• 
    

    
    

      99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

      華中典型工礦城市大氣顆粒物元素的粒徑分布

      2021-08-04 00:55:50劉紅霞張家泉占長林鄭敬茹姚瑞珍
      湖北理工學(xué)院學(xué)報 2021年4期
      關(guān)鍵詞:黃石市降雨量顆粒物

      趙 翔, 劉紅霞*, 張家泉,占長林, 鄭敬茹, 姚瑞珍,

      劉 婷a,b, 柳 山a,b

      (湖北理工學(xué)院 a.環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, b.礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點實驗室,湖北 黃石 435003)

      大氣顆粒物中的元素組分對環(huán)境空氣質(zhì)量和陸地生態(tài)系統(tǒng)具有潛在影響,對人體健康的危害亦不容小覷[1-3]。這些元素大多具有優(yōu)先污染物特征。其存在于超細顆粒物中,能通過人體防御系統(tǒng)積累于肺泡,導(dǎo)致人體器官功能衰竭,嚴重時可能威脅生命[3-4]。不同粒徑的大氣顆粒物中存在著不同種類的元素,且來源具有顯著差異,主要表現(xiàn)為機動車燃油燃燒[5-6]、生物質(zhì)燃燒[7-8]、燃煤[9-10]、灰塵[11]等。在我國,針對大氣顆粒物元素組分污染的研究主要集中于河北[12-13]、甘肅[14]、江蘇[15]、山東[16]、四川[17-18]、青藏高原[19]等地,且關(guān)于顆粒物元素組分粒徑分布特征的研究相對較少。大氣顆粒物中元素的粒徑分布決定于排放源類型,且元素組分的理化性質(zhì)在不同粒徑顆粒物中顯著不同。因此,探討大氣顆粒物中元素組分的粒徑分布特征具有重要意義。

      湖北省黃石市是華中地區(qū)的重要原材料工業(yè)基地和華夏青銅文化發(fā)祥地之一,有著“礦冶名都”“青銅故里”“鋼鐵搖籃”和“水泥故鄉(xiāng)”等美譽?;诠さV型城市特點,黃石市的大氣污染較為嚴重,近年來逐漸受到關(guān)注[1,4,20]。本研究采用安德森8級顆粒物撞擊采樣器采集冬夏兩季黃石城區(qū)的大氣顆粒物,獲得9個粒徑范圍樣品(0~0.4,0.4~0.7,0.7~1.1,1.1~2.1,2.1~3.3,3.3~4.7,4.7~5.8,5.8~9.0,9.0~10 μm),利用能量色散X射線熒光光譜儀(ED-XRF)測定17種元素組分(S,Cl,K,Ca,Ti,V,Cr,Mn,F(xiàn)e,Co,Ni,Cu,Zn,Rb,Sb,Ba,Pb),探討典型工礦城市氣溶膠中元素組分粒徑分布特征,結(jié)合富集因子法和主成分分析法識別大氣顆粒物中元素組分可能來源。

      1 樣品采集與分析

      1.1 樣品采集

      采樣點位于黃石市湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院實驗樓五層樓頂(30°12′35.34″ N,115°01′30.17″ E),距離地面約16 m。采樣點四周植被環(huán)繞,無施工干擾,無明顯污染源。東面400 m處為食堂和教工住宅區(qū);南面50 m處為青龍山,且緊鄰居民住宅;西面緊挨籃球場和運動場;北面與藝術(shù)學(xué)院辦公樓相鄰,沿北面500 m處為交通主干線,且毗鄰磁湖。

