冷拉拔過程中含稀土鋁鎂合金的組織與力學(xué)性能演變

張 欣，楊光恒，王澤華，周澤華，易 于，蔡 新

(河海大學(xué)力學(xué)與材料學(xué)院，南京 211100)

0 引 言

科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展導(dǎo)致部分區(qū)域磁場變得越加復(fù)雜，而電磁場會對周圍的設(shè)備和人體健康造成一些不良影響[1-2]，因此電磁屏蔽材料應(yīng)用得越加廣泛。導(dǎo)電織物是應(yīng)用最廣的一種輕量化電磁屏蔽材料[3-5]，一般通過將導(dǎo)電金屬絲編織成網(wǎng)而制得；導(dǎo)電織物中金屬絲粗細(xì)可調(diào)，網(wǎng)薄厚可控，可用于制造屏蔽網(wǎng)、屏蔽服等復(fù)雜形狀電磁屏蔽產(chǎn)品，具有使用方便、輕量化、實用性好、電磁屏蔽效果好等優(yōu)點。

鋁鎂合金具有高的比強度、優(yōu)異的耐蝕性和導(dǎo)電性，是一種理想的新型輕量化電磁屏蔽材料[6-7]。鋁鎂合金絲通常通過連鑄、多道次冷拉拔制備得到。冷拉拔加工會改變金屬材料的顯微組織，進(jìn)而改變其力學(xué)性能。眾多學(xué)者通過冷拉拔工藝加工銅、鐵、銀、鎂等金屬絲材[8-12]，發(fā)現(xiàn)隨著冷拉拔變形量的增大，在位錯密度、變形織構(gòu)和加工硬化的影響下，金屬絲材的強度大幅度提高，但塑性持續(xù)降低。目前，對于鋁合金冷拉拔加工的研究較少，而且國內(nèi)外研究主要集中在通過等通道轉(zhuǎn)角擠壓工藝制備高強鋁合金上[13-14]。鋁合金冷拉拔加工應(yīng)用極為廣泛，研究鋁合金在冷拉拔加工過程中顯微組織與力學(xué)性能之間的關(guān)系，對于后續(xù)拉拔、編絲和熱處理具有指導(dǎo)意義。

前期研究發(fā)現(xiàn)，適量富鈰混合稀土的加入能夠在一定程度上提高鋁鎂合金的強度、塑性和耐蝕性，但過量稀土的加入會導(dǎo)致合金力學(xué)性能和耐蝕性的降低[15-16]。作者在前期研究的基礎(chǔ)上，研究了冷拉拔變形量對不同稀土含量鋁鎂合金顯微組織和力學(xué)性能的影響，分析了變形過程中稀土對鋁鎂合金力學(xué)性能的影響規(guī)律。

1 試樣制備與試驗方法

試驗原料包括A00鋁錠、高純鎂錠、R6535富鈰混合稀土(37.3%La+61.5%Ce，質(zhì)量分?jǐn)?shù))。通過SG2-5-10型井式電阻爐在720 ℃下熔煉放置于石墨坩堝中的鋁錠，待鋁錠全部熔化后，用石墨鐘罩將鋁箔包裹的混合稀土和鎂錠壓入鋁熔體，待其全部熔化后進(jìn)行攪拌，隨后靜置5 min，使用C2Cl6除氣，除渣后澆鑄，澆鑄溫度為720 ℃。在熔煉過程中存在元素?zé)龘p的問題，因此通過HK-8100型光譜分析儀測定試驗合金的實際化學(xué)成分，如表1所示。為便于描述，將不同稀土含量鋁鎂合金記為Al-3.0Mg-xRE(x=0，0.12，0.31，質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%，下同)。

表1 試驗合金實測化學(xué)成分

將3種試驗合金均加工成直徑為10 mm的圓棒，用于冷拉拔加工，拉拔試驗裝置如圖1所示。固定拉拔速度為10 m·min-1，采用潤滑油潤滑，每道次拉拔變形量為19.0%，36.0%，51.0%，64.0%，75.0%，80.0%，84.0%，85.5%，87.8%，89.8%，91.0%，92.2%，93.8%，95.2%，96.0%，共拉拔15道次，得到直徑為2 mm的圓線。由于原始圓棒長度有限，僅選取變形量為51.0%，64.0%，75.0%，84.0%，91.0%和96.0%的試樣進(jìn)行組織觀察和力學(xué)性能測試。

