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    Cr摻雜CeO2催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及氮氧化物選擇性催化還原機(jī)理的研究

    2021-11-02 02:19:42劉小浩
    化工時(shí)刊 2021年4期
    關(guān)鍵詞:能壘氮氧化物氣相

    劉 潔 辛 蕾 劉 冰 姜 楓 劉小浩

    (江南大學(xué) 化學(xué)與材料工程學(xué)院, 江蘇 無(wú)錫 214122)

    氮氧化物(NOx)被認(rèn)為是造成空氣污染,酸雨,臭氧消耗和溫室效應(yīng)的主要原因[1,2]。大氣中的大多數(shù)NOx化合物是車輛和發(fā)電廠中化石燃料的燃燒過(guò)程中釋放出來(lái)的。NOx排放量每年都在持續(xù)增加。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)因其低運(yùn)行成本和高效率而成為目前使用最廣泛的NOx消除(脫硝)技術(shù)。在幾種還原劑選擇中,氨還原劑被廣泛用于NOx的SCR反應(yīng)中,稱為NH3-SCR。然而,傳統(tǒng)的釩基NH3-SCR脫硝催化劑存在以下缺點(diǎn):(1)催化劑中的主要活性組分V2O5是劇毒物質(zhì),該催化劑在促進(jìn)氮氧化物減排的同時(shí)也產(chǎn)生了大量劇毒的廢舊催化劑,嚴(yán)重危害環(huán)境和人體健康,產(chǎn)生二次污染;(2)活性溫度窗口較窄,需要控制在300~400 ℃范圍內(nèi),不能夠滿足低溫(<200 ℃)SCR脫硝技術(shù)的需求。因此,研發(fā)新型環(huán)保的高效非釩基低溫NH3-SCR催化劑是當(dāng)前脫硝領(lǐng)域里迫在眉睫的工作。

    二氧化鈰(CeO2)具有優(yōu)異的氧化還原性能、結(jié)構(gòu)易調(diào)控以及無(wú)毒等優(yōu)點(diǎn),Wei[3]等人報(bào)道了Cr-Ce混合氧化物催化劑在低溫下顯示出優(yōu)異的NOx脫硝催化性能。因此,對(duì)Cr-Ce催化劑進(jìn)行合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和調(diào)控有望開(kāi)發(fā)出環(huán)境友好的高催化性能的低溫NH3-SCR脫硝催化劑。在這項(xiàng)工作中,我們對(duì)Cr摻雜CeO2催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的密度泛函理論(DFT)計(jì)算和從頭算熱力學(xué)計(jì)算,以研究Cr摻雜CeO2催化劑的表面幾何結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)以及其表面的氮氧化物NH3-SCR反應(yīng)機(jī)理,揭示Cr-CeO2催化劑的結(jié)構(gòu)與NH3-SCR反應(yīng)性能的構(gòu)效關(guān)系。

    1 計(jì)算方法

    使用VASP[4-5]軟件包進(jìn)行所有的DFT+U計(jì)算。采用Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)泛函[6]。PAW[7]方法用來(lái)近似描述原子核與外層電子之間的相互作用。截?cái)鄤?dòng)能設(shè)為400 eV。對(duì)于Ce,在其4f軌道上使用Ueff=5.0 eV的值,對(duì)于Cr,其3d軌道上的Ueff值設(shè)置為3.7 eV。表面計(jì)算是在(3×3)的周期性slab模型上完成的。對(duì)于催化劑模型,構(gòu)造了尺寸為a=b=11.53?,c=22.85?的(3×3)周期性CeO2的slab模型,用Cr替換一個(gè)表面Ce原子得到Cr摻雜CeO2的模型,該模型包含81個(gè)原子。在表面頂部引入15?的真空層,以分離slab模型的底部和頂部。在優(yōu)化過(guò)程中,CeO2(111)的三個(gè)最底層原子層被固定。K點(diǎn)設(shè)置為3×3×1。每個(gè)離子上的力小于0.03 eV /?時(shí)獲得優(yōu)化的表面結(jié)構(gòu)。采用CI-NEB[8-9]方法計(jì)算和搜索過(guò)渡態(tài)結(jié)構(gòu),通過(guò)計(jì)算虛頻來(lái)檢驗(yàn)過(guò)渡態(tài)是否準(zhǔn)確。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 從頭算熱力學(xué)計(jì)算研究反應(yīng)條件下Cr-CeO2的結(jié)構(gòu)

