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    基于熵權(quán)-正態(tài)云模型的多產(chǎn)地蓬莪術(shù)質(zhì)量評價研究

    2021-10-25 06:29:22朱宗萍楊青松高天慧林麗婷
    中草藥 2021年20期
    關(guān)鍵詞:正態(tài)呋喃莪術(shù)

    林 薇 ,朱宗萍 ,廖 婉 *,楊青松 ,高天慧 ,陳 意 ,裴 瑾 ,鄧 彬,林麗婷 ,趙 萱 *

    1.成都中醫(yī)藥大學(xué)西南特色中藥資源國家重點實驗室,四川 成都 611137

    2.成都中醫(yī)藥大學(xué)管理學(xué)院,四川 成都 611137

    3.成都中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院,四川 成都 611137

    4.成都地奧制藥集團有限公司,四川 成都 610065

    蓬莪術(shù)為姜科植物蓬莪術(shù)Curcuma phaeocaulisVal.的干燥根莖,具有行氣破血、消積止痛的功效,主治癥瘕痞塊、瘀血經(jīng)閉、胸痹心痛和食積脹痛[1]。莪術(shù)始見于《藥性論》,古名蓬莪茂[2]。蘇頌曰“蓬莪茂古方不見用者。今醫(yī)家治積驟諸氣為最要之藥”。現(xiàn)代研究表明莪術(shù)具有抗腫瘤、抗肝炎、抗動脈粥樣硬化、抗氧化、降血糖等藥理作用,其主要活性物質(zhì)是姜黃素類和揮發(fā)油類[3]。其中揮發(fā)油類成分主要為吉馬酮、呋喃二烯、莪術(shù)醇、β-欖香烯等[4];姜黃素類成分主要為姜黃素、去甲氧基姜黃素、雙去甲氧基姜黃素等[5]。

    作為中醫(yī)臨床常用藥,蓬莪術(shù)藥材產(chǎn)地較廣。《本草圖經(jīng)》記載“蓬莪茂,生西戎及廣南諸州,今浙江或有之。三月生苗,在田野中?!薄端幬锍霎a(chǎn)辨》記載“蓬莪術(shù),產(chǎn)四川為正地道[6]。隨著歷史進程的演變,目前蓬莪術(shù)大多產(chǎn)于四川、廣西、云南等地,福建、廣東也有少量分布。由于蓬莪術(shù)產(chǎn)地地域分布較廣,且不同氣候、土壤和栽培條件等因素對其質(zhì)量均具有一定的影響,因此有必要對不同產(chǎn)地的蓬莪術(shù)質(zhì)量進行評價,為其臨床用藥的有效性提供科學(xué)依據(jù)。

    近年來,借助現(xiàn)代化的分析手段,如GC-MS、HPLC、UPLC、UV等,獲取中藥復(fù)雜的化學(xué)數(shù)據(jù),是中藥材質(zhì)量評價較為通用的方法。其中,多指標成分含量測定及中藥指紋圖譜,為中藥飲片質(zhì)量評價研究提供示范[7]。采用模式識別的理論方法,如灰色關(guān)聯(lián)度模型、主成分分析(principal component analysis,PCA)和聚類分析(hierarchical cluster analysis,HCA)等化學(xué)模式識別法對數(shù)據(jù)進行特征提取,進而對藥材進行鑒別和分析,是目前最廣泛的中藥質(zhì)量評價方法[8]。但現(xiàn)有統(tǒng)計模式識別,如灰色關(guān)聯(lián)度主要是對相似程度的指標進行關(guān)聯(lián)度分析[9],PCA把相關(guān)指標重新組合成無關(guān)的一組綜合指標[10-11],HCA則是依據(jù)實驗數(shù)據(jù)進行分組歸類[12-13],都沒有考慮到實驗數(shù)據(jù)質(zhì)量等級劃分的模糊性和隨機性,具有一定的局限性。

