單晶二維材料勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的偏壓效應(yīng)

呂濤濤,方賀男,呂 杰,孫星宇

(南京郵電大學(xué) 電子與光學(xué)工程學(xué)院,江蘇 南京 210023)

磁性隧道結(jié)(Magnetic Tunneling Junctions,MTJ)是一類(lèi)重要的自旋電子器件[1-2]。它的物理結(jié)構(gòu)一般由垂直的鐵磁電極/絕緣(半導(dǎo)體)勢(shì)壘層/鐵磁電極三層構(gòu)成。1975 年,Julliere[3]在Co/Ge/Fe 磁性隧道結(jié)中發(fā)現(xiàn)了隧穿磁電阻(Tunneling Magnetoresistance,TMR)效應(yīng),即磁性隧道結(jié)的隧穿電阻明顯依賴(lài)于兩鐵磁層的相對(duì)磁化方向。具體來(lái)說(shuō),當(dāng)兩鐵磁層的相對(duì)磁化方向平行時(shí),隧穿電阻小;當(dāng)兩鐵磁層的相對(duì)磁化方向反平行時(shí),隧穿電阻較大。20 世紀(jì)90 年代,磁性隧道結(jié)多以非晶氧化鋁(Al-O)作為勢(shì)壘層,但由于無(wú)序散射的原因,在室溫下只能達(dá)到81% 的TMR[4]?；趩尉?shì)壘層的磁性隧道結(jié)可以在很大程度上減弱勢(shì)壘層中的無(wú)序散射,進(jìn)而提高TMR 的大小。因此,21 世紀(jì)以來(lái),基于單晶MgO[5-7]勢(shì)壘層的磁性隧道結(jié)得到了廣泛研究,并被成功應(yīng)用于高密度硬盤(pán)讀頭和MRAM 存儲(chǔ)單元器件中。然而,在制備MgO 基磁性隧道結(jié)時(shí),鐵磁電極和MgO 勢(shì)壘層的界面處會(huì)產(chǎn)生晶格畸變等缺陷[8],這不利于實(shí)驗(yàn)上制備具有高結(jié)晶度和光滑界面的磁性隧道結(jié),進(jìn)而限制磁性隧道結(jié)的應(yīng)用。

近年來(lái),以石墨烯為代表的二維材料受到人們的密切關(guān)注。二維晶體呈層狀結(jié)構(gòu)且沒(méi)有懸鍵[9],于是可以與外延的鐵磁電極形成高質(zhì)量的界面[8]。因此,它可以解決上述MgO 基磁性隧道結(jié)存在的問(wèn)題。在實(shí)驗(yàn)上,六方氮化硼(h-BN)[10]、MoS2[11-12]、WS2[13]和WSe2[14]等二維材料被用作磁性隧道結(jié)的勢(shì)壘層得到深入研究。2019 年,Li 等[15]采用第一性原理計(jì)算得到Fe3GeTe2/h-BN/Fe3GeTe2磁性隧道結(jié)和Fe3GeTe2/Gr/Fe3GeTe2磁性隧道結(jié)的TMR 值分別為6256%和3621%。這些結(jié)果表明以二維材料作為勢(shì)壘層的磁性隧道結(jié)具有良好的應(yīng)用前景。

TMR 對(duì)偏置電壓通常具有顯著的依賴(lài)性,因此偏壓效應(yīng)是磁性隧道結(jié)的重要物理效應(yīng)之一。在實(shí)驗(yàn)上,以二維材料作為勢(shì)壘層的磁性隧道結(jié)的偏壓效應(yīng)得到廣泛研究。文獻(xiàn)[10]發(fā)現(xiàn),隨偏壓的增大,TMR 有的單調(diào)增大,有的單調(diào)減小。另外,文獻(xiàn)[11-12]發(fā)現(xiàn),TMR 隨偏壓的增大呈現(xiàn)振蕩的趨勢(shì)。這與傳統(tǒng)的磁性隧道結(jié)的偏壓特性是不同的。TMR 隨偏壓的振蕩其實(shí)已經(jīng)涵蓋了單調(diào)增加和單調(diào)減小的結(jié)果。因此,解釋TMR 隨偏壓振蕩是研究二維材料勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)偏壓效應(yīng)的關(guān)鍵。在理論上,文獻(xiàn)[11]認(rèn)為T(mén)MR 的振蕩是由共振隧穿引起的。但是,該理論中沒(méi)有充分地計(jì)入單晶勢(shì)壘層的周期性及其帶來(lái)的相干性的影響。眾所周知,光學(xué)與周期性及其帶來(lái)的相干性高度關(guān)聯(lián),因此,光學(xué)方法是研究此類(lèi)問(wèn)題的首選方法。本課題組之前已構(gòu)建了適用于單晶勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的理論模型[16-19]。在該理論模型中,勢(shì)壘層被看作具有層內(nèi)周期性的衍射光柵,并根據(jù)傳統(tǒng)的光學(xué)衍射理論對(duì)隧穿電子波進(jìn)行處理。所以,該理論很好地計(jì)入了周期性勢(shì)壘層對(duì)隧穿電子的散射所帶來(lái)的電子波相干性。此理論已較好地解釋了MgO 基磁性隧道結(jié)的基本特性。本文將該理論應(yīng)用于以單晶二維材料作為勢(shì)壘層的磁性隧道結(jié)中,并研究此類(lèi)隧道結(jié)的偏壓效應(yīng)。

