云蒙湖沉積物重金屬污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

付瑤 李浩然 李欣 趙玉強(qiáng) 劉善軍 申恒倫

摘 要：為研究云蒙湖表層沉積物中重金屬分布特征、來源及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，2018年8月采集表層沉積物樣品，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測定Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb等6種重金屬的含量，并將地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法與GIS技術(shù)相結(jié)合分析云蒙湖湖區(qū)沉積物重金屬空間分布特征，利用地積累指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法進(jìn)行污染狀況評(píng)價(jià)，使用相關(guān)性與主成分分析法對(duì)沉積物中重金屬來源進(jìn)行解析。云蒙湖表層沉積物中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb含量均值分別為62.91、9.66、56.79、93.14、0.09、11.07 mg/kg;地積累指數(shù)法評(píng)估顯示，水庫沉積物重金屬總體污染狀況為未污染或輕度污染;潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI顯示，湖區(qū)RI平均值為50.12，屬于低度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平;云蒙湖沉積物中Cr、Cd、Pb來源主要為工業(yè)污染和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)，Zn和Cu主要來源于水產(chǎn)養(yǎng)殖污染。

關(guān)鍵詞：沉積物;重金屬污染;空間分布;生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià);云蒙湖

中圖分類號(hào)：X524; TV213.3

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

doi：10.3969/j.issn.1000-1379.2021.09.018

引用格式：付瑤，李浩然，李欣，等.云蒙湖沉積物重金屬污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].人民黃河，2021，43（9）：94-99.

Distribution Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in

Surface Sediments of Yunmeng Lake

FU Yao1， LI Haoran2， LI Xin1， ZHAO Yuqiang1， LIU Shanjun1， SHEN Henglun2

（1.Jinan Environmental Research Institute， Jinan 250014， China;

2.College of Life Sciences， Zaozhuang University， Zaozhuang 277160， China）

Abstract： In order to understand the distribution characteristics， sources and potential ecological risks of heavy metals in Yunmeng Lake， surface sediment samples were analyzed in August 2018. Concentrations of six heavy metals， including Cr， Ni， Cu， Zn， Cd and Pb were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry. The spatial distribution of heavy metals were analyzed by geo-statistics method and GIS technology， then risks of these heavy metals were evaluated by geo-accumulation index and potential ecological risk index and the sources were investigated by using principal component analysis and correlation analysis. The results indicate that the average contents of Cr， Ni， Cu， Zn， Cd and Pb are 62.91， 9.66， 56.79， 93.14， 0.09 and 11.07 mg/kg respectively. The Igeo shows that the pollution status of heavy metals is unpolluted and slightly polluted. According to the potential ecological risk indicators， the average value of RI in the reservoir is 50.12， suggesting a lower ecological risk. The analysis of heavy metal sources shows that Cr， Cd and Pb are greatly affected by industrial and agricultural activities and Zn and Cu are mainly from aquaculture.

Key words： surface sediments; heavy metal pollution; spatial distribution; ecological risk assessment; Yunmeng Lake

水庫作為半自然半人工水體，兼具湖泊與河流特性，其流動(dòng)性差、水力停留時(shí)間長，水庫生態(tài)系統(tǒng)與天然水域生態(tài)系統(tǒng)相比，更容易受到人類活動(dòng)的影響。進(jìn)入水體的重金屬被懸浮顆粒吸附后絕大部分通過物理、化學(xué)、生物途徑迅速由水相轉(zhuǎn)為固相，最終進(jìn)入沉積物中蓄積，使沉積物成為重金屬等化學(xué)物質(zhì)的主要存儲(chǔ)庫，同時(shí)當(dāng)沉積物與水界面環(huán)境發(fā)生變化時(shí)，沉積物中的部分重金屬會(huì)釋放出來重新進(jìn)入水體，造成水體二次污染，進(jìn)而進(jìn)入人類食物鏈，影響人類健康[1-3]。由于沉積物中重金屬具有難降解性、生物累積性和食物鏈的生物放大作用等生態(tài)環(huán)境效應(yīng)，因此其含量成為判別水環(huán)境質(zhì)量的重要參考指標(biāo)[4-5]。研究沉積物中重金屬含量的時(shí)空變化，對(duì)于了解湖庫污染現(xiàn)狀，評(píng)價(jià)人類活動(dòng)對(duì)湖庫水環(huán)境的影響等具有重要意義。

云蒙湖原名岸堤水庫，位于山東省中南部沂蒙山腹地蒙陰縣，屬淮河流域沂沭泗河水系，是山東省第二大人工湖，我國北方大型水庫之一[6]。云蒙湖始建于1959年，庫容7.49億m3，壩高29.8 m，壩長1 665 m，湖區(qū)南北最大長度14 km，東西最大寬度4 km。其平均水深5.3 m，控制流域面積1 693.3 km2，流域內(nèi)有東汶河、梓河兩條支流，正常蓄水位176 m，汛期限制水位173 m，每年平均向下游供水3.79億m3[7-8]。云蒙湖水質(zhì)良好，是臨沂市重要的飲用水源地。