圖1 冷拉拔裝置示意Fig.1 Diagram of cold drawing machine

用SiC砂紙打磨金相試樣，用絨布拋光后使用質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的氫氟酸溶液腐蝕30 s，在Olympus-BX51M型光學(xué)顯微鏡(OM)和Hitach S-3400N型掃描電子顯微鏡(SEM)上觀察顯微組織。隨機選擇10個視場，通過Image J軟件測量晶粒尺寸和二次枝晶間距，晶粒和枝晶數(shù)量不少于100個，計算平均值。采用Schulz反射法測定合金宏觀織構(gòu)。采用Xert Pro MRD型X射線衍射儀(配備織構(gòu)測角儀、點焦斑和平行光路)，按同心圓方式以5°步長掃測{111}、{200}和{220}晶面簇的不完整極圖，測試范圍為α從0°增至70°，β由0°掃至360°。將測得的3張不完整極圖轉(zhuǎn)化成取向分布函數(shù)(ODF)。使用JTex軟件對織構(gòu)組分和取向密度等進(jìn)行計算與分析。

根據(jù)GB/T 228-2002取樣測定拉伸性能，當(dāng)線材直徑大于4 mm時，試樣長度為100 mm，標(biāo)距為直徑的5倍；當(dāng)線材直徑小于4 mm時，試樣長度為250 mm，標(biāo)距為200 mm。拉伸速度為2 mm·min-1，測得強度及斷后伸長率。采用HXD-1000型顯微硬度計測試?yán)尉€材的維氏硬度，載荷為0.25 N，保載時間為15 s。

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 冷拉拔過程中顯微組織演變

圖2中深灰線為晶界，灰線為枝晶界，黑色點為第二相。由圖2可以看出，隨著冷拉拔變形量增加，3種成分合金組織的變形規(guī)律相似，即合金中等軸狀晶粒向纖維狀晶粒轉(zhuǎn)變，晶粒均沿拉拔方向變長，沿垂直拉拔方向變扁，晶界處第二相拉長并隨著晶界的變形逐漸呈線狀分布。在冷拉拔變形量達(dá)到51.0%時，合金晶粒變形程度不大，但晶粒內(nèi)枝晶等亞穩(wěn)組織發(fā)生明顯的變形，相互靠攏；隨著冷拉拔變形量的不斷增大，合金中的晶界和枝晶界相互靠攏，界面距離逐漸減小，不同晶粒的晶界與枝晶界甚至難以區(qū)分；當(dāng)冷拉拔變形量超過84.0%后，合金中不同晶粒的晶界和枝晶界聚集成線狀，晶粒纖維狀程度逐漸增大。

圖2 不同變形量下Al-3.0Mg-xRE合金的晶粒形貌Fig.2 Grain morphology of Al-3.0Mg-xRE alloys with different deformation amounts: (a-c) 0 deformation amount; (d-f) 51.0% deformation amount; (g-i) 84.0% deformation amount and (j-l) 96.0% deformation amount

通過Image J軟件統(tǒng)計得到，未拉拔鑄態(tài)Al-3.0Mg、Al-3.0Mg-0.12RE和Al-3.0Mg-0.31RE合金的晶粒尺寸分別為270.98，227.03，343.92 μm，二次枝晶間距分別為48.42，29.25，42.56 μm。鑄態(tài)Al-3.0Mg-0.12RE合金的晶粒尺寸和二次枝晶間距均最小，晶界最多；在冷拉拔過程中，晶界沿平行于冷拉拔方向分布，因此晶界最多的Al-3.0Mg-0.12RE合金中呈線狀分布的晶界和枝晶界聚集得比另外2種合金更為密集。Al-3.0Mg-0.31RE合金變形后聚集的枝晶界密度比Al-3.0Mg-0.12RE合金要低，卻高于不加稀土的鋁鎂合金，這是因為Al-3.0Mg-0.31RE合金中的二次枝晶間距小于不加稀土的鋁鎂合金。此外，該合金中的第二相數(shù)量最多，尺寸最大，冷拉拔后聚集的黑色第二相也最為密集。