1 理論模型

由于本理論模型中磁性隧道結(jié)的二維材料勢(shì)壘層是單晶的,其內(nèi)部具有周期性的結(jié)構(gòu)。因此,勢(shì)能U(r)可以表示為:

式中:n為勢(shì)壘層的原子層數(shù);v(r)表示勢(shì)壘的原子勢(shì);Rh=l1a1+l2a2,表示二維材料勢(shì)壘層面內(nèi)的晶格矢量;a1和a2是面內(nèi)的初基矢量;l1和l2是對(duì)應(yīng)的整數(shù);a3是層間的初基矢量,其方向垂直于a1和a2組成的平面;l3是其對(duì)應(yīng)的整數(shù)。

在本文中,如圖1 所示,可以將z軸的正方向定義為從上電極指向下電極的方向,該方向與隧穿電流的方向相反。如果在兩個(gè)鐵磁電極上加一個(gè)大小為V0的偏置電壓,那么勢(shì)壘內(nèi)部的勢(shì)能φ(r)將由周期勢(shì)U(r)和偏置勢(shì)-eV(z)的疊加構(gòu)成,即φ(r)=U(r)-eV(z),這里,假定勢(shì)壘層的厚度為d。為簡(jiǎn)單起見(jiàn),定義勢(shì)壘層的入射界面為z=0,且V(0)=0 V;勢(shì)壘層的出射界面為z=d,且V(d)=V0。

圖1 (a)單晶二維材料勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)示意圖;(b)單晶二維材料勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)能帶示意圖Fig.1 (a) An illustration of the magnetic tunnel junctions with single crystal 2D-material barrier;(b) An illustration of the potential of the magnetic tunnel junctions with single crystal 2D-material barrier

由Bethe 理論和雙束近似方法[20],可以得到自旋向上子能帶中的電子隧穿至另一個(gè)自旋向上子能帶的透射系數(shù),即:

式中:k表示入射波波矢;kz是其z方向的分量;c.c.表示復(fù)共軛。此外,和分別為:

式中:kh是入射波矢量k在由a1和a2組成的平面上的投影;Kh是與層內(nèi)晶格矢量Rh相應(yīng)的倒格矢;v(Kh)是原子勢(shì)v(r)的傅里葉變換;m表示電子的質(zhì)量;e是電子電荷。由透射系數(shù)T↑↑可以得到對(duì)應(yīng)的隧穿電導(dǎo)G↑↑為:

式中:θ表示k和ez之間夾角;ez=a1×a2/ |a1×a2| ;φ表示kh和a1之間夾角;kF↑表示自旋向上電子的費(fèi)米波矢的大小:

式中:μ和Δex分別表示鐵磁電極的化學(xué)勢(shì)和半交換劈裂能。通過(guò)類(lèi)似的方法,同理可得G↓↓、G↓↑和G↑↓。由此,可以得出平行態(tài)電導(dǎo)GP=G↑↑+G↓↓,反平行態(tài)電導(dǎo)GAP=G↓↑+G↑↓,進(jìn)而得到TMR=GP/GAP-1。

由于石墨和MoS2在二維材料中是具有典型性的。接下來(lái),本文將運(yùn)用以上理論來(lái)計(jì)算基于石墨和MoS2的磁性隧道結(jié)的偏壓效應(yīng)。根據(jù)參考文獻(xiàn)[21],石墨勢(shì)壘層的物理參數(shù)Kh和v(Kh)分別取為Kh=2.95×1010m-1和v(Kh)=2 eV;由參考文獻(xiàn)[22],MoS2勢(shì)壘層的物理參數(shù)取為Kh=2.296×1010m-1和v(Kh)=4 eV。

