U-Mo合金核燃料的制造工藝及應(yīng)用前景

李明陽(yáng) 康世棟 張雪偉 楊志遠(yuǎn) 劉建成

摘要：U-Mo合金是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ慕饘傩秃巳剂希哂锈櫭芏雀?、抗輻照穩(wěn)定性好、乏燃料易處理等優(yōu)點(diǎn)，可作為快堆、熱管堆、研究試驗(yàn)堆燃料及耐事故燃料的燃料，其制造工藝及應(yīng)用前景日益受到關(guān)注。本文介紹了近年來(lái)U-Mo合金核燃料制備關(guān)鍵技術(shù)的實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展和機(jī)器學(xué)習(xí)輔助設(shè)計(jì)在金屬型核燃料研發(fā)中的應(yīng)用情況，并展望了U-Mo合金核燃料在未來(lái)先進(jìn)核能系統(tǒng)中的應(yīng)用前景。

關(guān)鍵詞：U-Mo合金;核燃料;制造工藝;應(yīng)用前景

1 ?U-Mo合金簡(jiǎn)介

核燃料有三種主要形式：金屬型、陶瓷型、彌散型。金屬型核燃料主要是鈾金屬及其合金，特點(diǎn)是密度高，導(dǎo)熱性好，易于加工，乏燃料后處理方便，在熱導(dǎo)率、燃耗、加工性能、燃料循環(huán)、熱物理性能和中子學(xué)性能方面具有一定的優(yōu)勢(shì)，尤其適合用于快堆、熱管堆等新堆型。彌散型燃料中也可采用鈾合金作為燃料物相。

作為燃料的鈾及其合金，需要滿足尺寸穩(wěn)定、強(qiáng)度高、耐蝕、抗輻照等一系列條件。金屬鈾有3種物相，其中，體心立方γ相最適合作金屬燃料，其晶體結(jié)構(gòu)對(duì)稱性高，在輻照生長(zhǎng)過程中不會(huì)產(chǎn)生各向異性的生長(zhǎng)，尺寸變化較小，強(qiáng)度較高，韌性也不差。早期的輻照試驗(yàn)證明，γ相鈾合金具有相對(duì)較好的輻照穩(wěn)定性和尺寸穩(wěn)定性。Mo元素對(duì)γ相有強(qiáng)烈的穩(wěn)定作用，在各類鈾合金中，U-Mo的γ相區(qū)相對(duì)較寬，Mo含量高時(shí)可在鑄態(tài)下得到完全的γ相，淬火處理也容易實(shí)施。Mo合金元素不僅能增加體心立方γ相穩(wěn)定性，有效地提高抗輻照腫脹性能，提高合金強(qiáng)度和韌性，還具有提高耐腐蝕性的作用。因此，U-Mo合金是富有前景的金屬型核燃料。

U-Mo合金的性能已經(jīng)有很多文獻(xiàn)進(jìn)行了報(bào)道。隨著Mo含量的增長(zhǎng)，U-Mo合金γ相穩(wěn)定性和強(qiáng)度提高，塑性則降低。在耐蝕性方面，當(dāng)鉬含量在11wt%左右時(shí)耐腐蝕性最強(qiáng)，繼續(xù)提高M(jìn)o含量耐蝕性反而會(huì)降低。2020年，大連理工大學(xué)、大連大學(xué)和中國(guó)工程物理研究院等單位研究了U-Mo合金的團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，解析了Mo含量6～15wt%的一系列U-Mo合金，發(fā)現(xiàn)耐蝕性最好的U-10.7Mo合金團(tuán)簇式為[Mo-U13.9Mo0.1]Mo3，最接近理想的18原子體心立方固溶體團(tuán)簇式[Mo-U14]Mo3，與腐蝕試驗(yàn)結(jié)果相符，為揭示U-Mo合金的耐蝕性提供了一個(gè)視角。

2 ?U-Mo合金核燃料制造工藝研發(fā)進(jìn)展

U-Mo合金核燃料的制備技術(shù)路線可分為兩條：（1）熔鑄：熔煉獲得U-Mo合金，鑄造獲得鑄錠，進(jìn)行均勻化退火，進(jìn)行擠壓及機(jī)械加工，獲得燃料芯塊;（2）粉末冶金：熔煉獲得U-Mo合金，采用氫化-脫氫方法制得合金粉體，然后成型、燒結(jié)，獲得燃料芯塊。國(guó)內(nèi)持續(xù)研究U-Mo合金核燃料制備關(guān)鍵技術(shù)，現(xiàn)具備不同Mo含量的鈾合金金屬型核燃料的實(shí)驗(yàn)室級(jí)研制能力，并積累了堆外性能數(shù)據(jù)。其中，粉末冶金方法是制備多孔鈾合金的主要方法。輻照后發(fā)生腫脹是金屬型核燃料共同的缺點(diǎn)。向材料中引入適當(dāng)?shù)目障?，以容納裂變氣體，緩解裂變氣體腫脹效應(yīng)，是金屬型燃料發(fā)展的方向之一。多孔U-10Mo合金新型金屬型核燃料已經(jīng)有包括中國(guó)工程物理研究院在內(nèi)的國(guó)家多家單位開展研究工作。

