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    離子色譜法測(cè)定茶葉中的游離氟

    2021-10-21 09:00:48尹秀貞牛淑妍
    關(guān)鍵詞:中氟去離子水游離

    尹秀貞, 牛淑妍, 張 濤, 李 莎, 崔 鶴*

    (1.青島科技大學(xué) 化學(xué)與分子工程學(xué)院,山東 青島 266042;2.青島海關(guān)技術(shù)中心,山東 青島 266002;3.中國(guó)海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,山東 青島 266100)

    氟是人體所必須的微量元素,人類主要通過(guò)食物和飲水將其攝入體內(nèi),使其參與人體的生理代謝[1-2]。進(jìn)入人體中的氟主要分布在牙齒、骨骼、毛發(fā)及指甲上,其中骨骼和牙齒的含量占總量的90%以上[3]。研究表明,氟具有礦化牙齒,促進(jìn)新生骨骼的生長(zhǎng),防止齲齒等功能[4-6]。茶葉是世界三大飲料之一,飲茶也是攝入氟的來(lái)源之一。而茶樹是一種富氟植物,含量高達(dá)每千克幾百至上千毫克[7]。在1985年白學(xué)信通過(guò)調(diào)查發(fā)現(xiàn)茶水中的氟是導(dǎo)致壤塘縣地方性氟中毒的重要原因[8]。隨后的研究發(fā)現(xiàn),大量飲用濃茶會(huì)導(dǎo)致氟骨癥、氟斑牙甚至是氟中毒[9-12],因此檢測(cè)茶葉中的氟含量是非常有必要的。

    目前測(cè)定茶葉中氟離子的方法有高效液相色譜法[13]、氟離子選擇電極法[14]、離子色譜法[15]等。離子色譜法具有靈敏度高、選擇性好、簡(jiǎn)便快速等優(yōu)點(diǎn),是檢測(cè)茶葉中氟離子的優(yōu)選方法。研究表明,茶葉浸出的氟以水溶性為主,含量達(dá)到了53%~80%[16]。樣品前處理時(shí),常用的方法有超聲萃取[14]、氧彈燃燒[17]、擴(kuò)散吸收提取[18]、灰化[19]、微波消解[20]等,其中氧彈燃燒、灰化法和微波消解等適合測(cè)定茶葉中總氟含量,且這些方法操作步驟較為復(fù)雜,耗時(shí)較長(zhǎng)。為了測(cè)定茶葉中的游離氟,本研究選擇了快速簡(jiǎn)便的超聲萃取法,并對(duì)色譜柱和淋洗液濃度進(jìn)行了優(yōu)化選擇,使小分子有機(jī)酸和氟離子得到了較好的分離。同時(shí),本工作還研究了不同產(chǎn)地和不同加工方式的茶葉中游離氟含量分布情況,可為茶葉生產(chǎn)加工過(guò)程中氟含量控制提供支持。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    氟離子標(biāo)準(zhǔn)溶液(質(zhì)量濃度為1 000 mg·L-1),北京壇墨質(zhì)檢科技股份有限公司;實(shí)驗(yàn)用水為去離子水(18.25 MΩ·cm)。

    DIONEX ICS 5000+離子色譜儀,配有AS-AP自動(dòng)進(jìn)樣器、在線淋洗液發(fā)生器、抑制器ASRS 4 mm、電導(dǎo)檢測(cè)器及Chromeleon 6.80數(shù)據(jù)處理系統(tǒng),美國(guó)賽默飛世爾科技公司;IonPac AS15分離柱、IonPac AG15保護(hù)柱,美國(guó)賽默飛世爾科技公司;SH-AP-4色譜柱,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司;Milli-Q去離子水制備裝置,德國(guó)默克密理博;KQ500DE數(shù)控超聲波清洗器,昆山市超聲儀器有限公司;碳十八(C18)SPE固相萃取柱,青島盛瀚色譜技術(shù)有限公司;0.22 μm濾膜,杉羽科技發(fā)展有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備

    分別準(zhǔn)確移取2.00,10.00 mL 1 000 mg·L-1氟離子標(biāo)準(zhǔn)溶液到100 mL容量瓶中,用去離子水定容至刻度,配制成20.00和100.00 mg·L-1氟離子儲(chǔ)備液,搖勻待用,放置于4 ℃冰箱中保存。使用時(shí)根據(jù)需要配制成適宜質(zhì)量濃度的標(biāo)準(zhǔn)工作液。

    1.2.2 色譜條件

    色譜柱:選用IonPac AS15型陰離子分離柱(4 mm×250 mm);柱溫35 ℃;流速1.0 mL·min-1;流動(dòng)相為KOH溶液,梯度洗脫程序如表1所示;進(jìn)樣體積25 μL;抑制器為ASRS 4 mm陰離子抑制器,抑制電流100 mA;檢測(cè)器為電導(dǎo)檢測(cè)器。

    表1 梯度洗脫程序Table 1 Gradient elution procedure

    1.2.3 樣品檢測(cè)

    稱取1.0 g茶葉樣品,精確至0.000 1 g,緩慢加入沸水(去離子水)約90 mL,最后冷卻至室溫后定容至100 mL,混勻后超聲萃取20 min。然后將C18固相萃取柱用10 mL去離子水活化,靜置10 min,取上清液緩慢通過(guò)C18固相萃取柱,棄去前3 mL濾出液,收集后續(xù)2 mL濾出液過(guò)0.22 μm水系濾膜,直接進(jìn)樣,上機(jī)測(cè)試。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜柱的選擇