    熵權(quán)-正態(tài)云模型是一種模糊模式識別,以模式信息的隸屬關(guān)系為依據(jù),建立隸屬度函數(shù),計算樣本的隸屬度,實現(xiàn)對模糊子集、模糊特征和模糊關(guān)系的分析,產(chǎn)生分類和決策,在系統(tǒng)模糊性、隨機性等方面的評價具有較高的適應(yīng)性[14],不僅利用了信息熵值計算不同指標的權(quán)重,保證了權(quán)重的客觀性和準確性,還通過云發(fā)生器將定性概念轉(zhuǎn)化為定量分析,使結(jié)果具有更強可靠性[15]。使用MATLAB進行數(shù)據(jù)分析和模型擬合,通過熵權(quán)-正態(tài)云模型比較不同產(chǎn)地化合物含量來對蓬莪術(shù)質(zhì)量進行評價,從數(shù)理統(tǒng)計的視角構(gòu)建中藥材宏觀質(zhì)量評價的方法,是中藥材質(zhì)量評價中一種創(chuàng)新,為中藥材質(zhì)量評價提供新思路。

    1 材料與儀器

    1.1 材料與試藥

    各產(chǎn)地蓬莪術(shù)均各收集3個批次,包含道地藥材產(chǎn)地四川省,以及其他產(chǎn)區(qū)云南省和廣西省。具體信息見表1。各產(chǎn)地蓬莪術(shù)分別經(jīng)成都中醫(yī)藥大學(xué)裴瑾教授鑒定為蓬莪術(shù)C.phaeocaulisVal.。

    表1 蓬莪術(shù)的產(chǎn)地和批號Table 1 Origin and batch number of C.phaeocaulis

    姜黃素(批號wkq19012802)購于四川省維克奇生物科技有限公司,質(zhì)量分數(shù)≥98%;吉馬酮(批號J27J9T66646)購于上海源葉生物科技有限公司,質(zhì)量分數(shù)≥98%;莪術(shù)醇(批號CHB180803)購于成都克洛瑪生物科技有限公司,質(zhì)量分數(shù)≥98%;呋喃二烯(批號111824-201102)購于中國食品藥品檢定研究院,質(zhì)量分數(shù)≥99.4%。乙腈(色譜純,美國Sigma-Aldrich公司)、磷酸(成都市科龍化工試劑廠,色譜純);其他試劑均為分析純。

    1.2 儀器

    Ulti Mate 3000型超高效液相色譜儀(UPLC,美國Thermo Fisher公司);Thermo Acclaim 120 C18色譜柱(250 mm×4.6 mm,5 μm,美國Thermo Fisher公司)。

    2 方法

    2.1 指標成分的測定

    2.1.1 混合對照品溶液的制備 精密稱定吉馬酮、呋喃二烯、莪術(shù)醇和姜黃素適量于10 mL量瓶中,加甲醇振搖后定容,得到質(zhì)量濃度為0.253、0.241、0.228、0.257 g/L的混合對照品溶液。

    2.1.2 供試品溶液的制備 取各產(chǎn)地蓬莪術(shù)飲片適量,粉碎,過5號篩,精密稱定粉末1 g,置具塞錐形瓶中,加70%乙醇10 mL,稱定質(zhì)量,超聲處理1 h,取出,稱定質(zhì)量并補足減失質(zhì)量,搖勻,靜置,上清液以0.22 μm的微孔濾膜濾過,即得供試品溶液。

    2.1.3 色譜條件 采用Thermo Acclaim 120 C18色譜柱(250 mm×4.6 mm,5 μm),流動相為乙腈(A)-0.5 %磷酸水溶液(B),梯度洗脫(0~2 min,5%~25% A;2~5 min,25%~30% A;5~25 min,30%~55% A;25~50 min,55%~70% A;50~52 min,70%~5% A),體積流量0.3 mL/min,柱溫35 ℃,檢測波長214 nm,進樣量2 μL?;旌蠈φ掌泛蜆悠返纳V圖如圖1所示。

    圖1 混合對照品 (A) 和莪術(shù)飲片樣品 (B) 的UPLC圖譜Fig.1 UPLC of mixed reference substances (A) and Curcumae Rhizoma (B)

    2.1.4 線性關(guān)系的考察 取 “2.1.1”項下混合對照品溶液,倍比稀釋得系列混合對照品溶液,按“2.1.3”項下色譜條件進行測定,以質(zhì)量濃度為橫坐標(X)、峰面積為縱坐標(Y)進行線性回歸分析,得到姜黃素回歸方程Y=215.5X+0.224 9,r2=0.999 7,線性范圍為3.97~254.00 μg/mL;莪術(shù)醇回歸方程Y=43.47X+0.037 8,r2=0.999 8,線性范圍為3.75~240.00 μg/mL;吉馬酮回歸方程Y=305.83X+0.865 2,r2=0.999 5,線性范圍為3.58~229.00 μg/mL;呋喃二烯回歸方程Y=263.81X+0.556 5,r2=0.999 9,線性范圍為4.02~257.00 μg/mL。由結(jié)果可知,4種成分在線性范圍內(nèi)均呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系。

