢钥闯?,在其他因素保持不變時(shí),Nu隨著Re的增大而增大,f隨著Re的增大而減小,PEC呈現(xiàn)先增大再減小的規(guī)律。在考察范圍內(nèi),PEC數(shù)值始終大于1,說(shuō)明SK螺旋結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)化傳熱。

    圖15 Re對(duì)Nu和f的影響Fig.15 The effect of Re on Nu and f

    圖16 Re對(duì)PEC的影響Fig.16 The effect of Re on PEC

    通過(guò)擬合得到:

    Pr對(duì)Nu和f的影響如圖17所示??梢钥吹剑琋u隨Pr的增大而增大,f數(shù)值上與Pr無(wú)關(guān)。擬合得到Nu與Pr的關(guān)系見(jiàn)式(8),Pr項(xiàng)指數(shù)為0.406,與空管在完全湍流區(qū)的Nu實(shí)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式的Pr項(xiàng)指數(shù)0.4基本一致。

    圖17 Pr對(duì)Nu和f的影響Fig.17 The effect of Pr on Nu and f

    3.5 螺旋片長(zhǎng)徑比與扭轉(zhuǎn)角對(duì)傳熱的影響

    幾何結(jié)構(gòu)也是影響傳熱過(guò)程的因素之一,對(duì)于SK螺旋結(jié)構(gòu),特征幾何參數(shù)為螺旋片長(zhǎng)徑比(Ar)和扭轉(zhuǎn)角(φ)。不同Ar對(duì)Nu和f的影響如圖18所示,對(duì)PEC的影響如圖19所示。

    圖18 Ar對(duì)Nu和f的影響Fig.18 The effect of Ar on Nu and f

    圖19 Ar對(duì)PEC的影響Fig.19 The effect of Ar on PEC

    隨著Ar的增大,Nu和f都呈現(xiàn)減小的趨勢(shì),這是由于Ar增大會(huì)使得單位軸向長(zhǎng)度螺旋片旋轉(zhuǎn)角度的下降,二次流的強(qiáng)度減弱。PEC則隨著Ar的增大緩慢減小,當(dāng)Ar>2.4時(shí)減小速度變快,因此在實(shí)際應(yīng)用中Ar設(shè)計(jì)值為1.7~2.4較合適。通過(guò)擬合得到如下的關(guān)聯(lián)式:

    不同φ對(duì)Nu和f的影響如圖20所示,對(duì)PEC的影響如圖21所示,其中φ0為180°??梢钥闯鯪u和f隨著φ/φ0的增大而增大,PEC隨φ/φ0的增大而顯著增大,這說(shuō)明增大扭轉(zhuǎn)角是一種強(qiáng)化SK螺旋結(jié)構(gòu)傳熱的理想方式,在實(shí)際應(yīng)用中選擇180°扭轉(zhuǎn)角的螺旋片是合適的。

    圖20 φ對(duì)Nu和f的影響Fig.20 The effect of φ on Nu and f

    圖21 φ對(duì)PEC的影響Fig.21 The effect of φ on PEC

    擬合得到Nu和f與無(wú)因次扭轉(zhuǎn)角的關(guān)系式分別為:

    3.6 計(jì)算關(guān)聯(lián)式

    取3.4和3.5的所有數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得到SK螺旋結(jié)構(gòu)的Nu及f的總計(jì)算關(guān)聯(lián)式:

    式中:866<Re<4 330,1<Pr<214,1.7<Ar<2.9,0.5<φ/φ0<1。

    圖22和圖23為總關(guān)聯(lián)式計(jì)算得到的值與模擬值的比較。

    圖22 Nu計(jì)算值與擬合值的對(duì)比Fig.22 Comparison of calculated Nu and fitted Nu

    圖23 f計(jì)算值與擬合值的對(duì)比Fig.23 Comparison of calculated f and fitted f

    由圖22和圖23可知,計(jì)算值和擬合值的最大偏差都在10%以內(nèi)。Nu計(jì)算關(guān)聯(lián)式的相關(guān)系數(shù)R2為0.998 1,顯著性檢驗(yàn)中F值為23 089,F(xiàn)0.95=4.07,F(xiàn)10F0.95;f計(jì)算關(guān)聯(lián)式的相關(guān)系數(shù)為0.999 7,顯著性檢驗(yàn)中F值為111 353,F(xiàn)0.95為4.16,F(xiàn)10F0.95。兩個(gè)關(guān)聯(lián)式都有著較好的符合性和預(yù)測(cè)性。

    4 結(jié) 論

    a)基于擴(kuò)大通道尺寸并內(nèi)置三維螺旋內(nèi)構(gòu)件的思路設(shè)計(jì)了一種高通量連續(xù)流反應(yīng)器,通量可達(dá)1000 mL/min,比傳統(tǒng)連續(xù)流微反應(yīng)器高1~2個(gè)數(shù)量級(jí);

    b)在周期性螺旋片的作用下,流動(dòng)徑向上產(chǎn)生大量二次流,這些漩渦顯著了強(qiáng)化傳熱過(guò)程;

    c)熱邊界層很薄,徑向上溫度近乎均一,SK結(jié)構(gòu)的傳熱系數(shù)為空管的4.2倍;

    d)雷諾數(shù)(Re)對(duì)性能評(píng)價(jià)指標(biāo)PEC影響較大,合適的Re為2 000~3 000;

    e)螺旋片長(zhǎng)徑比(Ar)和扭轉(zhuǎn)角(φ)對(duì)PEC影響較大,合適的Ar為1.7~2.4,φ為180°;

    f)反應(yīng)器內(nèi)努塞爾數(shù)(Nu)和摩擦系數(shù)(f)計(jì)算關(guān)聯(lián)式如下:

    式中:866<Re<4 330,1<Pr<214,1.7<Ar<2.9,0.5<φ/φ0<1。

    符號(hào)說(shuō)明

    Ar—— 螺旋片長(zhǎng)徑比vi—— 速度張量,m/s

    cp—— 流體比熱容,J/(kg·K)z—— 模型橫截面距入口的長(zhǎng)度,mm

    f—— 流動(dòng)摩擦系數(shù)θ—— 協(xié)同角,°

    l—— 螺片的長(zhǎng)度,mmλ—— 流體熱導(dǎo)率,W/(m·K)

    Nu—— 努塞爾數(shù)μ—— 流體黏度,Pa·s

    Pr—— 普朗特?cái)?shù)ρ—— 流體密度,kg/m3

    Re—— 雷諾數(shù)φ—— 扭轉(zhuǎn)角,°

    T—— 流體溫度,Kχ—— 橫截面徑向上的無(wú)量綱長(zhǎng)度

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