由前期研究可知，試驗合金中的白亮條狀、骨骼狀和點狀物質(zhì)均為AlFe3或Al4Ce/Al4La第二相[15]。由圖3可以看出：隨著試驗合金中稀土含量的增多，AlFe3相的數(shù)量減少，尺寸減小，但Al4Ce/Al4La相的數(shù)量增多，尺寸增大；在變形前3種成分合金中的第二相呈均勻無方向分布，主要分布在晶界上，隨著冷拉拔變形量的增加，第二相逐步拉長并發(fā)生破碎，并且隨著變形過程中晶界的轉(zhuǎn)動，第二相逐漸向線狀發(fā)展。第二相破碎主要是因為在冷拉拔過程中晶粒發(fā)生轉(zhuǎn)動，分布在晶界處的第二相與之發(fā)生擠壓，并在垂直拉拔方向的壓應(yīng)力和平行拉拔方向的拉應(yīng)力作用下拉長，當(dāng)變形量超過第二相的變形能力時，拉長的第二相斷裂而破碎成細(xì)小的粒子。隨著冷拉拔變形量的增加，第二相破碎程度增大，原本位于不同晶界、不同方向上的第二相逐步發(fā)展成為呈平行、線狀分布的點狀第二相。

圖3 不同變形量下Al-3.0Mg-xRE合金的第二相形貌Fig.3 Second phase micrographs of Al-3.0Mg-xRE alloys with different deformation amounts: (a-c) 0 deformation amount; (d-f) 51.0% deformation amount; (g-i) 84.0% deformation amount and (j-l) 96.0% deformation amount

鑄態(tài)Al-3.0Mg-0.12RE合金中的第二相數(shù)量最少，尺寸最小，因此冷拉拔后破碎的呈線狀分布的第二相粒子長度最短，間隔最大，分布密度最低；相反，鑄態(tài)Al-3.0Mg-0.31RE合金中的第二相數(shù)量最多，尺寸最大，因此冷拉拔破碎后呈線狀分布的第二相長度最長，間隔最小，分布密度最高。數(shù)量較多、尺寸較大的第二相對合金的力學(xué)性能和導(dǎo)電性均有一定程度的影響。

圖4為變形量為96.0%時的Al-3.0Mg、Al-3.0Mg-0.12RE和Al-3.0Mg-0.31RE合金的ODF圖，通過Jtex軟件對合金中各織構(gòu)組分的取向密度進(jìn)行計算，結(jié)果如圖5所示。在平行于DD方向(冷拉拔方向)上，3種成分合金中Goss {011}〈110〉、S {123}〈634〉和Cube {001}〈100〉型織構(gòu)差別并不明顯，且均表現(xiàn)出較強的Copper {112}〈111〉型織構(gòu)；Copper織構(gòu)取向密度隨合金中稀土含量的增加先升高后降低，Al-3.0Mg-0.12RE合金的Copper {112}〈111〉型織構(gòu)取向密度最高，為9.77，Al-3.0Mg-0.31RE合金的Copper {112}〈111〉型織構(gòu)取向密度最低，為8.10。同時，3種成分合金中存在著一定強度的Brass {011}〈211〉型織構(gòu)，該織構(gòu)取向密度隨著稀土含量的增加而增大，Al-3.0Mg、Al-3.0Mg-0.12RE、Al-3.0Mg-0.31RE合金中的Brass {011}〈211〉型織構(gòu)取向密度分別為2.19，2.70，3.04。

圖4 在變形量96.0%下Al-3.0Mg-xRE合金的ODF圖Fig.4 ODF maps of Al-3.0Mg-xRE alloys with 96.0% deformation amount

圖5 在變形量96.0%下Al-3.0Mg-xRE合金的織構(gòu)組分取向密度Fig.5 Orientation density of texture component of Al-3.0Mg-xRE alloys with 96.0% deformation amount