粉末冶金方法中，高效制粉是關(guān)鍵。為了高效制粉，需要對(duì)U-Mo合金進(jìn)行均勻化熱處理和等溫分解處理。在均勻化熱處理方面，我們用感應(yīng)熔煉工藝制備了Mo含量為6wt.%、7wt.%和8wt.%的U-Mo合金，通過實(shí)驗(yàn)研究了均勻化熱退火過程中再結(jié)晶以及晶粒長(zhǎng)大的機(jī)制以及均勻化退火過程中晶粒長(zhǎng)大速度以及最終晶粒度的影響因素。我們觀察到在相同的均勻化熱處理?xiàng)l件下，U-6Mo的晶粒度最大，U-7Mo次之，U-8Mo的晶粒度最小;均勻化熱處理溫度升高，晶粒度也相應(yīng)增大，但存在極限值;熱處理溫度越高，界面遷移速度越快，晶粒長(zhǎng)大速度也越快;熱處理時(shí)間越長(zhǎng)，晶粒越大;合金中第二相（雜質(zhì)和α相）的含量也對(duì)于晶粒的極限尺寸有很大的影響，其體積分?jǐn)?shù)越大，最終的極限平均晶粒度尺寸也越小。我們還測(cè)量了均勻化退火工藝狀態(tài)下合金的熱物理性能參數(shù)，發(fā)現(xiàn)在一定溫度區(qū)間內(nèi)U-Mo合金的熱膨脹系數(shù)和熱導(dǎo)系數(shù)隨著溫度的升高而增大，這對(duì)于堆內(nèi)傳熱是有利的。

等溫分解是在共析點(diǎn)附近溫度進(jìn)行適當(dāng)時(shí)間的時(shí)效，將較多量的γ相轉(zhuǎn)變?yōu)棣料啵箽浠?脫氫過程中的制粉率提高的處理。在等溫分解方面，我們研究了等溫分解過程中三種合金中物相變化的轉(zhuǎn)變機(jī)制，觀察到主要有兩種情況：其一為合金中的γ相直接轉(zhuǎn)變?yōu)棣料嗖⒃诰Ы纾∕o在此處具有貧化現(xiàn)象）析出，并不斷地以樹枝狀的形式向內(nèi)擴(kuò)散;其二為前者發(fā)生一段時(shí)間后，隨著α相的不斷析出，Mo也在晶粒內(nèi)不斷擴(kuò)散，生成U2Mo，其將作為新的形核位置，按照一定的取向發(fā)生共析反應(yīng)，形成珠光體結(jié)構(gòu)，形成α相和U2Mo交替分布的片層組織。此外，我們還研究了等溫分解過程中合金成分、等溫轉(zhuǎn)變溫度參數(shù)、時(shí)間參數(shù)對(duì)于物相轉(zhuǎn)變速度及比例的影響。

近年來(lái)，基于數(shù)據(jù)的信息學(xué)習(xí)方法正逐漸融入材料的研發(fā)過程中，特別是利用機(jī)器學(xué)習(xí)以及優(yōu)化算法能夠挖掘隱藏在數(shù)據(jù)中的規(guī)律，加速開發(fā)具有優(yōu)異性能的新材料。我們將機(jī)器學(xué)習(xí)輔助設(shè)計(jì)方法應(yīng)用于等溫分解制備α相的U-Mo合金的參數(shù)設(shè)計(jì)中，利用α相硬度高于γ相的特點(diǎn)，選取硬度作為優(yōu)化的指標(biāo)，使用了機(jī)器學(xué)習(xí)線性模型、多項(xiàng)式模型以及徑向基函數(shù)核支持向量機(jī)模型（SVM.rbf）來(lái)回歸估計(jì)，其中SVM.rbf模型擬合程度較高，誤差較小，同時(shí)具有較優(yōu)的泛化能力，能夠準(zhǔn)確描述U-Mo合金的硬度。我們對(duì)均勻化處理溫度、等溫時(shí)效溫度、等溫時(shí)效時(shí)間以及Mo含量這四個(gè)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，找到最佳的工藝參數(shù)組合，減少了實(shí)驗(yàn)量，提高了綜合研發(fā)效率。

3 ?U-Mo合金核燃料應(yīng)用前景

3.1 ?鉛冷快堆的特點(diǎn)及其對(duì)燃料的需求

鉛冷快堆是采用鉛或鉛/鉍低熔點(diǎn)液態(tài)金屬作為一回路系統(tǒng)冷卻劑的快中子反應(yīng)堆，具有高安全、小型化、壽命長(zhǎng)、可持續(xù)、多用途、機(jī)動(dòng)性等優(yōu)點(diǎn)，可實(shí)現(xiàn)發(fā)電、制氫以及燃料增殖。許多國(guó)家在鉛冷堆研發(fā)和應(yīng)用領(lǐng)域獲得了大量的成果和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，國(guó)際競(jìng)爭(zhēng)激烈。鉛冷快堆的核燃料元件應(yīng)具有與冷卻劑相容性好、性質(zhì)穩(wěn)定、富集度高等性能特點(diǎn)，燃料芯體、包殼及相關(guān)結(jié)構(gòu)材料、燃料組件結(jié)構(gòu)形式是國(guó)內(nèi)外主要的技術(shù)熱點(diǎn)。鉛冷快堆可用的燃料芯體包括金屬燃料、氧化物燃料、氮化物燃料及碳化物燃料等。其中，U-Mo金屬燃料具有高熱導(dǎo)率、后處理工藝簡(jiǎn)單等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，雖然有在冷卻劑中溶解的不足，總體來(lái)看是芯體的良好選擇，具有廣闊前景，應(yīng)盡快深入開展相關(guān)研究。

