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    Cu、Nb對(duì)Sanicro 25鋼結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及力學(xué)性能影響的第一性原理研究

    2021-08-16 07:27:04賈瑞瑞韓培德
    關(guān)鍵詞:延展性泊松比晶面

    賈瑞瑞,董 楠,王 劍,王 蘭,劉 思,賈 偉,韓培德

    (1.太原理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,太原 030024;2.太原理工大學(xué)新材料界面科學(xué)與工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030024)

    1 引 言

    高效清潔的超超臨界發(fā)電技術(shù)是燃煤火力電站的重點(diǎn)發(fā)展方向.為了進(jìn)一步提高熱效率,降低煤耗,630-650℃等級(jí)超超臨界機(jī)組是火電建設(shè)的下一個(gè)重要目標(biāo)[1].然而蒸汽參數(shù)的提高會(huì)加快機(jī)組中過熱器和再熱器等核心部件老化的速率,縮短其使用壽命.因此發(fā)展超超臨界機(jī)組,保證其持續(xù)、穩(wěn)定、安全運(yùn)行的關(guān)鍵是研發(fā)成本合理、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性良好、高溫力學(xué)性能優(yōu)異的結(jié)構(gòu)材料[2].Sanicro 25鋼具有良好的抗氧化性能、抗蠕變性能、抗蒸汽腐蝕性能和組織穩(wěn)定性,是更高參數(shù)下電站鍋爐中制造過熱器和再熱器的理想材料,有望用于630-650℃等級(jí)超超臨界火電機(jī)組中[3].

    對(duì)比HR3C和Sanicro 25鋼的化學(xué)成分可以發(fā)現(xiàn)合金化元素Cu、Nb等在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和力學(xué)性能方面起到重要作用.趙博等人[4]研究表明提高Sanicro 25鋼中的Nb含量會(huì)促進(jìn)Z相和MX相的析出,有利于提高Sanicro 25鋼的蠕變強(qiáng)度.Zhou等人[5]的研究結(jié)果表明次生NbCrN,富Cu相,M23C6和MX的沉淀強(qiáng)化極大地提高了Sanicro 25鋼的蠕變斷裂強(qiáng)度.這些實(shí)驗(yàn)研究均表明Cu、Nb可以提高Sanicro 25鋼的力學(xué)性能.

    目前主要通過實(shí)驗(yàn)方法從析出相角度研究Cu、Nb對(duì)Sanicro 25鋼高溫力學(xué)性能的影響,然而僅通過實(shí)驗(yàn)方法研究其強(qiáng)化機(jī)理是非常有限的,仍需要從原子尺度進(jìn)行更詳細(xì)的分析.本文利用第一性原理從原子層次上研究了Cu、Nb對(duì)Sanicro 25鋼結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和力學(xué)性能的影響.首先通過形成能,結(jié)合能和吉布斯自由能分析Cu、Nb對(duì)Sanicro 25鋼結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和熱力學(xué)穩(wěn)定性的影響.之后通過計(jì)算彈性模量,泊松比,B/G和派納力等探討Cu、Nb對(duì)Sanicro 25鋼力學(xué)性能的影響,并從電荷密度圖和態(tài)密度圖進(jìn)一步分析其微觀作用機(jī)理.

    2 計(jì)算模型與方法

    Fe在自然狀態(tài)下存在體心立方(α-Fe和δ-Fe)和面心立方(γ-Fe)兩種晶體結(jié)構(gòu).本文的研究體系是奧氏體耐熱鋼Sanicro 25,因此選擇γ-Fe作為初始晶體結(jié)構(gòu).根據(jù)Sanicro 25鋼的化學(xué)成分,考慮合金原子數(shù)和實(shí)際計(jì)算效率,選擇含32個(gè)原子的2×2×2 Fe超胞作為基體,分別用8個(gè)Cr原子和8個(gè)Ni原子置換16個(gè)Fe原子搭建了Fe16Cr8Ni8模型,其對(duì)應(yīng)化學(xué)成分為:22 wt.%Cr,25 wt.% Ni和53 wt.% Fe,與Sanicro 25鋼中Fe、Cr、Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù)吻合.隨后在Fe16Cr8Ni8模型基礎(chǔ)上通過置換Fe引入不同含量的Cu和Nb,得到Fe15Cr8Ni8Cu、Fe14Cr8Ni8Cu2、Fe15Cr8Ni8Nb和Fe14Cr8Ni8Nb2模型如圖1所示.

