硅晶體生長溫度梯度及生長速度的數(shù)值模型建立與分析

林光偉，王 珊，高俊偉，張西亞，高德東*

(1.青海大學(xué)機械工程學(xué)院，青海 西寧 810016； 2.陽光能源(青海)有限公司，青海 西寧 810000)

太陽能高新技術(shù)與半導(dǎo)體技術(shù)應(yīng)用的不斷發(fā)展，要求硅晶體具有更高的品質(zhì)[1]，這是硅晶體生產(chǎn)過程中需要解決的重要問題。由于硅晶體的質(zhì)量是依靠生產(chǎn)過程的工藝參數(shù)來決定[2]。因此，對硅晶體生長過程的生長參數(shù)進(jìn)行建模輸出，是提高晶體質(zhì)量的方式之一[3]。

在硅晶體生長參數(shù)的研究中，前人主要從溫度以及生長速度兩個參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。這是因為溫度的分布會影響晶體中點缺陷和原子氧的形成、擴散和聚集，同時會影響晶體冷卻過程中產(chǎn)生的殘余應(yīng)力[4-5]。而均勻的晶體生長速度能讓結(jié)晶過程穩(wěn)定進(jìn)行并提高晶體質(zhì)量。因此,Natsume等[6]研究了硅晶體生長速率與溫度梯度的關(guān)系，建立了晶體生長過程的體積輻射傳熱模型，采用體輻射算法對參與的不規(guī)則殼體進(jìn)行輻射分析，達(dá)到了預(yù)測晶體生長爐內(nèi)的溫度分布的目的。Winkler等[7-8]提出了一種基于模型的晶體生長過程控制的新方法，該方法將非線性模型的控制器作為控制系統(tǒng)的核心并與傳統(tǒng)的PID控制器相結(jié)合使用，實現(xiàn)了對晶體直徑和生長速率軌跡的跟蹤。此外，還實現(xiàn)了從稱重信號重建晶體半徑和晶體生長速率。Neubert等[9-10]使用復(fù)雜的非線性模型和傳統(tǒng)線性PID控制器的組合來跟蹤晶體半徑和生長速率，并且以加熱功率和提拉速度作為操縱變量，實現(xiàn)控制作用。Abdollahi等[11]建立了晶體生長和半徑生長的幾何模型，并設(shè)計線性化的控制器來調(diào)節(jié)和跟蹤所需的參考晶體半徑，為晶體生長和溫度調(diào)節(jié)的復(fù)雜耦合系統(tǒng)提供了一個統(tǒng)一的調(diào)節(jié)框架。劉兵[12]在對熱場的控制系統(tǒng)進(jìn)行研究時，分析了生長晶體的熱傳遞示意圖，以及晶體的熱傳導(dǎo)方程，以此導(dǎo)出了晶體中溫度矢量沿軸向和徑向的分量。段偉峰等[13]在對硅單晶等徑階段直徑模型辨識與控制研究中，分析了在固液界面處能量的流動傳遞情況，建立了晶體直徑、晶體提拉速度以及熱場溫度三者之間的關(guān)系，最終得到了晶體直徑的表達(dá)方程。周耐根等[14]從分子動力學(xué)的角度出發(fā)，分析了晶體的生長速率與溫度的關(guān)系式，研究了硅晶體生長速率與過冷度的關(guān)系，得出在晶體生長時，過冷度越大，晶體的生長速率越快。

但是考慮到在硅晶體生長過程中有固液氣相混合熱傳遞、熔體流動、固液界面的熱力學(xué)現(xiàn)象和提拉生長過程的動力學(xué)存在，使得硅晶體生長研究在數(shù)值求解上依舊具有一定的復(fù)雜性[15]。最近有學(xué)者在晶體生長過程自動化的研究中[16]，建立降階模型作為數(shù)值模型監(jiān)測和控制的基礎(chǔ)，以達(dá)到輸出生長參數(shù)的目的。因此，基于簡化的數(shù)值模型對求解晶體生長內(nèi)部參數(shù)有重要作用，本文建立的非線性化數(shù)值模型將加熱器的熱量作為主要輸入，將硅晶體生長速度及內(nèi)部溫度梯度作為目標(biāo)對象進(jìn)行輸出，以實現(xiàn)對晶體生長過程的分析，從而提高晶體的最終質(zhì)量。