      采樣儀器為安德森8級撞擊采樣器。采樣前,將采樣濾膜(直徑為81 mm石英纖維濾膜)在馬弗爐中經(jīng)500 ℃高溫焙燒4 h,冷卻后在恒溫恒濕箱中(溫度為25 ℃、相對濕度為35%~40%)平衡24 h。采樣后,經(jīng)恒溫恒濕箱平衡24 h后冷凍保存。分別采集2015年12月(冬季)和2016年6月(夏季)大氣顆粒物,每7 d收集1組樣品(9個粒徑范圍),每季度連續(xù)收集4組樣品(36個),兩季共采集72個各粒徑范圍樣品。此外,每季度分別采集2個空白樣。記錄采樣周期內(nèi)的相對濕度、大氣溫度、降雨情況、風(fēng)力風(fēng)向等氣象信息。

      1.2 樣品分析

      采用能量色散X射線熒光光譜儀(ED-XRF,Epsilon 5,PANalytical,荷蘭)對樣品膜進行元素分析。參照文獻[1]和[20],準確裁取一定面積的樣品膜放入光譜儀中,待測樣品經(jīng)光譜儀X射線光照后發(fā)生能級躍遷并發(fā)射出次級X射線。根據(jù)這些次級X射線具有的特定能量和強度,實現(xiàn)對各元素數(shù)量特征、數(shù)量關(guān)系與數(shù)量變化的分析測量。經(jīng)ED-XRF獲得各元素的初始濃度(μg/cm3),再換算為各元素的最終濃度(μg/m3)。

      1.3 質(zhì)量控制與保證

      使用前,采樣儀器經(jīng)過多次清洗,多次校準。采樣前后的濾膜稱量誤差應(yīng)分別小于15 μg和20 μg。若超過上述標(biāo)準,需用恒濕恒溫箱重新平衡,直至稱量結(jié)果控制在標(biāo)準誤差之內(nèi)。以加拿大MicroMatter公司薄膜濾紙為標(biāo)準物質(zhì)建立工作曲線,采用NIST SRM 2783號標(biāo)準物質(zhì)進行質(zhì)量控制。測定過程中每8個樣品隨機挑選1個進行復(fù)檢,元素初始濃度相對誤差控制在10%以內(nèi)。

      2 結(jié)果與分析

      2.1 大氣顆粒物中元素組分的濃度水平

      為便于討論,將粒徑0~1.1 μm的大氣顆粒物定義為PM1.1、粒徑0~2.1 μm的大氣顆粒物定義為PM2.5、粒徑0~10 μm的定義為PM10。夏秋季黃石市不同粒徑大氣顆粒物中的元素濃度及與其他地區(qū)對比分別見表1和表2。由表1和表2可知,Ca,S,F(xiàn)e,K,Zn,Ba,Pb為兩季大氣顆粒物中PM1.1,PM2.5,PM10內(nèi)的主要污染元素。對于地殼常量元素K,Ca,F(xiàn)e,Mn,Ti,夏季時在PM1.1,PM2.5,PM10中的濃度分別為0.197~21.717 μg/m3,0.327~30.689 μg/m3,0.666~84.321 μg/m3,分別占所測元素總濃度的74.7%,76.3%,81.5%;冬季時在PM1.1,PM2.5,PM10中的濃度分別為0.152~15.930 μg/m3,0.305~24.880 μg/m3,1.021~115.038 μg/m3,分別占所測元素總濃度67.7%,70.1%,80.6%。此外,這些元素濃度隨粒徑增大呈現(xiàn)上升趨勢,地殼常量元素在粗顆粒物中的濃度較細顆粒中高,與很多研究結(jié)論一致[3,13,18]。對于元素S,夏季時在PM1.1,PM2.5,PM10中占剩余元素總濃度百分比分別為46.8%,46.1%,38.7%;冬季時分別占40.1%,45.1%,43.2%,夏冬兩季的百分比相差不大,說明元素S的濃度相對較穩(wěn)定。通過與國內(nèi)其他城市相比較發(fā)現(xiàn),黃石市夏冬兩季大氣顆粒物中的元素Ca,Cr,F(xiàn)e,Co,Cu,Pb的濃度為重慶地區(qū)的十多倍[18];元素Ca,Ba,Cu,Zn的濃度相比于青藏高原地區(qū)高得多[19]。考慮到黃石市是典型工礦城市,大氣顆粒物中較高含量的元素組分應(yīng)引起高度重視。