隨著工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展，大多數(shù)湖庫尤其是城市附近湖庫底泥中重金屬含量大大超過當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸担瑢?duì)湖庫生態(tài)系統(tǒng)造成直接影響，并威脅飲用水源安全[9-10]。云蒙湖入庫支流東汶河沿程接納了大量生活污水，且周邊村落、耕地較多，農(nóng)業(yè)污染相對(duì)較重。1993—2006年云蒙湖發(fā)展網(wǎng)箱養(yǎng)殖，且從未對(duì)底泥進(jìn)行疏浚，對(duì)云蒙湖表層沉積物重金屬污染狀況及潛在生態(tài)危害還缺乏全面了解。因此，通過調(diào)查云蒙湖湖區(qū)表層沉積物中重金屬（Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、Ni）含量，解析其主要來源及蓄積規(guī)律，并采用地積累指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和主成分分析法對(duì)云蒙湖表層沉積物重金屬污染分布特征進(jìn)行評(píng)價(jià)和分析，以期為飲用水源地水庫沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)管理和水環(huán)境綜合治理提供依據(jù)。

1 研究方法

1.1 樣品采集

參照《湖泊生態(tài)安全調(diào)查與評(píng)估技術(shù)指南》《水域生態(tài)系統(tǒng)觀測規(guī)范》，根據(jù)云蒙湖地理位置、水動(dòng)力條件等，設(shè)置10個(gè)采樣點(diǎn)（見圖1），并將湖區(qū)劃分為東汶河入湖區(qū)（YM01點(diǎn)）、梓河入湖區(qū)（YM10點(diǎn)）、東汶河過渡區(qū)（YM02、YM03點(diǎn)）、湖泊區(qū)（YM04、YM05、YM06、YM07點(diǎn)，其中YM05位于防洪閘前、YM07位于壩前）、梓河過渡區(qū)（YM08、YM09點(diǎn)）進(jìn)行分析。其中水庫庫尾水深較淺，船只無法到達(dá)，因此沒有采集沉積物。2018年8月采用彼得森采泥器采集表層沉積物樣品，并將樣品置于潔凈的聚乙烯塑料袋中帶回實(shí)驗(yàn)室，經(jīng)自然風(fēng)干，去除雜質(zhì)用瑪瑙研缽研磨后，過200目篩以備分析。

1.2 樣品分析與測定

表層沉積物中重金屬在SH230重金屬消解儀上提取，樣品經(jīng)0.45 μm濾膜過濾并稀釋后，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測定沉積物中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni等重金屬含量，采用水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GSD9進(jìn)行質(zhì)量控制分析，重金屬元素各平行樣間含量的相對(duì)誤差<5%。

1.3 評(píng)價(jià)方法

（1）地積累指數(shù)法。地積累指數(shù)法是德國科學(xué)家Müller提出的，被廣泛應(yīng)用于重金屬污染評(píng)價(jià)[11]。該指數(shù)綜合考慮了人類活動(dòng)的影響、地球化學(xué)背景值和各地巖性差異所引起的背景值變化等因素，能直觀反映重金屬的污染程度[12]。其公式為

Igeo=lb[Ci/（KBi）]

式中：Igeo為地積累指數(shù);Ci為重金屬i在土壤中的含量;Bi為土壤中重金屬i的化學(xué)背景值;K為考慮各地巖性差異可能會(huì)引起背景值的變化而取的系數(shù)（一般取1.5）。

根據(jù)Müller分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，污染程度從無污染到極度污染被分為7個(gè)等級(jí)，見表1。

（2）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是Hakanson依據(jù)重金屬性質(zhì)及環(huán)境行為特點(diǎn)，從沉積學(xué)角度提出的對(duì)沉積物重金屬污染進(jìn)行評(píng)價(jià)的方法[13]。該方法應(yīng)用毒性相關(guān)系數(shù)的概念，綜合考慮重金屬區(qū)域背景值的差異、重金屬的毒性在沉積物中被遷移轉(zhuǎn)化的普遍規(guī)律和評(píng)價(jià)區(qū)域?qū)χ亟饘傥廴镜拿舾行裕藚^(qū)域差異和異源污染的影響[14]。計(jì)算公式為

RI=∑ni=1Eir=∑ni=1（TirCi/Cin）

式中：RI為底泥中多種重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);Eir為重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);Tir為重金屬i的毒性響應(yīng)系數(shù)，Cd、Cu、Pb、Cr、Ni、Zn的毒性響應(yīng)系數(shù)分別為30、5、5、5、5、1[13];Cin為重金屬含量參比值，此處選用全國土壤重金屬環(huán)境背景值。