    2.1.5 重復(fù)性試驗 精密稱取供試品溶液6份,按“2.1.3”項下色譜條件進樣分析,結(jié)果姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯質(zhì)量分數(shù)的RSD均小于2%,表明本方法重復(fù)性良好。

    2.1.6 精密度試驗 取混合對照品溶液,按“2.1.3”項下色譜條件連續(xù)進樣6次,結(jié)果姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯峰面積的RSD均小于2%,表明儀器精密度良好。

    2.1.7 穩(wěn)定性試驗 精密吸取供試品溶液1 μL,分別在0、2、4、8、16、24 h,按“2.1.3”項下色譜條件進樣分析,結(jié)果姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯峰面積的RSD均小于1.5%,表明樣品穩(wěn)定性良好。

    2.1.8 加樣回收率試驗 精密稱取已測定的樣品粉末0.50 g,共6份,分別加入一定量的對照品,按“2.1.2”項下要求制備各供試品溶液,按“2.1.3”項下色譜條件進樣分析,結(jié)果姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯峰面積的平均加樣回收率分別為114.65%、102.23%、111.15%、111.73%,RSD分別為0.20%、0.19%、0.16%、0.11%,表明本方法準確可靠。

    2.1.9 樣品測定 注入超高效液相色譜儀測定吉馬酮、呋喃二烯、莪術(shù)醇和姜黃素的含量[16]。每個批號平行制備3批樣品進行測定。

    2.2 熵權(quán)-正態(tài)云模型

    2.2.1 熵權(quán)法 熵權(quán)法是客觀賦權(quán)法的一種,在Shannon引入信息論后,稱之為信息熵[17]。主要是通過指標的觀測值所提供的信息來確定權(quán)重,避免主觀因素造成的誤差。

    (1)構(gòu)建歸一化判斷矩陣:假設(shè)有m個評價對象,n個評價指標,原始判斷矩陣為(Xij),其中Xij表示第i(i=1,2,…,m)個評價對象的第j(j=1,2,…,n)個評價指標的值,由公式(1)得到歸一化矩陣(Pij)。

    (2)計算指標的信息熵值與權(quán)重:設(shè)第j項指標的信息熵值為Ej,根據(jù)公式(3)可計算出第i個評價指標的權(quán)重Wi。

    2.2.2 正態(tài)云模型 云模型是定性定量不確定性人工智能轉(zhuǎn)換模型,通過把概念的模糊性和隨機性進行集成,進而映射成定性數(shù)據(jù)和定量數(shù)據(jù)。設(shè)U是一個精確數(shù)值表示的定量論域,C是U上的定性概念,若x∈U,且x是概念C的一次隨機實現(xiàn),若x~N(Ex,En'2),En'~N(En, He2),那么C的隸屬度(μ)稱x在論域U上的分布為正態(tài)云[18]。

    正態(tài)云模型主要是通過期望(Ex)、熵(En)、超熵(He)3個數(shù)值來進行刻畫。Ex表示數(shù)據(jù)的定性的概念;En體現(xiàn)定性概念的模糊度和概率;He是En的En,表示云的厚度[19]。

    2.3 熵權(quán)-正態(tài)云模型法進行質(zhì)量評價

    采用UPLC測定不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)中吉馬酮、呋喃二烯、莪術(shù)醇和姜黃素的含量,通過確定等級指標與指標分區(qū)矩陣,確定各指標熵權(quán)系數(shù)與隸屬度矩陣,最后得到不同產(chǎn)地指標的隸屬度及評價結(jié)果,按照最大隸屬度原則,即可得到不同指標的等級評價結(jié)果。流程圖見圖2。

    圖2 基于熵權(quán)-正態(tài)云模型評價不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)質(zhì)量的流程圖Fig.2 Flow chart of quality evaluation of C.phaeocaulis from different habitats based on entropy weight-normal cloud model