      表1 夏季黃石市不同粒徑大氣顆粒物中的元素濃度及與其他地區(qū)對比 μg/m3

      表2 冬季黃石市不同粒徑大氣顆粒物中的元素濃度及與其他地區(qū)對比 μg/m3

      2.2 大氣顆粒物中元素組分的粒徑分布特征

      采樣期間,元素Rb均未檢測出,故只對剩余16種元素進行分析。夏季和冬季黃石市大氣顆粒物元素組分的粒徑分布如圖1和圖2所示。在夏季,元素Ca,F(xiàn)e,V,Ba,Ti,Cu,K,Co,Ni,Sb,Cr濃度峰值出現(xiàn)在5.8~9.0 μm;元素S,Mn,Zn濃度峰值出現(xiàn)在0.7~1.1 μm;元素Cl和Pb濃度峰值分別出現(xiàn)在2.1~3.3 μm和0~0.4 μm。在冬季,元素S,Cl,K,Ca,Ti,V,Cr,Mn,F(xiàn)e,Co,Ni,Cu,Zn,Sb,Ba的濃度峰值出現(xiàn)在5.8~9.0 μm;元素Pb的濃度峰值出現(xiàn)在0.7~1.1 μm。在粗粒徑段,兩季元素的濃度最高值和最低值分別分布于5.8~9.0 μm和9.0~10 μm;在細粒徑段,兩季元素濃度最高值和最低值分別在0.7~1.1 μm和0.4~0.7 μm,且大部分粗粒徑顆粒物中的元素濃度高于較細粒徑,元素濃度總體表現(xiàn)為冬季高、夏季低,與很多研究結(jié)論一致[4,21]。不同粒徑大氣顆粒物中的元素呈現(xiàn)出不同的分布特征,說明黃石市城區(qū)不同粒徑大氣顆粒物中的各元素來源存在差異性。

      圖1 夏季黃石市大氣顆粒物元素組分的粒徑分布

      圖2 冬季黃石市大氣顆粒物元素組分的粒徑分布

      2.3 氣象條件對大氣顆粒物中元素濃度的影響

      2.3.1相對濕度

      夏季和冬季不同相對濕度下各元素組分的濃度變化如圖3和圖4所示。由圖3可知,在夏季不同相對濕度(78.30%,83.42%,85.17%,92.50%)下,12種元素S,Cl,K,Ca,Ti,V,Cr,Mn,F(xiàn)e,Co,Zn,Sb的濃度隨相對濕度增加呈現(xiàn)降低趨勢,與相對濕度負相關(guān);元素Ba和Pb的濃度與相對濕度正相關(guān);元素Cu和Ni濃度與相對濕度無明顯相關(guān)性。由圖4可知,在冬季不同相對濕度(60.50%,70.93%,78.79%,84.79%)下,元素S和Cl的濃度隨相對濕度增加呈現(xiàn)增加趨勢,與相對濕度正相關(guān);元素Pb濃度與相對濕度負相關(guān);其余13種元素呈現(xiàn)不明顯規(guī)律。

      圖3 夏季不同相對濕度下各元素組分的濃度變化

      圖4 冬季不同相對濕度下各元素組分的濃度變化

      2.3.2降雨量

      夏季和冬季不同降雨量下各元素組分的濃度變化如圖5和圖6所示。由圖5和圖6可知,在夏冬兩季最大降雨量時(夏季為41.57 mm、冬季為1.61 mm),各元素的濃度均小于其他降雨量時的濃度,證實降雨量對顆粒物中元素有一定清除作用[15,23]。值得注意的是,在夏季2個降雨量(9.24 mm和8.55 mm)以及冬季2個降雨量(0.97 mm和0.41 mm)下,元素濃度與降雨量不呈成反比,即降雨量大并不一定清除作用強。因此,推測降雨量只是大氣顆粒物中元素濃度影響因素之一,應(yīng)該對多種氣象因素以及其他因素進行綜合分析。