面心立方金屬在冷變形過程中主要有Copper {112}〈111〉、Goss {011}〈110〉、S {123}〈634〉、Brass {011}〈211〉等變形織構(gòu)。當(dāng)僅以滑移方式變形時，{011}〈211〉和{112}〈111〉均為面心立方金屬的穩(wěn)定取向，在冷變形過程中，雖然在變形量達(dá)到一定程度前晶體會向多個方向轉(zhuǎn)動，但最終會不斷地向這兩個方向轉(zhuǎn)動。但是，晶粒向{011}〈211〉取向轉(zhuǎn)動時會造成較大的繞法向的切應(yīng)變，而在變形過程中較難實現(xiàn)這種切應(yīng)變，即晶粒較難向{011}〈211〉取向轉(zhuǎn)動，而更多地轉(zhuǎn)向{112}〈111〉取向[17]。因此，隨著冷拉拔變形量的增大，合金中產(chǎn)生了較強并持續(xù)增長的Copper {112}〈111〉織構(gòu)，而其他變形織構(gòu)Goss {011}〈110〉、Brass {011}〈211〉、S {123}〈634〉強度均減弱。雖然Cube {001}〈100〉織構(gòu)強度持續(xù)增大，但強度值一直較低，并未形成嚴(yán)重的Cube織構(gòu)。

{111}〈110〉滑移系在Copper {112}〈111〉、Brass {011}〈211〉、S {123}〈634〉、Cube {001}〈100〉和Goss {011}〈110〉這些取向上的取向因子分別為0.272，0.408，0.422，0.408，0.408，其中在DD方向上的Copper {112}〈111〉的取向因子最小，說明該取向上的晶粒較難轉(zhuǎn)動，處于硬位向，因此隨著Copper {112}〈111〉織構(gòu)強度的升高，合金的強度將有所提升，但塑性會有所降低。

在Al-3.0Mg合金中加入稀土元素鈰和鑭能夠增強該合金在冷拉拔過程中Brass {011}〈211〉型織構(gòu)的積累。這是因為鈰和鑭會部分固溶在Al-Mg合金基體中，而這兩種元素的原子半徑比鋁大，容易形成置換固溶體而降低層錯能，從而有利于形成Brass {011}〈211〉型織構(gòu)[17-19]。在面心立方晶體中，溶質(zhì)原子易與刃型位錯發(fā)生作用，其作用能表達(dá)式為

(1)

式中：U為彈性交互作用能；μ為彈性模量；b為伯氏矢量；r為溶質(zhì)原子半徑；R為溶質(zhì)原子與位錯中心的相對距離；ν為泊松比；c為溶質(zhì)原子與基體原子間的錯配度。

鈰和鑭原子半徑較大，與鋁原子間錯配度較高，因此鈰和鑭原子與位錯之間具有較高的彈性交互作用能。合金元素與刃型位錯之間的交互作用能越大，形成Brass{011}〈211〉型織構(gòu)的傾向性越大[20]。因此鈰和鑭的加入有利于Brass {011}〈211〉型織構(gòu)的形成，且加入量越大，固溶的鈰和鑭原子越多，降低的層錯能越大，越有利于Brass {011}〈211〉型織構(gòu)的形成。

在變形過程中，晶界處粗大的第二相會對晶粒的轉(zhuǎn)動產(chǎn)生阻礙，而晶粒越小越有利于轉(zhuǎn)動。如前所述，少量稀土加入后，Al-3.0Mg合金晶粒明顯細(xì)化，且一定程度上消除了合金內(nèi)的雜質(zhì)元素，降低了晶界處骨骼狀富鐵第二相的數(shù)量和尺寸；這有利于晶粒的轉(zhuǎn)動，從而增強了形變織構(gòu)的積累，導(dǎo)致較高取向密度的Copper {112}〈111〉型織構(gòu)的產(chǎn)生。當(dāng)合金中稀土加入量較多時，稀土在合金晶界處形成尺寸較大、數(shù)量較多的骨骼狀第二相，且晶粒尺寸增大，不利于變形過程中晶粒的轉(zhuǎn)動，因此Al-3.0Mg-0.31RE合金中形成的Copper {112}〈111〉型織構(gòu)強度較低，且低于未加稀土的Al-3.0Mg合金。