    2.4 蓬莪術(shù)質(zhì)量等級評價體系的構(gòu)建

    前期研究顯示莪術(shù)含有揮發(fā)油類和姜黃素類兩大主要有效成分。在《中國藥典》2020年版一部的植物油脂和提取物項下收載的莪術(shù)油中,揮發(fā)油類成分吉馬酮和呋喃二烯為指紋圖譜和含量測定對照品,莪術(shù)醇為鑒別項下的薄層色譜對照品[1],姜黃素為莪術(shù)姜黃素類成分的代表藥效成分,故選擇吉馬酮、呋喃二烯、莪術(shù)醇和姜黃素作為熵權(quán)-正態(tài)云模型評價指標具有較強的科學(xué)性和合理性。

    蓬莪術(shù)為歷版《中國藥典》收載的莪術(shù)主要來源之一,以姜黃素(u1)、莪術(shù)醇(u2)、吉馬酮(u3)和呋喃二烯(u4)這4個指標構(gòu)建蓬莪術(shù)的質(zhì)量評價體系,即指標集為U={u1,u2,u3,u4},故確定的評估對象的因素論域為4層。根據(jù)蓬莪術(shù)評價指標,構(gòu)建蓬莪術(shù)質(zhì)量評價等級表,將不同產(chǎn)地的蓬莪術(shù)質(zhì)量按照由高到低劃分為5個等級,分別為I、II、III、IV、V級,即討論的評價語論域為{ν1,ν2,ν3,ν4}。通過劃分的質(zhì)量評價等級,分別將各評價指標通過區(qū)間劃分為相應(yīng)的等級。在構(gòu)建的評價指標體系中,具體的指標分區(qū)矩陣見表2。

    表2 蓬莪術(shù)質(zhì)量評價指標分區(qū)矩陣Table 2 Partition matrix of C.phaeocaulis quality evaluation index

    3 結(jié)果與分析

    3.1 指標信息熵權(quán)的確定

    選取的蓬莪術(shù)質(zhì)量的評價指標較多,但由于不同的評價指標間相互依賴,且蓬莪術(shù)質(zhì)量受各指標的影響大小不同,因此需要對指標的權(quán)重進行賦值。熵權(quán)法是客觀賦權(quán)法的一種,在Shannon引入信息論后,熵權(quán)法更能體現(xiàn)數(shù)據(jù)本身的特點。使用熵權(quán)法既能客觀的計算各指標的權(quán)重,又能避免在賦值過程中的主觀性所造成的誤差。通過對測得的吉馬酮、呋喃二烯、莪術(shù)醇和姜黃素含量值構(gòu)建歸一化判斷矩陣,計算出不同指標的信息熵值與權(quán)重,然后對指標原始數(shù)據(jù)進行賦權(quán)計算,具有很強的客觀性和較高的準確性。

    信息熵權(quán)法基本思路是根據(jù)變異指標的大小來確定蓬莪術(shù)各指標的客觀權(quán)重,若選取的蓬莪術(shù)的指標信息熵越小,說明該指標值的變異程度相對較大,提供的信息也就較多,在該產(chǎn)地蓬莪術(shù)的綜合評價中所起到的作用也就越大,相應(yīng)的,權(quán)重也就越大。利用MATLAB由熵權(quán)法計算蓬莪術(shù)不同評價指標的信息熵權(quán)值,可得吉馬酮的信息熵權(quán)值為0.214 1,莪術(shù)醇的信息熵權(quán)值為0.328 5,呋喃二烯的信息熵權(quán)值為0.249 3,姜黃素的信息熵權(quán)值為0.213 4。

    3.2 構(gòu)建模糊關(guān)系矩陣

    對蓬莪術(shù)質(zhì)量的評價指標級U和評價語論域V之間進行評價,構(gòu)建模糊矩陣(R),該矩陣中的元素Rij表示在U中第i個因素對V中第j個等級的隸屬度,計算3個特征值:Ex、En、He。

    假設(shè)指標i對應(yīng)評價等級j的上下邊界值為[Imin,Imax],則Ex=(Imin+Imax)/2。由于邊界值屬于對應(yīng)2個等級,即2種級別的隸屬度相等,由(6)可計算出En的表達式為(7)。受評論域本身模糊概念的影響,通過實驗來確定He取值的大小。根據(jù)建立的莪術(shù)質(zhì)量評價體系和評價標準,各指標對應(yīng)的評價等級用正態(tài)云模型來表示,具體的評價指標的正態(tài)云標準見表3。