      圖5 夏季不同降雨量下各元素組分的濃度變化

      圖6 冬季不同降雨量下各元素組分的濃度變化

      2.3.3大氣溫度

      對夏冬兩季顆粒物中元素濃度與溫度相關(guān)性進行分析。在夏季,元素Cr濃度與溫度具有強相關(guān)性(R2=0.8341),溫度越高濃度越高;元素Cu濃度與溫度有較強相關(guān)性(R2=0.5072);其余14種元素濃度與溫度相關(guān)性極弱或者無相關(guān)性。在冬季,元素S,V,Cr,Co,Ni的濃度與溫度的相關(guān)系數(shù)高(R2=0.8~1.0),受溫度影響大,特別是元素Cr(R2=0.9926);元素K,Ca,Mn,Cu,Zn,Sb,Ba,Cl,Ti,F(xiàn)e的濃度與溫度的相關(guān)系數(shù)為0.4~0.8,受溫度影響明顯。元素Pb的濃度與溫度相關(guān)系數(shù)小(R2=0.0525),幾乎不受溫度影響。

      2.4 夏冬季大氣顆粒物粒中元素組分來源解析

      2.4.1富集因子分析

      富集因子能體現(xiàn)大氣顆粒物中元素的富集程度,并以此來判斷和確定其主要來源(自然來源和人為來源)[1,24],計算公式如下:

      (1)

      式(1)中,Ci為各元素的濃度(mg/L);Cn為參比元素濃度(mg/L)[1,24](本研究選Ti作為參比元素);(Ci/Cn)環(huán)境指大氣顆粒物中元素i與參比元素n的濃度比值;(Ci/Cn)背景指地殼背景中元素i與參比元素n的濃度比值,兩式比值即為富集因子值EF。EF> 100時為高度富集,說明該元素主要由人為來源所致;當(dāng)10

      夏季和冬季不同粒徑中各元素的富集因子(EF)見表3和表4。由表3和表4可知,大部分元素的富集因子在細粒徑范圍內(nèi)高于粗粒徑范圍。夏冬兩季元素S在9個粒徑段的富集因子均大于100,屬于高度富集,說明主要來源于人為活動;該元素的濃度峰值(863.036 μg/m3)出現(xiàn)在冬季0.4~0.7 μm粒徑段,可能與冬季大量燃煤有關(guān)。夏季時,元素Cl在2.1~3.3 μm粒徑段的富集因子大于100,屬于高度富集;在其余8個粒徑段的富集因子為10~100,屬于中度富集,表明該元素半數(shù)為人為來源所致。冬季時,元素Cl在0~0.4 μm,0.4~0.7 μm,0.7~1.1 μm,9~10 μm粒徑段中的富集因子均大于100,屬于高度富集,在其余粒徑段中屬于中度富集,表明該元素與人為源有著較大關(guān)系。元素Ca在夏冬兩季的富集因子為10~100,屬于中度富集,說明既有自然源又有人為源,推測為工礦產(chǎn)業(yè)體系以及建筑行業(yè)揚塵所致[26-27]。其余13種元素在夏冬兩季9個粒徑段的富集因子值均小于10,屬于輕微富集,則認為主要來自土壤揚塵等自然因素,人為活動對其影響不大。

      表3 夏季不同粒徑中各元素的富集因子

      表4 冬季不同粒徑中各元素的富集因子

      2.4.2主成分分析

      為進一步確定大氣顆粒物中的元素來源,根據(jù)夏冬兩季顆粒物中的元素濃度,結(jié)合SPSS 17.0中方差極大旋轉(zhuǎn)法進行主成分分析,夏冬季大氣顆粒物中元素主成分分析結(jié)果見表5。