污染程度及總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度所對(duì)應(yīng)的參數(shù)見表2。

2 結(jié)果與討論

2.1 云蒙湖沉積物重金屬含量統(tǒng)計(jì)特征

云蒙湖表層沉積物中6種

重金屬含量統(tǒng)計(jì)結(jié)果見圖2（其中A為全國土壤環(huán)境背景值，B為Ⅰ類土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)）、表3。6種重金屬含量最大值從大到小順序是Cu>Zn>Cr>Pb>Ni>Cd，Cu、Cr、Zn變異較大，Pb、Ni、Cd變異較小。

參照《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）和中國土壤環(huán)境背景值[15-16]，對(duì)云蒙湖底泥重金屬含量進(jìn)行對(duì)比分析。由于云蒙湖位于臨沂市飲用水源地核心區(qū)，按照《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995），應(yīng)達(dá)到土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的Ⅰ類標(biāo)準(zhǔn)，云蒙湖表層沉積物中Cu、Zn、Cr含量超標(biāo)嚴(yán)重，見圖2。

相較于國內(nèi)其他飲用水源地水庫，云蒙湖表層沉積物重金屬含量相對(duì)較低[4，17-27]。Cr平均含量低于山東省土壤環(huán)境背景值，但高于全國土壤環(huán)境背景值，與國內(nèi)其他水庫相比，低于官廳水庫（64.60 mg/kg）、密云水庫（77.86 mg/kg）、三峽水庫（106.14 mg/kg）、大伙房水庫（81.87 mg/kg）、宿鴨湖水庫（78.47 mg/kg）、紅楓湖水庫（91.03 mg/kg）和于橋水庫（67.55 mg/kg）;Cu平均含量遠(yuǎn)高于山東與全國土壤環(huán)境背景值，但低于三峽水庫（60.54 mg/kg）、大伙房水庫（65.20 mg/kg）、阿哈水庫（79.14 mg/kg）和紅楓湖水庫（89.14 mg/kg）;Zn平均含量遠(yuǎn)高于山東與全國土壤環(huán)境背景值，但僅比丹江口水庫（83.89 mg/kg）和于橋水庫（91.20 mg/kg）高一點(diǎn);Pb平均含量僅高于于橋水庫（7.24 mg/kg），遠(yuǎn)低于山東和全國土壤環(huán)境背景值，以及三峽水庫（54.39 mg/kg）、陸渾水庫（166.31 mg/kg）、清涼山水庫（105.08 mg/kg）、鶴地水庫（74.51 mg/kg）以及通濟(jì)橋水庫（55.40 mg/kg）;Ni、Cd平均含量低于全國土壤環(huán)境背景值和官廳水庫、密云水庫、三峽水庫等。

2.2 表層沉積物重金屬空間分布特征

采用地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法與GIS技術(shù)相結(jié)合的方法得到各采樣點(diǎn)沉積物重金屬含量的空間分布，見圖3。由圖3可知，Cr、Zn、Ni含量空間分布特征相似，均為東汶河入湖區(qū)、湖泊區(qū)含量高于梓河入湖區(qū);Pb與Cd呈現(xiàn)相反的空間分布格局;對(duì)于Cu而言，湖泊區(qū)壩前Cu含量高于其他區(qū)的，且Cu含量超標(biāo)嚴(yán)重，各區(qū)域Cu最低值也超出了全國土壤環(huán)境背景值。Cr和Zn在東汶河入湖區(qū)和過渡區(qū)及湖泊區(qū)含量較高，但是在梓河入湖區(qū)及過渡區(qū)并未發(fā)現(xiàn)含量超標(biāo)的情況，說明兩條河上游的污染狀況不同。Cd的含量僅在梓河入湖區(qū)超過全國土壤環(huán)境背景值，但均未超過Ⅰ類土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。Pb與Ni的含量均未超過全國土壤環(huán)境背景值和Ⅰ類土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，但是Pb含量波動(dòng)較Ni來說相對(duì)較大，較大值出現(xiàn)在東汶河過渡區(qū)、梓河過渡區(qū)和梓河入湖區(qū)，說明Pb含量從梓河入湖區(qū)到過渡區(qū)呈逐漸增大趨勢，在湖泊區(qū)含量減小。Ni含量變化不大，分布較均勻。

2.3 表層沉積物重金屬污染評(píng)價(jià)