    表3 蓬莪術(shù)質(zhì)量評價指標正態(tài)云特征參數(shù)矩陣Table 3 Normal cloud characteristic parameter matrix of C.phaeocaulis quality evaluation index

    3.3 模糊隸屬度矩陣計算

    根據(jù)獲取的數(shù)據(jù),利用MATLAB編程,帶入云模型的X條件云發(fā)生器,求出各個指標隸屬于某等級的隸屬度,最終得到隸屬度矩陣,為提高數(shù)據(jù)的正確度和可信性,重復(fù)計算1000次,取其平均值為最終隸屬度,關(guān)于姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯4個指標的正態(tài)云隸屬度函數(shù)見圖3。

    圖3 吉馬酮 (A)、呋喃二烯 (B)、莪術(shù)醇 (C) 和姜黃素 (D) 隸屬度云圖Fig.3 Cloud chart of gemacrone (A), furadiene (B), curcumol (C), and curcumin (D)

    假定n=100,根據(jù)各指標值,利用正向云發(fā)生器產(chǎn)生的隸屬度矩陣,將采集的數(shù)據(jù)帶入上述等級云模型構(gòu)建的正向云發(fā)生器,重復(fù)進行500次運算,得到在不同隸屬度下的平均值,以四川崇州的莪術(shù)計算結(jié)果為例,結(jié)果如表4所示

    表4 四川崇州產(chǎn)地莪術(shù)評價指標的隸屬度矩陣Table 4 Membership matrix of C.phaeocaulis from Chongzhou, Sichuan Province

    3.4 熵權(quán)-正態(tài)云模型法綜合評價

    以四川崇州所產(chǎn)蓬莪術(shù)為例,將表4的隸屬度矩陣乘以“3.1”項熵權(quán)值,得到產(chǎn)地為四川崇州的蓬莪術(shù)各評價等級的隸屬度,I級對應(yīng)的隸屬度為0.325 6,II級對應(yīng)的隸屬度為0.402 4,III級對應(yīng)的隸屬度為0.319 3,IV級對應(yīng)的隸屬度為0.147 8,V級對應(yīng)的隸屬度為0,按照最大隸屬度原則,可知產(chǎn)地為四川崇州的蓬莪術(shù)的質(zhì)量評價等級為II級。不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)等級隸屬度及質(zhì)量評價結(jié)果是根據(jù)最大隸屬度原則來進行判定,隸屬度函數(shù)是模糊集合理論的基石,是度量模糊程度的函數(shù)。通過隸屬函數(shù),模糊理論能將模糊現(xiàn)象轉(zhuǎn)變成精確數(shù)學(xué)從而進行分析和討論。隸屬度函數(shù)μA(x)是論域中所有元素屬于模糊集合A的隸屬度分布[14],而模糊集合是一個有著不同隸屬度的元素集合。本實驗構(gòu)建的熵權(quán)-正態(tài)云模型是由2次串接的正態(tài)云發(fā)生器生成的許多云滴組成的泛正態(tài)數(shù)學(xué)映射圖像,是一朵可以伸縮、無確定邊沿、有彈性的云圖[14],進而完成從蓬莪術(shù)的微觀物質(zhì)基礎(chǔ)到等級質(zhì)量之間的相互映射。

    根據(jù)產(chǎn)地為四川崇州的評價過程,得到采樣的15個產(chǎn)地的蓬莪術(shù)評價結(jié)果如表5所示。表5中得到的數(shù)據(jù)均是利用構(gòu)建的熵權(quán)-云模型的隸屬度函數(shù)計算出的對應(yīng)于不同產(chǎn)地不同等級的隸屬度值,因而不同產(chǎn)地同一等級的標準會出現(xiàn)不同的情況。通過比較某一產(chǎn)地在不同等級的隸屬度值的大小,可以對該產(chǎn)地的等級進行劃分,依據(jù)模糊評判的最大隸屬度原則,產(chǎn)地中最大的隸屬度值,就是該產(chǎn)地所對應(yīng)的等級。如四川溫江產(chǎn)蓬莪術(shù)在I級到V級對應(yīng)的隸屬度值分別為{0.325 6、0.227 5、0.150 7、0、0},其中隸屬度值最大為0.325 6,那么四川溫江產(chǎn)蓬莪術(shù)的評價等級為I級。