    催化劑的表面結(jié)構(gòu)影響催化反應(yīng)性能。在實(shí)際反應(yīng)過(guò)程中,反應(yīng)物壓力和反應(yīng)溫度均會(huì)影響催化劑的結(jié)構(gòu)。因此,準(zhǔn)確獲得在實(shí)際反應(yīng)條件下催化劑的結(jié)構(gòu)對(duì)于理解催化劑的活性位結(jié)構(gòu)和構(gòu)效關(guān)系是十分重要的。為了確定在實(shí)驗(yàn)條件下Cr-CeO2的表面結(jié)構(gòu),使用從頭算熱力學(xué)方法評(píng)估了不同的表面結(jié)構(gòu)模型,包括化學(xué)計(jì)量比表面(Cr-CeO2)、氧化的表面(Cr-CeO2+x和Cr-CeO2+2x)以及含有氧缺陷的表面(Cr-CeO2-x和Cr-CeO2-2x),如圖1所示。

    圖1 化學(xué)計(jì)量比的Cr-CeO2表面,氧化的表面(Cr-CeO2+x和Cr-CeO2+2x)以及含氧空位的表面(Cr-CeO2-x和Cr-CeO2-2x)結(jié)構(gòu)模型

    通過(guò)計(jì)算這些結(jié)構(gòu)的Gibbs形成自由能(ΔGf)來(lái)判斷它們的穩(wěn)定性,計(jì)算公式為:

    (1)

    (2)

    其中EnOv是表面含n個(gè)氧空位(Ov)的結(jié)構(gòu)的能量,EyO是表面被y個(gè)O原子氧化的結(jié)構(gòu)的能量,ECr-CeO2是化學(xué)計(jì)量比的Cr-CeO2結(jié)構(gòu)的能量,EO2是氣相O2分子的能量,ΔμO(T,P)是μO對(duì)自由能的貢獻(xiàn)。在反應(yīng)溫度為200 ℃下的ΔGf數(shù)值如圖2所示。通過(guò)圖2可知,氧化的Cr-CeO2+x表面是在反應(yīng)條件下熱力學(xué)最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),故在后續(xù)計(jì)算中選擇 Cr-CeO2+x表面結(jié)構(gòu)進(jìn)行機(jī)理研究。

    圖2 不同Cr-CeO2結(jié)構(gòu)模型的吉布斯形成自由能

    2.2 Cr-CeO2+x電子性質(zhì)的研究

    2.3 Cr-CeO2+x表面Eley-Rideal機(jī)理與Langmuir-Hinshelwood機(jī)理的比較

    Cr-CeO2+x表面NH3-SCR反應(yīng)機(jī)理的DFT計(jì)算結(jié)果如圖5所示。首先,NH3吸附在表面上,吸附能為-0.84 eV。隨后,表面NH3*物種解離為NH2*和H*物種,解離能壘為1.47 eV。此時(shí)NO的引入有兩種途徑:一種是氣相NO分子直接與NH2*發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生NH2NO*,即為Eley-Rideal(E-R)機(jī)理;另一種是氣相NO分子先在表面發(fā)生吸附與活化生成NO2*物種,NO2*再與NH2*反應(yīng)生成NH2NO*,即為L(zhǎng)angmuir-Hinshelwood(L-H)機(jī)理。通過(guò)計(jì)算這兩種反應(yīng)途徑發(fā)現(xiàn):氣相NO分子直接與NH2*反應(yīng)是強(qiáng)放熱反應(yīng)(-2.97 eV)且沒(méi)有能壘,而NO氧化生成NO2*需克服1.07 eV的能壘,這表明在Cr-CeO2+x表面上E-R機(jī)理是更有利的且占據(jù)主導(dǎo)地位的。生成的NH2NO*物種進(jìn)一步脫氫形成NHNO*,隨后NHNO*物種的N-O鍵斷裂進(jìn)一步還原生成N2*和H2O*,該過(guò)程克服0.47eV的能壘放熱-1.85 eV。N2*和 H2O*的脫附能分別為0.27 eV和1.52 eV。綜上可知NH3的解離與H2O的脫附這兩個(gè)基元步驟都具有較高的能壘,是整個(gè)反應(yīng)過(guò)程中的速率控制步驟。

    圖3 Cr-CeO2+x的態(tài)密度圖

    圖4 Cr-CeO2+x表面原子的Bader電荷

    圖5 Cr-CeO2+x表面上NH3-SCR反應(yīng)的E-R機(jī)理與L-H機(jī)理的反應(yīng)能壘圖

    3 結(jié)論

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