（1）地積累指數(shù)。云蒙湖沉積物地積累指數(shù)與污染程度分級(jí)結(jié)果見表4。沉積物重金屬總體污染狀況為未污染或輕度污染，但個(gè)別點(diǎn)污染較嚴(yán)重。Cu污染狀況最為嚴(yán)重，最高值出現(xiàn)在YM07點(diǎn)，達(dá)到Ⅳ級(jí)，為中度污染;YM04、YM05點(diǎn)達(dá)到Ⅲ級(jí)，為偏中度污染;YM01、YM03、YM06、YM08點(diǎn)為Ⅱ級(jí)，為輕度污染。Ni和Pb均為Ⅰ級(jí)，為未污染;Cr、Zn、Cd在某些點(diǎn)存在污染，但均為輕度污染。

（2）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。由表5可以看出，各采樣點(diǎn)重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)由大到小為YM07>YM10>YM05>YM04 >YM09>YM03>YM06>YM08>YM01>YM02。云蒙湖各重金屬風(fēng)險(xiǎn)水平為Cd>Cu>Cr>Pb>Ni>Zn。整個(gè)湖區(qū)RI的平均值為50.12，屬于低度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平。

2.4 表層沉積物重金屬來源分析

根據(jù)Pearson相關(guān)性分析（見表6），6種重金屬中Cr、Cd、Zn在0.01水平極顯著正相關(guān)，說明有相同的來源或者沉積特征[27]，此外Pb和Cu與其他重金屬無明顯相關(guān)性。采用主成分分析法對(duì)重金屬來源進(jìn)行辨析，結(jié)果表明，主成分分析共提取出特征值大于1.000的主成分2個(gè)，其特征值分別為3.098和1.398，貢獻(xiàn)率分別為51.625%和23.298%，兩者累計(jì)貢獻(xiàn)率為74.923%，完全可以反映云蒙湖沉積物中重金屬元素的絕大部分信息，見表7、表8。

在第1主成分上，Cr、Zn、Cd具有較高載荷，三者之間的顯著相關(guān)性說明它們具有同源性，且Cr與Zn具有相同的空間分布特征，東汶河入湖區(qū)的含量顯著高于其他區(qū)域的。Cr易于遷移和轉(zhuǎn)化，反映近期人類排污的影響，來源于冶金、電鍍、制革、機(jī)械制造等行業(yè)，生活垃圾是Cr的另一主要來源[28-30]。水產(chǎn)養(yǎng)殖所施用的漁用飼料、養(yǎng)殖過程中硫酸銅魚藥等可能引起Zn、Cu等重金屬污染[31-32]，且云蒙湖1993—2006年發(fā)展網(wǎng)箱養(yǎng)殖，并成為庫區(qū)支柱產(chǎn)業(yè)，造成Zn污染[33];Cd被認(rèn)為是施用農(nóng)藥和化肥等農(nóng)業(yè)活動(dòng)的標(biāo)志元素[34-35]。這3種重金屬元素含量變化主要受人類活動(dòng)（工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、生活垃圾以及水產(chǎn)養(yǎng)殖）的影響。第2主成分中Cu、Pb載荷較大，Pb一般來源于工業(yè)生產(chǎn)中煤、原油及含鉛汽油燃燒以及機(jī)動(dòng)車尾氣排放[36-37]，云蒙湖中從事網(wǎng)箱養(yǎng)殖的漁民大多駕駛?cè)加痛M(jìn)行作業(yè)，造成Pb含量超標(biāo);Cu主要來源于生活污水以及水產(chǎn)養(yǎng)殖[29，32，38]。Ni含量低于全國土壤環(huán)境背景值，該元素在土壤中未積累，可能來源于土壤母質(zhì)和地球化學(xué)活動(dòng)。根據(jù)以上分析結(jié)果，第1主成分主要受工業(yè)污染、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)及生活垃圾的影響，第2主成分主要受水產(chǎn)養(yǎng)殖活動(dòng)影響。

3 結(jié) 論

云蒙湖沉積物重金屬除Ni、Pb、Cd外，平均含量均高于全國土壤環(huán)境背景值，Cr、Zn含量東汶河高、梓河低，而Cd含量則為東汶河低高、梓河高，與國內(nèi)其他水源地水庫相比，重金屬含量相對(duì)較低。地積累指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，云蒙湖表層沉積物重金屬總體污染狀況為未污染或中度污染，研究區(qū)域內(nèi)Cu污染程度較高，壩前達(dá)到重度污染;Cr、Zn、Cd均在個(gè)別點(diǎn)存在污染，但均為中度污染;Ni和Pb均為未污染。從潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)來看，云蒙湖各重金屬風(fēng)險(xiǎn)水平為Cd>Cu>Cr>Pb>Ni>Zn，水庫處于低度風(fēng)險(xiǎn)水平。重金屬來源分析結(jié)果表明，云蒙湖沉積物中Cr、Cd、Pb主要來源為工業(yè)污染和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)，Zn和Cu則主要來源于水產(chǎn)養(yǎng)殖。

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