    表5 不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)等級隸屬度及質(zhì)量評價結(jié)果Table 5 Membership degree and quality evaluation results of C.phaeocaulis from different habitats

    采樣的15個不同產(chǎn)地的蓬莪術(shù)指標等級分布均分布在第I~V級,且以第III級居多,占到了全部等級的40%,第II~IV級占全部等級的81.1%,沒有出現(xiàn)某一產(chǎn)地的指標等級很高或者很低的情況。在姜黃素含量方面,四川產(chǎn)地的等級全部集中在第I級和第II級,廣西產(chǎn)地全部集中在第II級和第III級,云南產(chǎn)地全部集中在第III級。在莪術(shù)醇含量方面,四川產(chǎn)地絕大部分集中在第II級,廣西產(chǎn)地絕大部分集中在第I級,云南產(chǎn)地集中在第III級和第II級。在吉馬酮含量方面,四川產(chǎn)地以第III級居多,云南產(chǎn)地和廣西產(chǎn)地以第IV級居多,云南產(chǎn)地還出現(xiàn)了第V級的情況。在呋喃二烯含量方面,四川產(chǎn)地在第I級、第II級、第III級均有分布,以第II級居多,廣西產(chǎn)地以第II級居多,云南產(chǎn)地以第III級居多,也出現(xiàn)了第IV級的情況。從以上分析可知,有的產(chǎn)地所處指標高而其他指標低,只是單純的考慮某一種指標來評定某一產(chǎn)地蓬莪術(shù)質(zhì)量的等級就顯得相對不客觀。通過熵權(quán)-正態(tài)云模型總體評價可發(fā)現(xiàn),四川產(chǎn)地的蓬莪術(shù)總體質(zhì)量評價結(jié)果較高,絕大部分分布在I、II級,其中,又以四川溫江產(chǎn)地的蓬莪術(shù)評價結(jié)果最好,為I級。廣西所產(chǎn)的蓬莪術(shù)以III級居多,評價結(jié)果以III級為主,制約因素為吉馬酮含量。云南蓬莪術(shù)質(zhì)量以III、IV級為主,主要制約因素為姜黃素和莪術(shù)醇含量。

    根據(jù)“2.1”項對蓬莪術(shù)飲片中姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯4種成分的含量進行描述性統(tǒng)計分析,計算不同產(chǎn)地不同指標蓬莪術(shù)的4種成分的含量,其數(shù)據(jù)分布見表6。利用Kruskal-Wallis檢驗檢驗(P<0.001)發(fā)現(xiàn),不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)飲片所含4種成分的含量具有顯著性差異。姜黃素以四川產(chǎn)蓬莪術(shù)含量最高,莪術(shù)醇以廣西產(chǎn)蓬莪術(shù)含量最高,吉馬酮以四川和廣西產(chǎn)蓬莪術(shù)含量相對較高,呋喃二烯以廣西和四川產(chǎn)蓬莪術(shù)含量較高,驗證了熵權(quán)-正態(tài)云模型法綜合評價的科學(xué)性。

    表6 不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)中4種指標成分含量Table 6 Contents of four index components of C.phaeocaulis from different habitats