2 結(jié)果與討論

眾所周知,研究不同鐵磁電極對(duì)磁性隧道結(jié)的影響是十分必要的。因此,本文首先計(jì)算了在不同的半交換劈裂能下,隧穿電導(dǎo)和TMR 隨偏壓的變化曲線,其中,圖2(a)、(c)和(e)對(duì)應(yīng)于石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié),圖2(b)、(d) 和(f)對(duì)應(yīng)于MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)。曲線參數(shù)設(shè)置如下:化學(xué)勢(shì)μ=11 eV,勢(shì)壘厚度d=3 nm,半交換劈裂能Δex=7,8,9 和10 eV。從圖2 中可以看出,對(duì)于石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)和MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié),兩者的GP、GAP和TMR 均隨偏壓振蕩。根據(jù)式(2)、(3)、(4)以及(6)可知,透射系數(shù)T中包含由不同電子分波間干涉帶來(lái)的振蕩項(xiàng)。正是這些振蕩項(xiàng)導(dǎo)致隧穿電導(dǎo)以及TMR 隨偏壓振蕩。因此,單晶周期性勢(shì)壘層對(duì)隧穿電子的散射就是振蕩產(chǎn)生的物理機(jī)制。該結(jié)果可以在理論上解釋文獻(xiàn)[10-12]中觀測(cè)到的TMR 的偏壓振蕩效應(yīng)。進(jìn)一步,由圖2 可知,GP、GAP和TMR 的振蕩周期均隨Δex增大而增大。該結(jié)果可作如下解釋:根據(jù)式(3)和(4)可知,Δex越大,則和關(guān)于偏壓V0的導(dǎo)數(shù)越小。因此,Δex越大時(shí),GP、GAP和TMR 的振蕩周期也將越大。另外,對(duì)于石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)和MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié),GP和TMR 分別在偏壓V0∈(0 V,2 V)和V0∈(0 V,4 V)區(qū)間表現(xiàn)出非振蕩性。該結(jié)果可作如下解釋:根據(jù)文獻(xiàn)[24],GP的振蕩是源自通道T↑↑中的振蕩項(xiàng)。由式(3)和(4)可以看出,當(dāng)偏壓V0大于v(Kh)時(shí),在通道T↑↑的所有積分區(qū)域上都是實(shí)數(shù),所以透射系數(shù)會(huì)隨偏壓振蕩;當(dāng)偏壓V0小于v(Kh)時(shí),在積分區(qū)域上是虛數(shù),這就破壞了的振蕩性,因此透射系數(shù)不隨偏壓振蕩。

圖2 不同Δex下石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的(a) GP、(c) GAP和(e)TMR 以及MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的(b) GP、(d) GAP和(f)TMR 隨偏壓的變化曲線Fig.2 (a) GP,(c) GAP and (e) TMR of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier and (b) GP,(d) GAP and(f) TMR of the magnetic tunnel junctions with MoS2 barrier as a function of bias voltage under differect Δex

另外,本文討論了偏壓對(duì)勢(shì)壘層厚度振蕩效應(yīng)的影響,其中,圖3(a)、(c) 和(e)對(duì)應(yīng)于石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié),圖3(b)、(d) 和(f)對(duì)應(yīng)于MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)。曲線參數(shù)設(shè)置如下:化學(xué)勢(shì)μ=11 eV,半交換劈裂能Δex=10 eV,偏置電壓V0=0,0.1,1和8 V。從圖3 可以看出,對(duì)于石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)和MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié),兩者的GP、GAP以及TMR 在偏壓為0.1 V 時(shí)的振幅和頻率均與零偏壓時(shí)基本相同,這說(shuō)明小偏壓對(duì)于厚度振蕩效應(yīng)的影響很小。當(dāng)偏壓繼續(xù)增大時(shí),GP、GAP以及TMR 的振幅和頻率均隨偏壓的增大而減小。振幅的變化可以由式(5)解釋,即隧穿電導(dǎo)振蕩的振幅會(huì)隨式(5)的分母V0增大而減小。頻率的變化可以作如下解釋:根據(jù)式(2),偏壓越大,和關(guān)于偏壓V0的導(dǎo)數(shù)越小,因此電導(dǎo)和TMR 的頻率將變小。此外,對(duì)于石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)和MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié),偏壓V0=8 V 時(shí)的曲線的振蕩類(lèi)型均與其他曲線不同。