    圖1 計(jì)算模型示意圖:(a)Fe16 Cr8 Ni8,(b)Fe15 Cr8 Ni8 X(c)Fe14 Cr8 Ni8 X2(X=Cu,Nb)Fig.1 Schematic diagrams of models for calculations:(a)Fe16 Cr8 Ni8,(b)Fe15 Cr8 Ni8 X(c)Fe14 Cr8 Ni8 X2(X=Cu,Nb)

    本文的計(jì)算任務(wù)都是在Materials Studio 8.0軟件的CASTEP模塊中完成的.計(jì)算參數(shù)設(shè)置如下[6]:交換-相關(guān)能選用廣義梯度近似GGA下的PBE泛函描述,并采用超軟贗勢(shì)描述離子與價(jià)電子之間的相互作用,平面波截?cái)嗄苤翟O(shè)定為500 eV.在結(jié)構(gòu)優(yōu)化期間,采用4×4×7 Monkhorst-Pack k點(diǎn)網(wǎng)格進(jìn)行布里淵區(qū)采樣.總能計(jì)算時(shí)采用自洽迭代的方法,自洽場(chǎng)的收斂精度取1.0×10-5eV/atom,每個(gè)原子上的力低于0.3 eV/nm,公差偏移低于1×10-4nm,應(yīng)力偏差低于0.03 GPa.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析

    對(duì)上述模型進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到的晶格參數(shù)如表1所示.在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu、Nb后形成的體系仍為四方晶系,但都發(fā)生了不同程度的體積膨脹.由于Cu、Nb的原子半徑相差較大,含Cu體系的體積變化相對(duì)于含Nb體系的體積變化較小.此外,隨著體系中Cu和Nb含量的增加,體系的體積也隨之增加.

    表1 不同模型結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的晶格參數(shù)Table 1 Calculated lattice constants of different models after optimization

    形成能是指不同原子從其單質(zhì)狀態(tài)下生成化合物所釋放或吸收的能量.在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu、Nb后形成新體系的難易程度可以通過形成能來判斷,其計(jì)算公式如下所示[7]:

    其中Etotal表示每個(gè)體系經(jīng)過結(jié)構(gòu)優(yōu)化后在平衡晶格常數(shù)下的晶胞總能量,Ni是晶胞中原子i的個(gè)數(shù)(i=Fe,Cr,Ni,Cu或Nb),Eiatom是原子i處于單質(zhì)狀態(tài)下的單原子能量,在計(jì)算單原子能量時(shí)需使用與結(jié)構(gòu)優(yōu)化相同的計(jì)算條件.當(dāng)體系的形成能為負(fù)值時(shí),說明該體系易于形成,且形成能的絕對(duì)值越大,表明體系越容易形成.相反地,當(dāng)體系的形成能為正值時(shí),表明該體系難以形成,在體系形成過程中需要吸收能量[8].計(jì)算得到不同體系的形成能如圖2(a)示.從圖2(a)中可以發(fā)現(xiàn)所有體系的形成能值均在0.125~0.175 eV/atom之間,這說明所有體系都相對(duì)容易形成.在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu后形成新體系的形成能隨著Cu含量的增加而增加,這表明新體系相對(duì)于Fe16Cr8Ni8體系不易形成.相反地,在Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb后形成新體系的形成能相對(duì)于Fe16Cr8Ni8體系有所降低,這表明Fe14Cr8Ni8Nb2體系和Fe15Cr8Ni8Nb體系相對(duì)于Fe16Cr8Ni8體系容易形成.但是隨著Nb含量的增加,體系的形成能值也隨之增加,即Fe14Cr8Ni8Nb2體系相對(duì)于Fe15Cr8Ni8Nb體系不易形成.

    為了進(jìn)一步分析Cu、Nb在Fe16Cr8Ni8體系中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,還計(jì)算了各個(gè)體系的結(jié)合能.結(jié)合能是將自由原子結(jié)合為晶體所釋放的能量,也就是將晶體分解成單個(gè)原子時(shí)外界所做的功.結(jié)合能為負(fù)值時(shí)其絕對(duì)值越大,體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性就越好.結(jié)合能的計(jì)算公式如下[9]:

    吉布斯自由能通常用于評(píng)估材料在高溫下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性.當(dāng)吉布斯自由能為負(fù)值時(shí)表明體系可以穩(wěn)定存在,且吉布斯自由能越小,其熱力學(xué)穩(wěn)定性越好[10].為了研究在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu和Nb后體系在高溫下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,我們計(jì)算了不同體系吉布斯自由能隨溫度變化的曲線如圖3所示.可以看出所有體系的吉布斯自由能均隨著溫度的升高而逐漸減小,這說明所有體系隨著溫度的升高而更加穩(wěn)定,且在630-650℃下所有體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性更好.630-650℃時(shí)在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu和Nb后體系的吉布斯自由能相較于Fe16Cr8Ni8體系明顯下降,這說明在體系中加入Cu和Nb會(huì)提高其熱力學(xué)穩(wěn)定性,Nb效果更明顯.圖2和圖3一致說明Cu和Nb可以在Fe16Cr8Ni8體系中穩(wěn)定存在.