1 數(shù)值模型建立

1.1晶體生長過程的動力學(xué)分析在硅晶體的生長過程中，最常用的方法是直拉法。在籽晶棒的牽引下，晶體被緩慢拉出熔體的同時在固液界面處發(fā)生凝固，由于機械裝置的持續(xù)提拉，晶體獲得不斷的生長。要建立數(shù)值模型對晶體生長過程進(jìn)行研究，需要分析晶體生長工藝過程，并處理重要的物性參數(shù)，最終實現(xiàn)對晶體生長過程中的溫度分布及晶體生長速度的輸出?？紤]到硅晶體等徑生長過程，即晶體直徑穩(wěn)定的生長階段，各工藝參數(shù)與生長參數(shù)相對穩(wěn)定，因此以下數(shù)值模型的分析與建立以等徑生長階段為主。圖1為硅晶體生長過程的簡化模型，多晶硅原料在坩堝中受到加熱器的輻射加熱，溫度升高熔化形成硅熔體，種晶之后在晶體生長界面處凝固結(jié)晶形成硅晶體。同時，晶體與坩堝在不同方向具有一定的旋轉(zhuǎn)速度，以保證晶體生長的穩(wěn)定進(jìn)行。圖1中，Ml為熔體質(zhì)量，Md為彎月面質(zhì)量，Ms為晶體的質(zhì)量。因此，在初始200 kg的投料量下，從硅熔體凝固結(jié)晶為最終的晶體，忽略結(jié)晶過程的少量損失，整個生長過程始終處于質(zhì)量守恒狀態(tài)?？紤]到晶體的質(zhì)量與晶體的生長速度有緊密關(guān)系，因此深入到硅晶體生長的微觀界面(圖2)，把晶體作為單獨分析對象，晶體在生長過程中，在豎直方向上受到向上的提拉力F和浮力Ff，向下有晶體下表面受到的表面張力Fm和自身的重力G，進(jìn)一步在力的矢量方向中進(jìn)行表示。而晶體的生長速度vS受提拉速度vp、硅熔體液面下降速度vl、結(jié)晶速度vd及坩堝上升速度vc的共同影響，在速度矢量方向中表示。

圖1 硅晶體生長二維簡化模型Fig.1 Two-dimensional simplified model of silicon crystal growth

圖2 硅晶體生長微觀界面Fig.2 Micro interface of silicon crystal growth

根據(jù)動力學(xué)原理，在豎直方向上建立方程式為：

(1)

式中：Fm′為晶體下表面受到的張力在豎直方向上的分力，有Fm′=Fmcos(aC+aO)，aC與aO分別為傾斜角和晶體生長角。在晶體生長過程中，自身的重力不斷增大，與重力呈線性關(guān)系的浮力與表面張力也隨之增大，因此假定在豎直方向上的重力、浮力及表面張力互相抵消，可以得到：

(2)

隨著結(jié)晶生長過程的不斷發(fā)生，為保證生長界面始終處于同一水平位置，需要上升坩堝位置來彌補坩堝內(nèi)熔體液面的下降，因此鍋升速度vc方向向上。由于凝固結(jié)晶的速度vd及提拉速度vp的方向都為向上，坩堝內(nèi)硅熔體液面下降速度vl向下。則，晶體生長速度vS表示為：

vS=vp+vl-vd-vC

(3)

在硅晶體的等徑生長階段，外部提拉速度保持恒定，提拉速度與坩堝的上升速度為常數(shù)，且有工藝參數(shù)堝跟比，即vp/vc=K為定值。

(4)

式中：ρS為晶體密度；晶體的半徑為r；提拉力F(t)和晶體生長速度vS(t)都與時間相關(guān)。通過晶體生長的動力學(xué)過程分析，實現(xiàn)了外部提拉力與晶體生長速度的動態(tài)過程建立。

1.2晶體生長過程的熱量流動分析進(jìn)一步為找到溫度分布與生長速度的關(guān)系，需要引入熱量的傳遞，耦合動力學(xué)以實現(xiàn)對晶體生長速度及溫度梯度的輸出。由于數(shù)值模型的建立是基于等徑生長過程，此過程熱場處于熱平衡，溫度場處于穩(wěn)定態(tài)，因此以加熱器的輸出熱量流經(jīng)晶體生長界面，到達(dá)晶體內(nèi)部的流動過程進(jìn)行分析。根據(jù)圖3所示的硅晶體生長過程的熱量流圖，熱量傳遞以熱輻射和熱傳導(dǎo)為主。加熱器的熱量輻射到坩堝，坩堝通過熱對流及熱傳導(dǎo)加熱硅熔體，硅熔體溫度升高在生長界面處凝固結(jié)晶形成硅晶體。

圖3 硅晶體生長過程的熱量流圖Fig.3 Heat flow diagram of silicon crystal growth

依據(jù)上述分析，建立熱平衡方程式。

加熱器輻射到坩堝的熱量Qt計算[17]如下：

Qt=Aσε(T12-T22)=k1Qh

(5)