2.2 冷拉拔過程中力學(xué)性能演變

在冷拉拔過程中，隨著顯微組織的變化，合金的力學(xué)性能也將發(fā)生變化。由圖6可以看出，隨著變形量的增加，不同稀土加入量試驗合金的硬度均逐漸升高，在達(dá)到一定變形量后趨于平緩。這是因為在冷拉拔變形過程中，第二相破碎，晶粒發(fā)生變形與轉(zhuǎn)動，使得晶界和枝晶界相互靠攏并呈平行分布，同時產(chǎn)生了位錯塞積。當(dāng)冷拉拔變形量較小時，位錯在第二相、晶界和枝晶界處塞積，在晶內(nèi)相互纏結(jié)，同時位錯密度逐漸升高，晶粒變形程度逐漸增大，細(xì)化程度明顯，導(dǎo)致硬度上升較快；當(dāng)合金冷拉拔變形量較高時，合金晶粒纖維化嚴(yán)重，晶粒變形速率減慢，晶粒內(nèi)位錯密度增速放緩并逐漸達(dá)到穩(wěn)定，致使合金硬度升高速率減緩。

圖6 不同變形量下Al-3.0Mg-xRE合金的維氏硬度Fig.6 Vickers hardness of Al-3.0Mg-xRE alloys with different deformation amounts

不含稀土的Al-3.0Mg合金在變形量增至84.0%后硬度變化趨于平緩；而含稀土的Al-3.0Mg-0.12RE和Al-3.0Mg-0.31RE合金均在變形量增至51.0%后硬度變化趨于平緩，亦即含稀土合金的硬度更早進(jìn)入平緩區(qū)。這可能是因為加入稀土后，合金晶粒細(xì)化，枝晶間距減小，位錯可移動距離縮短，晶粒內(nèi)部位錯和枝晶等亞穩(wěn)組織更快發(fā)生纏結(jié)，位錯密度更早趨于穩(wěn)定，因此硬度更早達(dá)到穩(wěn)定。

由圖7可以看出，隨著變形量的增加，不同稀土含量試驗合金的抗拉強度和屈服強度均呈線性增長，加工硬化明顯，斷后伸長率先急速降低再緩慢降低最后又急劇降低。在變形前Al-3.0Mg、Al-3.0Mg-0.12RE、Al-3.0Mg-0.31RE合金的抗拉強度分別為186，193，192 MPa，屈服強度分別為60，75，78 MPa；當(dāng)冷拉拔變形量達(dá)到96.0%時，這3種成分合金的抗拉強度分別為335，355，331 MPa，屈服強度分別為312，317，304 MPa，強度大幅度提升。通過線性擬合得出3種成分合金的抗拉強度Rm和屈服強度Rp0.2與冷拉拔變形量D的關(guān)系，如表2所示。

圖7 不同變形量Al-3.0Mg-xRE合金的拉伸性能Fig.7 Tensile properties of Al-3.0Mg-xRE alloys with different deformation amounts: (a) tensile strength; (b) yield strength and (c) percentage elongation after fracture

表2 Al-3.0Mg-xRE合金的強度與冷拉拔變形量的關(guān)系

在塑性方面，隨著冷拉拔變形量的增大，這3種成分合金斷后伸長率呈現(xiàn)3個階段，分別為塑性急速降低階段、塑性穩(wěn)態(tài)緩慢降低階段和塑性急劇降低階段。

已有研究發(fā)現(xiàn)，純鋁經(jīng)過冷拉拔加工后，隨著變形量的增大，其強度的變化呈現(xiàn)先顯著增大，中途進(jìn)入平穩(wěn)的平臺區(qū)，后再次大幅度增大的3個階段，并且認(rèn)為進(jìn)入平臺區(qū)是鋁內(nèi)部位錯密度達(dá)到平衡狀態(tài)導(dǎo)致的，而后續(xù)的強度大幅度提高是其織構(gòu)發(fā)生變化造成的[21-22]。但作者的研究并未出現(xiàn)強度增長的平臺區(qū)，試驗合金的抗拉強度和屈服強度與變形量始終呈良好的線性關(guān)系。這應(yīng)是由于在冷拉拔變形過程中，合金的織構(gòu)強度、晶粒尺寸、第二相尺寸、位錯密度等組織因素同時發(fā)生變化導(dǎo)致的。