3.2 ?熱管固態(tài)堆對(duì)燃料的需求

熱管固態(tài)堆使用固態(tài)核燃料，不同于傳統(tǒng)反應(yīng)堆通過冷卻劑流經(jīng)燃料組件導(dǎo)出熱量，其換熱方式采用熱管相變沸騰。熱管固態(tài)堆的堆芯結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單而緊湊，可在具有高的安全特性的同時(shí)減小反應(yīng)堆的體積與重量，此外還具有較強(qiáng)的負(fù)反饋能力、穩(wěn)定的功率自調(diào)節(jié)功能及較低的外場(chǎng)放射水平，適用于新型可移動(dòng)的核反應(yīng)堆應(yīng)用場(chǎng)景。根據(jù)反應(yīng)堆功率水平和應(yīng)用環(huán)境，結(jié)合不同類型的燃料，熱管堆可以表現(xiàn)出不同的性能特點(diǎn)。目前國(guó)外熱管堆提出了U-Mo（美國(guó)Kilopower）、UO2或UN（美國(guó)HPS、HOMER熱管堆）、UXH等多種燃料形式。其中，U-Mo燃料具有鈾密度高、抗輻照穩(wěn)定性好、熱導(dǎo)率高的優(yōu)點(diǎn)。面向熱管固態(tài)堆的燃料需求，應(yīng)開展不同成分金屬型燃料的性能與燃料堆內(nèi)輻照特性研究研究，優(yōu)化制備工藝。

3.3 ?研究試驗(yàn)堆U-Mo彌散燃料

彌散燃料是研究試驗(yàn)堆低濃化燃料的熱點(diǎn)和重要發(fā)展方向，在國(guó)內(nèi)外得到廣泛的研究和應(yīng)用。其中，U-Mo/Al彌散燃料元件是常用的研究試驗(yàn)堆彌散燃料。國(guó)外，美國(guó)愛達(dá)荷國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)了U-Mo整體型核燃料，將U-Mo金屬片夾在Al合金包殼之間。該燃料應(yīng)用于高功率實(shí)驗(yàn)堆，如愛達(dá)荷華國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的先進(jìn)測(cè)試堆（ATR）和橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的高通量同位素堆（HFIR）。國(guó)內(nèi)，中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院等單位開展了U-Mo彌散燃料研發(fā)工作。

3.4 ?U-Mo耐事故燃料

金屬型燃料是耐事故燃料（ATF燃料）的一個(gè)發(fā)展方向。耐事故燃料提供更長(zhǎng)的事故應(yīng)對(duì)時(shí)間、緩解事故后果，在盡量不降低經(jīng)濟(jì)性的前提下提高電站安全性、特別是燃料在事故中的安全性能，即降低堆芯（燃料）熔化的風(fēng)險(xiǎn)，緩解或消除鋯水反應(yīng)導(dǎo)致的氫爆風(fēng)險(xiǎn)，提高事故下裂變產(chǎn)物的包容能力。U-Mo合金具有高的鈾密度，也成為耐事故燃料的候選。2019年，俄羅斯核燃料產(chǎn)供集團(tuán)（TVEL）完成了該國(guó)首批鈾鉬合金芯塊的入堆輻照測(cè)試，在首次循環(huán)后包殼沒有發(fā)生破損，燃料棒的幾何形狀也沒有發(fā)生改變，邁出了U-Mo耐事故燃料發(fā)展的關(guān)鍵一步。

4 ?總結(jié)與展望

U-Mo合金具有鈾密度高、抗輻照穩(wěn)定性好、乏燃料易處理等優(yōu)點(diǎn)，其制造工藝和應(yīng)用前景日益受到關(guān)注。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)對(duì)U-Mo合金的性能、U-Mo合金核燃料制造工藝進(jìn)行了深入研究，掌握了均勻化熱處理和等溫分解處理過程中U-Mo合金組織變化規(guī)律，具備了不同Mo含量的鈾合金金屬型核燃料的實(shí)驗(yàn)室級(jí)研制能力，并積累了U-Mo合金核燃料的堆外性能數(shù)據(jù)。U-Mo合金可作為快堆、熱管堆、研究試驗(yàn)堆的燃料，并有望作為耐事故燃料得到應(yīng)用。未來(lái)應(yīng)綜合應(yīng)用材料理論研究、實(shí)驗(yàn)手段，借助先進(jìn)的機(jī)器學(xué)習(xí)研發(fā)方法，加快對(duì)U-Mo合金核燃料的研究。