式中：A為輻射到坩堝外壁面積；σ為Stefan-Boltzmann常量；ε為石墨加熱器發(fā)射率；T1為加熱器表面溫度；T2為坩堝所處的環(huán)境溫度；Qh為加熱器輸出熱量，與加熱器的功率相關(guān)。

加熱器輻射于坩堝外壁的熱量通過熱對流及熱傳導(dǎo)傳遞到熔體，而到達(dá)熔體的熱量，一部分會通過熔體的自由表面耗散，則到達(dá)生長界面的熱量Ql=k2Qt。考慮到熔體內(nèi)部的熱對流過程及其復(fù)雜，采用此公式可以不用分析復(fù)雜的對流換熱過程，通過熔體自由表面的溫度計算出耗散的熱量，計算出到達(dá)生長界面處的剩余熱量。

由于晶體凝固結(jié)晶時會釋放結(jié)晶潛熱Qf，其中Qf=ρSπr2vdΔH，因此，到達(dá)晶體內(nèi)部的熱量QS為：

QS=Qf+Ql=Qf+k1k2Qh

(6)

聯(lián)立式(3)與式(6)，則：

QS-kQh=ρSπr2ΔH((1-K)vp+vl-vS)

(7)

式中：k=k1k2為定值常數(shù)，ΔH為潛熱。根據(jù)式(7)，建立了晶體生長過程的熱量輸入與晶體生長速度的關(guān)系。因此，將熱量作為模型的輸入，可以實現(xiàn)對晶體生長速度的輸出。但為了對晶體生長的溫度梯度進(jìn)行輸出，在式(7)基礎(chǔ)上，還需進(jìn)一步建立與晶體的內(nèi)部溫度梯度的聯(lián)系。根據(jù)穩(wěn)態(tài)溫度場中晶體內(nèi)的熱傳導(dǎo)方程，得到晶體內(nèi)部的溫度梯度沿軸向分量為[18]：

(8)

式中：h為晶體與環(huán)境的熱交換系數(shù)與晶體本身的熱傳導(dǎo)系數(shù)的比值，為定值常數(shù)；x表示晶體在半徑方向的距離。因此，式(8)可以求解出在半徑方向上任意位置的溫度梯度，但考慮到實際晶體生長過程中，紅外溫度測量儀器對晶體表面的溫度測量比較準(zhǔn)確，為后續(xù)更好的比較模型與實際晶體生長的溫度差異，因此以x=r處作為模型的溫度輸出點，輸出晶體表面溫度梯度為：

(9)

1.3硅晶體生長的溫度梯度及生長速度數(shù)值模型式(4)和式(9)分別建立了提拉力與晶體生長速度、加熱器熱量與晶體的生長速度及晶體溫度梯度的關(guān)系。因此，將加熱器的熱量及外部提拉力作為模型輸入，晶體的溫度梯度及生長速度作為輸出，建立數(shù)值模型，實現(xiàn)非線性化的輸入輸出。

考慮到外部提拉力是根據(jù)晶體的質(zhì)量增大而均勻增大，因此在設(shè)置外部提拉力F(t)時，采用的方式是將實際生長過程中提拉力數(shù)值擬合成線性函數(shù)，再作為模型輸入。而對Qh(t)輸入采取的是對加熱器的功率轉(zhuǎn)化成熱量再輸入。

在式(4)的基礎(chǔ)上，可以得到：

(10)

在式(9)的基礎(chǔ)上，可以得到：

(11)

模型建立是在等徑生長過程的封閉邊界條件下，此時外部提拉保持恒速，晶體的生長半徑為均勻半徑，堝跟比固定，熔體高度均勻下降。因此，依據(jù)數(shù)值模型，在輸入外部提拉力及加熱器熱量的情況下，可以實現(xiàn)對晶體的溫度梯度及生長速度的輸出。

2 數(shù)值仿真與計算參數(shù)

為驗證模型的準(zhǔn)確性，采用FLUENT軟件對上述的數(shù)值模型進(jìn)行仿真。仿真以CL120-97爐的二維爐體幾何結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，主要部件為熱屏、單晶硅、石英坩堝、熔體硅、加熱器、保溫炭氈、鍋幫等，物性參數(shù)如表1。將爐體進(jìn)行四邊形網(wǎng)格劃分，網(wǎng)格總計37 152個(圖4)。

圖4 單晶爐網(wǎng)格化Fig.4 Gridding of single crystal furnace

表1 晶體生長參數(shù)