3種成分合金的拉伸性能變化規(guī)律一致。其中：Al-3.0Mg-0.12RE合金的強度最高，塑性最好，而Al-3.0Mg-0.31RE合金的強度最低，塑性最差。Al-3.0Mg-0.12RE合金變形前的晶粒尺寸和二次枝晶間距最小，第二相尺寸也較小，能有效地阻礙位錯運動，并且變形前的粗大第二相數(shù)量較少，使得缺陷密度較低，對變形過程中晶粒的轉(zhuǎn)動阻礙較小，形成的織構(gòu)強度較高，因此變形后的晶粒和第二相尺寸均較小，使得強度表現(xiàn)最優(yōu)。而Al-3.0Mg-0.12RE合金變形前的晶粒尺寸最大，枝晶間距雖小于Al-3.0Mg合金，但第二相數(shù)量較多，尺寸較大，在變形過程中形成長度較長、分布密度較高的線狀第二相；這種第二相可以阻礙位錯線的運動，但同時也成為了絲材中不可忽略的缺陷，導(dǎo)致強度特別是抗拉強度降低。不同稀土含量的3種Al-3.0Mg合金的塑性穩(wěn)態(tài)緩慢降低階段對應(yīng)的冷拉拔變形量略有區(qū)別。Al-3.0Mg合金和Al-3.0Mg-0.12RE合金的斷后伸長率均在51.0%～84.0%變形量范圍內(nèi)緩慢降低，而Al-3.0Mg-0.31RE合金在75.0%～84.0%變形量范圍內(nèi)緩慢降低。這主要是因為Al-3.0Mg-0.31RE合金晶界上過多的粗大第二相對變形過程中晶粒的相互協(xié)調(diào)和轉(zhuǎn)動帶來了較大的影響，因此其斷后伸長率穩(wěn)態(tài)緩慢降低區(qū)域出現(xiàn)得較晚。

由圖8可以看出，隨著冷拉拔變形量的增加，3種合金拉伸斷口上的韌窩尺寸逐漸變小，深度逐漸變淺，韌窩內(nèi)第二相數(shù)量逐漸增多，尺寸逐漸減小，這與第二相在冷拉拔過程中破碎有關(guān)。斷口形貌的變化，表明合金塑性隨著冷拉拔變形量的增加而下降，同時也說明第二相處仍是合金發(fā)生斷裂的敏感區(qū)域。

圖8 不同變形量下Al-3.0Mg-xRE合金拉伸斷口形貌Fig.8 Tensile fracture micrographs of Al-3.0Mg-xRE alloys with different deformation amounts: (a-c) 0 deformation amount; (d-f) 51.0% deformation amount; (g-i) 84.0% deformation amount and (j-l) 96.0% deformation amount

3 結(jié) 論

(1) 在冷拉拔變形過程中，Al-3.0Mg-xRE(x=0，0.12，0.31，RE為La+Ce)合金的晶粒拉長，逐漸向纖維狀過渡，第二相拉長并破碎成細(xì)小粒子，在晶界和枝晶界處逐漸聚集呈線狀分布；Al-3.0Mg-0.31RE合金中拉長第二相的長度最大，分布密度最高，Al-3.0Mg-0.12RE合金中的拉長第二相長度最小，分布密度最低。

(2) 隨著冷拉拔變形量的增大，3種成分合金中的變形織構(gòu)強度逐漸增高，在變形量達(dá)到96.0%后，均表現(xiàn)為較強的Copper {112}〈111〉型織構(gòu)。其中，Al-3.0Mg-0.31RE合金織構(gòu)強度最低，Al-3.0Mg-0.12RE合金織構(gòu)強度最高。

(3) 隨著冷拉拔變形量的增加，3種成分合金的加工硬化明顯，拉伸強度均逐漸增大，且與變形量呈良好的線性關(guān)系，塑性下降，顯微硬度變大。其中Al-3.0Mg-0.12RE合金的強度最高，塑性最好。

(4) 適量鑭和鈰稀土元素的加入(鑭+鈰質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.12%)能夠減少合金中第二相的數(shù)量，減小第二相尺寸，并細(xì)化晶粒，進(jìn)而提高合金的力學(xué)性能，但過量鑭和鈰的加入(鑭+鈰質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.31%)會增加合金中第二相數(shù)量和尺寸，導(dǎo)致合金力學(xué)性能的降低。