    分別采用AS15和SH-AP-4兩種色譜柱分離茶葉中的游離氟。結(jié)果表明,AS15和SH-AP-4均能很好的將小分子有機(jī)酸與氟離子分離開。在同樣的淋洗液濃度下,使用AS15柱時(shí)氟離子出峰時(shí)間為17 min,使用SH-AP-4柱時(shí)氟離子出峰時(shí)間為21 min。故選用AS15色譜柱。

    2.2 淋洗液濃度

    氟離子在離子交換柱上是弱保留離子,測(cè)定茶葉中的氟離子時(shí),茶葉中的某些小分子有機(jī)酸在色譜柱上的保留時(shí)間與之相近,干擾氟離子的測(cè)定。因此通過(guò)選擇合適的淋洗液濃度來(lái)降低小分子有機(jī)酸對(duì)氟離子產(chǎn)生的影響。當(dāng)淋洗液濃度過(guò)高時(shí),目標(biāo)組分與雜質(zhì)離子分離度會(huì)降低,從而影響目標(biāo)組分的定量;當(dāng)淋洗液濃度較低時(shí),分析時(shí)間太長(zhǎng),因此優(yōu)化淋洗液濃度很有必要。本研究中,分別采用了2、3、4、5、10 mmol·L-1等不同濃度的KOH淋洗液淋洗,結(jié)果發(fā)現(xiàn)使用3 mmol·L-1淋洗液,小分子有機(jī)酸和氟離子接近基線分離,分離度能夠滿足分析要求,最終選擇了3 mmol·L-1的KOH淋洗液作為分析流動(dòng)相。另外,還采用了梯度洗脫的方式將其他雜質(zhì)離子洗脫出來(lái),縮短了分析時(shí)間。在優(yōu)化好的離子色譜條件下,測(cè)定未加標(biāo)及加標(biāo)后的嶗山綠茶樣品,所得離子色譜見圖1。

    圖1 嶗山綠茶樣品中氟離子色譜圖Fig.1 Chromatogram of fluoride ion in Laoshan green tea

    2.3 方法的線性范圍和檢出限

    分別移取20.00和100.00 mg·L-1氟離子儲(chǔ)備液配制成質(zhì)量濃度分別為0.02、0.05、0.10、0.50、1.00、2.00、5.00、10.00 mg·L-1的標(biāo)準(zhǔn)溶液。在本方法所確定的實(shí)驗(yàn)條件下從低到高濃度依次進(jìn)樣,以氟離子的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。將陽(yáng)性樣品不斷稀釋并進(jìn)樣分析,按照信噪比S/N=3所對(duì)應(yīng)的濃度為該方法的檢出限,以信噪比S/N=10所對(duì)應(yīng)的濃度為該方法的定量限。結(jié)果表明:氟離子的質(zhì)量濃度在0.020~10.00 mg·L-1范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,線性回歸方程為Y=0.447 5X-0.006 6,相關(guān)系數(shù)R2為0.999 9,檢出限為2.0 mg·kg-1,定量限為5.0 mg·kg-1。氟離子的標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖2所示。

    圖2 氟離子標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.2 Standard curve of fluoride ion

    2.4 方法的回收率和精密度

    為了測(cè)試該方法的準(zhǔn)確性,分別進(jìn)行1、2、5倍3個(gè)添加水平的加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),得到方法的回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,結(jié)果見表2。由表2可見,該方法的回收率為90.94%~97.73%,精密度為0.82%~3.06%。數(shù)據(jù)表明,該方法的回收率和精密度良好,可以滿足茶葉中游離氟含量的常規(guī)檢測(cè)。

    表2 方法的加標(biāo)回收率和精密度Table 2 Recovery and precision of the method

    2.5 實(shí)際樣品測(cè)定

    按照選定的實(shí)驗(yàn)條件,分別對(duì)市售的嶗山紅茶、嶗山綠茶、泰安綠茶等8種不同的茶葉樣品進(jìn)行了測(cè)定,平行取7份樣品,測(cè)定結(jié)果見表3。由表3可知,在所測(cè)定的茶葉樣品中,游離氟的含量在18.88~157.37 mg·kg-1,RSD在1.11%~4.01%。由測(cè)定樣品數(shù)據(jù)推測(cè),茶葉中游離氟含量可能與產(chǎn)地和生長(zhǎng)期有關(guān)。

    表3 不同茶葉中游離氟含量Table 3 Content of free fluorine in different tea

    為了研究不同加工方式對(duì)茶葉游離氟含量的影響,本實(shí)驗(yàn)測(cè)定了同一品種、同一塊土地產(chǎn)出的紅茶和綠茶中游離氟的含量,結(jié)果見表4。數(shù)據(jù)表明,在同一品種、同一塊土地的條件下,紅茶中氟離子含量高于綠茶中氟離子含量。

    表4 同一塊土地種植的茶葉中氟離子含量Table 4 Content of free fluorine in tea on the same land

    3 結(jié) 論

    建立了一種離子色譜法快速測(cè)定茶葉中的游離氟含量的方法。該方法樣品前處理簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確度高、重復(fù)性好。對(duì)比了AS15、SH-AP-4兩種陰離子色譜柱,結(jié)果表明,使用AS15色譜柱能夠?qū)⑿》肿佑袡C(jī)酸和氟離子有效分離,且分析時(shí)間更短。同時(shí)還選定了3 mmol·L-1KOH作為初始淋洗液濃度,能很好地改善氟離子與雜質(zhì)離子的分離度。通過(guò)對(duì)不同產(chǎn)地和同一產(chǎn)地不同加工方式得到的茶葉的分析可知:北方茶葉的游離氟含量明顯高于南方茶葉的游離氟含量;紅茶中氟離子含量高于綠茶中氟離子含量。由此,說(shuō)明茶葉中游離氟含量與產(chǎn)地和加工方式有一定關(guān)系。

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