由于數(shù)值模型只建立于晶體生長的等徑階段，該階段中的單晶爐加熱器功率輸入恒定，晶體穩(wěn)定生長。因此在模擬仿真時，保持單次實驗的輸入功率穩(wěn)定，并且為了更加直觀的比較輸入功率對輸出參數(shù)的影響，設(shè)置加熱器輸入功率為37.5～40.5 kW。為進(jìn)一步驗證數(shù)值模型極限條件，增加32.5 kW與50.5 kW作為輸入功率。

提拉力的大小與晶體的重量相關(guān)，隨著晶體質(zhì)量的增大而不斷增大。因此，根據(jù)陽光能源(青海)有限公司所提供的提拉力數(shù)據(jù)，將晶體生長過程中提拉力擬合成線性函數(shù)F(t)=1.286t+1.68(圖5)，并將u1(t)=F(t)設(shè)置為晶體內(nèi)部函數(shù)。

圖5 提拉力擬合函數(shù)Fig.5 Fitting function of lifting force

加熱器對熔體的加熱滿足熱輻射方程，熔體與晶體內(nèi)部傳熱滿足熱對流及熱傳導(dǎo)方程，模擬仿真中，熱對流采用層流模型，速度的解耦合采用SIMPLE算法，擴散項的離散采用中心差分格式，對流項差分采用三階QUICK格式。計算條件：坩堝內(nèi)徑為533 mm，爐內(nèi)壓力為2 600 Pa，氬氣流量為50 L/min，生長界面處的溫度為1 685 K，模型中的物性參數(shù)見表1，其他材料的參數(shù)在軟件中添加。模型仿真以晶體生長的等徑階段為基礎(chǔ)，在不同的輸入功率下，研究分析晶體內(nèi)部溫度數(shù)值及生長速度的變化。

3 結(jié)果與分析

3.1 溫度梯度結(jié)果對比

為達(dá)到仿真結(jié)果與實際實驗結(jié)果的一致性，采用陽光能源(青海)有限公司CL120-97單晶爐(圖6)，進(jìn)行相同環(huán)境的晶體生長實驗。在實際晶體生長中，采用高溫紅外測溫儀對晶體表面的溫度進(jìn)行測量，測溫儀的溫度測量為500 ℃到2 000 ℃，精度較好。對晶體的生長速度的采集，先是通過布置在提拉桿上的速度傳感器得到提拉速度，然后在經(jīng)驗公式的基礎(chǔ)上利用計算機計算出晶體生長速度，最終通過顯示器顯示。在FLUENT軟件中，將晶體的溫度梯度數(shù)據(jù)輸出，仿真結(jié)果如表2，圖7a和圖7b為模型仿真結(jié)果與實際結(jié)果的對比。為了對比驗證數(shù)值模型的準(zhǔn)確性，將模型所得到的溫度數(shù)據(jù)與實際溫度數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。

圖6 實驗用CL120-97單晶爐Fig.6 CL120-97 single crystal furnace for experiment

表2 不同加熱功率下硅晶體表面溫度數(shù)據(jù)

表2(續(xù))

圖7 等徑生長過程中的溫度Fig.7 Temperature during equal diameter growth

考慮到晶體生長過程中，溫度梯度分布越均勻，晶體生長方向上溫度線性化程度越高，所生長出的晶體質(zhì)量越好。因此，采用線性度方程δ=1-Δy/y×100%，進(jìn)一步擬合模型與實際生長的溫度梯度線性程度。根據(jù)圖7a，溫度與擬合直線最大偏差為Δy1=53 Κ，溫度y1=226 Κ，計算出δ1=76.5%；圖7b，溫度與擬合直線最大偏差為Δy2=34 Κ，溫度y2=218 Κ，計算出δ2=84.4%。因此，得到數(shù)值模型與實際晶體生長的溫度線性化程度相差W2=δ2-δ1=7.9%。

以上通過溫度梯度誤差及溫度線性化程度分析，發(fā)現(xiàn)模型與實際晶體生長得到的溫度數(shù)據(jù)誤差為6.83%，線性化程度相差7.9%。在忽略外界干擾對于晶體溫度的影響下，通過該數(shù)值模型所得到的溫度接近于實際數(shù)據(jù)，能夠反饋于模型輸入，進(jìn)一步通過調(diào)整數(shù)值模型的輸入，即調(diào)整功率及提拉力，實現(xiàn)調(diào)節(jié)晶體的溫度分布。

3.2 生長速度結(jié)果對比

通過FLUENT軟件的仿真模擬，將晶體的移動速度作為晶體的生長速度輸出，仿真結(jié)果見表3。為避免功率對晶體生長速度產(chǎn)生的影響，在仿真和實際晶體生長前半段時間，輸入功率保持為39.5kW，結(jié)果對比如圖8a和圖8b，將模型得到的生長速度與實際生長速度進(jìn)行分析。