    圖2 不同體系的形成能Ef和結(jié)合能Eb(a)Ef;(b)EbFig.2 Formation energies Ef(a)and binding energies Eb(b)of different systems

    圖3 不同模型中吉布斯自由能與溫度的關(guān)系Fig.3 The relationships between Gibbs free energy and temperature in different models

    3.2 彈性性質(zhì)計(jì)算

    除了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和熱力學(xué)穩(wěn)定性之外,力學(xué)穩(wěn)定性也是判斷晶體結(jié)構(gòu)是否能夠穩(wěn)定存在的一個(gè)重要依據(jù).彈性常數(shù)反映了晶體材料應(yīng)對(duì)外部應(yīng)變的能力,并且與晶體材料的力學(xué)性能密切相關(guān)[11].本文研究的四方晶系具有6個(gè)獨(dú)立彈性常數(shù)(C11,C12,C13,C33,C44和C66),力學(xué)穩(wěn)定的條件是:C11>0,C33>0,C44>0,C66>0,C11–C12>0,C11+C33–2C12>0且2(C11+C12)+C33+4C13>0[12].不同體系計(jì)算的彈性常數(shù)如表2所示,通過計(jì)算發(fā)現(xiàn)含Cu和Nb的體系均滿足力學(xué)穩(wěn)定條件,這說明所有體系的力學(xué)性能都很穩(wěn)定,均能穩(wěn)定存在.

    表2 計(jì)算不同體系的彈性常數(shù)Table 2 Calculated elastic constants for different systems

    材料的力學(xué)性質(zhì)在宏觀上體現(xiàn)為材料的延展性、脆性、硬度、強(qiáng)度等方面.與之相對(duì)應(yīng),在微觀上,通過一系列的物理量如彈性常數(shù)、體積模量、剪切模量、楊氏模量、泊松比、體模量和剪切模量的比值等來體現(xiàn).

    多晶的彈性模量可由單晶的彈性常數(shù)進(jìn)一步計(jì)算得到,本文采用Voight-Reuss-Hill的計(jì)算方法,體積模量B,剪切模量G和楊氏模量E的計(jì)算公式如下[13]:

    不同體系的B,G和E如表3所示.B表征材料在施加的應(yīng)力下抵抗變形的能力,B越大,材料抗壓縮能力越強(qiáng).通常B越大材料的強(qiáng)度越高.G表征材料抵抗剪切應(yīng)變的能力,G越大,材料的抗剪切應(yīng)變能力越強(qiáng).E是描述固體材料抵抗形變能力的物理量,E越小材料的剛度就越小.從表3中可以發(fā)現(xiàn)隨著Fe16Cr8Ni8體系中Cu和Nb含量的增加,體系的B、G和E均逐漸減小,這說明隨著Cu和Nb含量的增加,體系的強(qiáng)度、抗壓縮能力、抗剪切應(yīng)變能力和剛度都會(huì)隨之下降.

    表3 計(jì)算不同體系的彈性模量Table 3 Calculated elastic moduli of different systems

    此外,泊松比是反映材料橫向變形的彈性常數(shù),通常用于估量材料晶體抗剪切應(yīng)變的穩(wěn)定性,泊松比的值越大,材料的塑性就越好.泊松比的計(jì)算公式如下所示[14]:

    不同體系的泊松比值如圖4所示.可以發(fā)現(xiàn)在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu后體系的泊松比降低,而隨著Cu含量的增加,體系的泊松比沒有明顯變化,這說明在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu會(huì)降低體系的塑性,而隨著Cu含量的增加,體系的塑性沒有明顯的變化.相反在Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb后體系的泊松比值增加,且隨著Nb含量的增加,體系的泊松比逐漸增加,這說明在Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb會(huì)提高體系的塑性,隨著Nb含量的增加,體系的塑性也會(huì)明顯增加.

    圖4 計(jì)算不同體系的泊松比值Fig.4 Calculated Poisson's ratio values of different systems

    B/G通常用于評(píng)估材料的延展性,當(dāng)B/G≥1.75時(shí),材料的延展性較好,B/G值越大,材料的延展性就越好[6].圖5為不同體系的B/G值,可以發(fā)現(xiàn)只有Fe14Cr8Ni8Nb2體系的B/G值大于1.75,這說明該體系的延展性較好.在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu后體系的B/G降低,說明在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu會(huì)降低體系的延展性.相反地,在Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb后體系的B/G值隨著Nb含量的增加而增加,這說明Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb原子會(huì)提高體系的延展性,且隨著Nb含量的增加,體系的延展性也會(huì)隨之提高.