    4 討論

    莪術(shù)為破血消癥要藥,中醫(yī)在臨床治療中應(yīng)用莪術(shù)有著悠久的歷史,含莪術(shù)藥味的經(jīng)典傳統(tǒng)方劑多達上百首[20]。莪術(shù)有3個來源,分別是姜科植物蓬莪術(shù)C.phaeocaulisVal.、廣西莪術(shù)C.kwangsiensisS.G.Lee et C.F.Liang或溫郁金C.wenyujinY.H.Chen et C.Ling[1]。蓬莪術(shù)的道地產(chǎn)區(qū)為四川,廣西莪術(shù)道地產(chǎn)區(qū)為廣西,溫莪術(shù)多產(chǎn)于浙江一帶,但隨著種植范圍的擴大以及經(jīng)濟需求的拉動,蓬莪術(shù)也被大量引種到廣西、云南等地進行栽培。由于不同產(chǎn)地土壤、光照、水分、溫度等環(huán)境因素有所差異,同一來源的莪術(shù)質(zhì)量也會有差異,覃禹等[21]采用紅外指紋圖譜結(jié)合軟獨立建模聚類分析法模型識別法,建立了一種能夠快速有效地鑒別不同產(chǎn)地的莪術(shù)的方法;顧麗亞等[22]采用HCA、PCA和正交偏最小二乘法對不同產(chǎn)地莪術(shù)進行質(zhì)量評價;藍振威等[23]基于GC-MS與化學(xué)計量學(xué)的揮發(fā)油成分分析,來區(qū)分不同來源的莪術(shù)。現(xiàn)有關(guān)于莪術(shù)質(zhì)量評價研究,多選用道地產(chǎn)區(qū)藥材來評價不同來源和不同產(chǎn)地莪術(shù)的質(zhì)量差異,鮮有采用非道地產(chǎn)區(qū)的莪術(shù)進行研究。因此,對道地產(chǎn)區(qū)和其他主產(chǎn)區(qū)的蓬莪術(shù)進行研究,對不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)的質(zhì)量評價提供更加全面的科學(xué)依據(jù)。

    現(xiàn)有統(tǒng)計模式識別,如灰色關(guān)聯(lián)度主要是對相似程度的指標進行關(guān)聯(lián)度分析,PCA是把相關(guān)指標重新組合成無關(guān)的一組綜合指標,HCA則是依據(jù)實驗數(shù)據(jù)進行分組歸類,均沒有考慮到實驗數(shù)據(jù)質(zhì)量等級劃分的模糊性和隨機性。熵權(quán)-正態(tài)云模型是一種模糊模式識別,以模式信息的隸屬關(guān)系為依據(jù),建立隸屬度函數(shù),計算樣本的隸屬度,實現(xiàn)對模糊子集、模糊特征和模糊關(guān)系的分析,產(chǎn)生分類和決策。通過傳統(tǒng)的化學(xué)計量學(xué)分析方法,均得到了一致的結(jié)果,即15個產(chǎn)地的蓬莪術(shù)可根據(jù)不同產(chǎn)地歸為3類,表明不同產(chǎn)地間的蓬莪術(shù)之間具有差異性。傳統(tǒng)的模式識別(如PCA、HCA等)僅僅只是對不同產(chǎn)地的蓬莪術(shù)進行分組歸類,而熵權(quán)-正態(tài)云模型是在傳統(tǒng)的模式識別基礎(chǔ)上對不同產(chǎn)地的蓬莪術(shù)進行了質(zhì)量等級的細分,更具有優(yōu)勢,這些物質(zhì)基礎(chǔ)的差異很可能是導(dǎo)致藥材質(zhì)量、藥效作用差異的根本原因。

    本實驗運用了云模型的思想構(gòu)建蓬莪術(shù)質(zhì)量的評價體系。以不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)為對象,先測定姜黃素、莪術(shù)醇、吉馬酮、呋喃二烯的含量,再利用熵權(quán)法測定不同指標的信息熵,結(jié)合云模型,利用正向云發(fā)生器,將各指標等級的界限轉(zhuǎn)化為云,計算不同產(chǎn)地的蓬莪術(shù)平均等級隸屬度,得到不同產(chǎn)地蓬莪術(shù)質(zhì)量評價結(jié)果。熵權(quán)-正態(tài)云模型評價法不僅綜合考慮了影響蓬莪術(shù)質(zhì)量的多個化合物含量,還采用了熵權(quán)法來計算各化合物的權(quán)重確定各指標因子對藥材質(zhì)量的影響大小,將定性與定量轉(zhuǎn)換的云模型引入到莪術(shù)質(zhì)量評價研究中,建立了基于熵權(quán)-正態(tài)云模型的蓬莪術(shù)質(zhì)量評價模型。對來自于15個產(chǎn)地的莪術(shù)有效成分進行評價,表明四川作為蓬莪術(shù)的道地產(chǎn)區(qū),具有明顯的道地優(yōu)勢。另外,本文建立的宏觀狀態(tài)的數(shù)學(xué)模型與物質(zhì)基礎(chǔ)相統(tǒng)一的蓬莪術(shù)質(zhì)量評價體系,為中藥質(zhì)量評價提供了一種全新的思路。

    利益沖突所有作者均聲明不存在利益沖突

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