表3 不同加熱功率下硅晶體的生長速度

圖8 等徑生長過程中功率與晶體生長速度的關(guān)系Fig.8 Relationship between power and crystal growth rate during equal diameter growth

生長速度的線性化程度越高，則速度的波動越小，晶體生長越穩(wěn)定。因此，同樣采用線性度方程δ=1-Δy/y×100%，分析模型與實際生長速度的線性程度。圖8a和圖8b為不同輸入功率下晶體的生長速度情況，對比速度波動最大時，兩者的線性化程度，因此選取輸入功率為32.5 kW時進(jìn)行計算線性化程度。根據(jù)圖8a生長速度與擬合直線最大偏差為Δy3=0.046 mm/min，速度波動y3=0.24 mm/min，計算出δ3=80.8%。根據(jù)圖8b生長速度與擬合直線最大偏差為Δy4=0.084 mm/min，速度波動y4=0.3 mm/min，計算出δ4=72%。得到數(shù)值模型與實際晶體生長速度的線性化程度相差W4=δ3-δ4=8.8%。

通過生長速度的誤差以及線性化程度分析，模型所得到的生長速度與實際晶體生長誤差為1.67%，線性化程度差異為8.8%，表明該模型所得到的輸出結(jié)果與實際晶體生長速度相當(dāng)接近，能夠作為理論分析的基礎(chǔ)。同時，實際晶體生長的線性化程度低于80%，而模型得到的線性化程度為80.8%，這是因為在實際的晶體生長過程中，會受到氬氣流動和熔體液面波動等因素的影響，導(dǎo)致晶體生長速度不穩(wěn)定，所以進(jìn)一步可以得出，數(shù)值模型所得到的數(shù)據(jù)相對實際晶體生長避免了環(huán)境因素的影響，更接近理想晶體生長速度，對反饋指導(dǎo)實際晶體生長過程更有意義。

4 討論與結(jié)論

本文考慮到硅晶體生長過程中晶體的溫度梯度以及生長速度對晶體最終質(zhì)量的影響，因此建立數(shù)值模型輸出兩個參數(shù)，并在不同的加熱器功率下，將模型結(jié)果與實際晶體生長過程對比。與Abdollahi等[11]建立的數(shù)值模型不同，該模型通過調(diào)整加熱器功率、外部提拉力來彌補外部干擾對晶體生長產(chǎn)生的影響，優(yōu)化了晶體生長環(huán)境。同時，該數(shù)值模型與Natsume等[6]研究的硅晶體生長速率與溫度梯度模型相比，能更為簡潔的得出硅晶體軸向溫度的分布，達(dá)到預(yù)測晶體生長過程中溫度梯度的作用。因此，與以往研究的晶體生長模型相比，該模型簡化復(fù)雜的熱質(zhì)運輸，考慮用于晶體生長的熱量及外部體力動力，實現(xiàn)晶體生長過程的建模，同時該模型可以調(diào)節(jié)硅晶體生長過程中的熱量輸入，減少在晶體生長過程中所受到的干擾影響，保證晶體生長過程中處于穩(wěn)定的生長速度及均勻的溫度環(huán)境，對晶體生長數(shù)值模型的優(yōu)化求解具有重要作用。

最終通過數(shù)值模型所輸出的晶體溫度梯度與實際晶體生長溫度梯度的數(shù)據(jù)誤差為6.83%，溫度梯度的線性化程度相差為7.9%。所輸出的晶體生長速度數(shù)據(jù)與實際數(shù)據(jù)的誤差為1.67%，線性化程度相差8.8%，在未考慮外界干擾對于溫度產(chǎn)生的影響下，模型所得到的溫度數(shù)據(jù)接近實際晶體生長數(shù)據(jù)，速度波動范圍小，數(shù)值模型得到的線性化程度好。表明該數(shù)值模型具有良好的一致性和實際性，可以輸出接近實際生長過程中的溫度梯度及生長速度，進(jìn)一步實現(xiàn)指導(dǎo)晶體的生長。

因此，本文所建立的硅晶體生長溫度梯度及生長速度的數(shù)值模型，實現(xiàn)了非線性化的輸入輸出，同時輸出的結(jié)果接近實際的數(shù)據(jù)。在該模型的基礎(chǔ)上，可以調(diào)節(jié)晶體生長速度的穩(wěn)定與內(nèi)部溫度分布的均勻，減少晶體生長過程中所受到的干擾，提高晶體的最終質(zhì)量。