    圖5 計(jì)算不同體系的B/G值Fig.5 Calculated B/G ratio values of different systems

    3.3 派納力計(jì)算

    派納力也可以判斷體系的塑性變形能力,從而進(jìn)一步研究其力學(xué)性能.在位錯(cuò)移動(dòng)的過程中(到達(dá)平衡位置之前),位錯(cuò)中心將偏離平衡位置使晶體能量增加構(gòu)成能壘,這就是由晶體點(diǎn)陣造成的位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)阻力,也稱為派納力.派納力越小,位錯(cuò)越容易發(fā)生滑移,其計(jì)算公式如下[15]:

    其中p是滑動(dòng)面的面間距,q是滑動(dòng)方向上的原子間距,W=p/(1-ν)是位錯(cuò)寬度,ν是泊松比.本文選擇計(jì)算不同體系的(111)晶面和(001)晶面的派納力,如圖6所示.其中(111)晶面和(001)晶面的滑移方向分別為[11 2-]和[010].通過對(duì)比發(fā)現(xiàn),(111)晶面的派納力明顯小于(001)晶面的派納力,其計(jì)算結(jié)果符合面心立方結(jié)構(gòu)優(yōu)先沿其密排面(111)面滑移的規(guī)律.此外,在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu和Nb對(duì)(111)晶面的派納力均無明顯影響,Cu對(duì)(001)晶面的派納力也沒有明顯影響.而在Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb會(huì)明顯降低(001)晶面的派納力,促進(jìn)位錯(cuò)沿[010]方向發(fā)生滑移.一般來說,材料中位錯(cuò)越容易發(fā)生滑移,其塑性變形能力就越好.泊松比和派納力的計(jì)算結(jié)果一致說明了Nb會(huì)提高體系的塑性變形能力.

    圖6 計(jì)算不同體系的派納力:(a)(111)(b)(001)晶面Fig.6 Calculated Peierls stresses of different systems:(a)(111)crystal plane(b)(001)crystal plane

    3.4 電子性質(zhì)分析

    圖7為不同體系的電荷密度圖,觀察Fe16Cr8Ni8體系發(fā)現(xiàn)原子周圍電荷分布均勻,近似球狀的電荷區(qū)域?qū)?yīng)體系中金屬鍵的存在.對(duì)比發(fā)現(xiàn)在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu后周圍電荷分布減少,Cu與周圍原子之間的結(jié)合略微變差,因此Cu會(huì)降低體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性.而在Fe16Cr8Ni8體系中加入Nb后周邊電荷分布增加,Nb與周圍原子之間的結(jié)合更加緊密,因此Nb提高了體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性.電荷密度分布結(jié)果與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性結(jié)果一致.

    圖7 不同體系沿(100)面的電荷密度圖:(a)Fe16 Cr8 Ni8;(b)Fe15 Cr8 Ni8 Cu;(c)Fe14 Cr8 Ni8 Cu2;(d)Fe15 Cr8 Ni8 Nb;(e)Fe1 4 Cr8 Ni8 Nb2Fig.7 Charge densities distribution maps of different systems in(100)plane:(a)Fe1 6 Cr8 Ni8;(b)Fe15 Cr8 Ni8 Cu;(c)Fe14 Cr8 Ni8 Cu2;(d)Fe15 Cr8 Ni8 Nb;(e)Fe1 4 Cr8 Ni8 Nb2

    繪制不同體系的總態(tài)密度圖如圖8所示.通過觀察發(fā)現(xiàn)所有體系的總態(tài)密度曲線的形狀類似,這說明Cu、Nb沒有改變體系的能級(jí)結(jié)構(gòu).所有體系在費(fèi)米能級(jí)處的電子數(shù)均不為零,因此所有體系均表現(xiàn)出金屬特性.此外,電子數(shù)密度越大,費(fèi)米能級(jí)處的電子數(shù)越高,該體系的電化學(xué)穩(wěn)定性就越差[16].在Fe16Cr8Ni8體系中加入Cu、Nb后體系費(fèi)米能級(jí)處的電子數(shù)均減少,這表明含Cu、Nb的體系的電化學(xué)穩(wěn)定性均有所提高,且Nb效果更為明顯.

    圖8 不同體系的總態(tài)密度曲線Fig.8 Total densities of states of different systems

    4 結(jié) 論

    本文在Fe-Cr-Ni體系的基礎(chǔ)上,利用第一性原理研究了Cu、Nb對(duì)Sanicro 25鋼結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和力學(xué)性能的影響.結(jié)果表明:在Fe-Cr-Ni體系中加入Cu、Nb后體系仍具有較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,且在630-650℃下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性更好;Cu會(huì)降低體系的抗壓縮能力、抗剪切應(yīng)變能力、剛度、強(qiáng)度、塑性和延展性,而Nb會(huì)降低體系的抗壓縮能力、抗剪切應(yīng)變能力、剛度和強(qiáng)度,提高塑性和延展性.

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