接下來(lái),本文以石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)為例來(lái)解釋該現(xiàn)象。為此,將圖3(c)中偏壓V0=8 V 的曲線的橫坐標(biāo)范圍擴(kuò)大為1～8 nm,結(jié)果如圖4 所示。從圖4中可以看出,GAP隨勢(shì)壘層厚度變化的曲線明顯呈現(xiàn)出多周期疊加的特征。為了解釋這個(gè)現(xiàn)象,將V0=8 V和1 V 時(shí)的G↓↑和G↑↓分別繪制于圖5(a)和(b)中。如圖5 所示,當(dāng)V0=8 V 時(shí),G↓↑和G↑↓均振蕩;當(dāng)V0=1 V 時(shí),G↓↑振蕩,G↑↓不振蕩。根據(jù)式(3)和(4)可知,隨著偏壓V0的增大,和的值將由負(fù)轉(zhuǎn)正。因此,G↑↓在V0=1 和8 V 時(shí)的曲線分別呈現(xiàn)出不振蕩和振蕩的特征。另外,在圖3(e)中可以看出,TMR隨勢(shì)壘層厚度d的變化曲線與正(余)弦型差別較大。這是因?yàn)?對(duì)于石墨和其他常見(jiàn)的二維材料而言,v(Kh)較小。因此,根據(jù)式(2)可知,隧穿電導(dǎo)中非振蕩部分的貢獻(xiàn)較小,進(jìn)而TMR 隨勢(shì)壘層厚度d的變化曲線呈現(xiàn)圖3(e)中的形狀。

圖3 不同偏壓V0=0,0.1,1 和8 V 下石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的(a) GP、(c) GAP 和(e) TMR 以及MoS2勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的(b) GP、(d) GAP 和(f)TMR 隨勢(shì)壘層厚度的變化曲線Fig.3 (a) GP,(c) GAP and (e) TMR of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier and (b) GP,(d) GAP and (f) TMR of the magnetic tunnel junctions with MoS2 barrier as functions of barrier thickness d under differect bias voltages V0=0,0.1,1 and 8 V

圖4 V0=8 V 時(shí),石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的GAP隨勢(shì)壘層厚度的變化曲線Fig.4 GAP of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier as function of barrier thickness d under bias voltage V0=8 V

圖5 (a)V0=8 V 和(b)V0=1 V 時(shí)石墨勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的G↓↑和G↑↓隨勢(shì)壘層厚度的變化曲線Fig.5 G↓↑and G↑↓of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier as functions of barrier thickness d under(a) V0=8 V and (b) V0=1 V

3 結(jié)論

本文基于傳統(tǒng)光學(xué)衍射理論構(gòu)建了適用于單晶勢(shì)壘層磁性隧道結(jié)的理論模型,并根據(jù)該理論模型研究了以單晶二維材料作為勢(shì)壘層的磁性隧道結(jié)的偏壓效應(yīng)。為了分析鐵磁電極對(duì)磁性隧道結(jié)的影響,計(jì)算了在不同半交換劈裂能下,隧穿電導(dǎo)和TMR 隨偏壓的變化曲線。計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)GP、GAP和TMR 均隨偏壓振蕩,這來(lái)源于周期性勢(shì)壘對(duì)隧穿電子波散射帶來(lái)的相干性。該結(jié)果可以解釋實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的TMR 的偏壓振蕩效應(yīng),并闡明了其物理機(jī)制。同時(shí),該結(jié)果也表明可以通過(guò)改變鐵磁電極材料的自旋極化率來(lái)調(diào)節(jié)隧穿磁阻效應(yīng)的大小。此外,對(duì)于平行電導(dǎo)GP,當(dāng)偏壓V0小于v(Kh)時(shí),曲線呈現(xiàn)出非振蕩性。這來(lái)源于偏壓V0對(duì)隧穿電子波矢的影響。本文還計(jì)算了不同偏壓下,隧穿電導(dǎo)和TMR 隨勢(shì)壘層厚度的變化曲線。計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)偏壓小于100 mV 時(shí),偏壓對(duì)厚度振蕩效應(yīng)的影響很小。當(dāng)偏壓增大至8 V 時(shí),隧穿電導(dǎo)和TMR 隨勢(shì)壘層厚度振蕩的振幅和頻率都隨之減小。上述結(jié)果為以單晶二維材料作為勢(shì)壘層的磁性隧道結(jié)的研制和應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)。