      表5 夏冬季大氣顆粒物中元素主成分分析結(jié)果

      由表5可知,在夏季提取3種主成分的累積貢獻率達到了95.0%。主成分1的貢獻率高達61.5%,其中元素K,Ca,Ti,Cr,F(xiàn)e,Co,Cu,Sb,Ba的荷載值較高,元素Ca在9個粒徑段中為中度富集,其余8種元素為輕微富集。考慮到黃石屬于典型工礦城市,推測主成分1為采礦施工所產(chǎn)生飛灰和土壤揚塵等污染源。主成分2的貢獻率為24.4%,其中元素Zn,Rb,Pb的荷載值較大,推測主要為土壤揚塵和其他工業(yè)污染源。主成分3的貢獻率為9.0%,元素Cl荷載值較大,且其高度富集,推測來源于生物質(zhì)燃燒、土壤揚塵及風(fēng)沙等。

      在冬季提取出2種主成分的累積貢獻率為95.0%。主成分1的貢獻率為82.3%,其中元素S,K,Ca,Ti,Cr,Mn,F(xiàn)e,Co,Ni,Cu,Sb,Ba的荷載值較大,屬于中度富集和輕微富集,推測主要來源于燃煤、生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生飛灰、采礦施工產(chǎn)生飛塵和土壤揚塵等。主成分2的貢獻率為12.7%,其中元素Zn和Pb荷載值較大,推測為工業(yè)污染和交通污染來源。

      3 結(jié)論

      在典型工礦城市進行大氣顆粒物分級采樣,采用能量色散X射線熒光光譜儀測定17種元素濃度,探討元素粒徑分布特征以及可能來源。元素Ca,S,F(xiàn)e,K,Zn,Ba,Pb為采樣期間大氣顆粒物的主要污染元素,相較于重慶、青藏高原地區(qū)濃度較高。顆粒物中元素具有明顯季節(jié)變化,17種元素濃度均表現(xiàn)為冬季高于夏季。各元素呈現(xiàn)出明顯粒徑分布特征,大多數(shù)元素濃度峰值出現(xiàn)在5.8~9.0 μm,其余元素峰值出現(xiàn)在0.4~1.1 μm。大氣顆粒物粒徑越大,元素總積累濃度越高。夏冬兩季元素最高濃度主要分布于5.8~9.0 μm和0.7~1.1 μm粒徑范圍。夏季大多數(shù)元素濃度與相對濕度負相關(guān),冬季元素濃度與相對濕度相關(guān)性不顯著;夏季少數(shù)元素濃度與溫度相關(guān)性強,冬季大多數(shù)元素與溫度相關(guān)性強,受溫度影響大;降雨對元素有一定清除作用,也受到其他氣象因素綜合影響。元素S富集因子值在夏冬兩季均最大,屬于高度富集;元素Cl在兩季較細粒徑段內(nèi)高度富集;大部分元素在各粒徑段均屬于輕微富集。主成分分析進一步確定主要來源為土壤揚塵及風(fēng)沙、燃煤源、機動車尾氣排放源、生物質(zhì)燃燒源、采礦施工等污染源。

      猜你喜歡
      黃石市降雨量顆粒物
      降雨量與面積的關(guān)系
      南平市細顆粒物潛在來源分析
      黃石市區(qū)園林植物資源調(diào)查及分析
      近30年來黃石市水域面積的動態(tài)變化研究
      洞庭湖區(qū)降雨特性分析
      錯流旋轉(zhuǎn)填料床脫除細顆粒物研究
      化工進展(2015年3期)2015-11-11 09:18:15
      黃石市文化發(fā)展的路徑選擇
      多層介質(zhì)阻擋放電處理柴油機尾氣顆粒物
      黃石市城林氣動機械有限公司
      羅甸縣各鄉(xiāng)鎮(zhèn)實測降雨量分析及應(yīng)用研究
      青铜峡市| 龙州县| 剑阁县| 岱山县| 武冈市| 阜城县| 大庆市| 南和县| 高安市| 安多县| 长乐市| 雷州市| 建昌县| 略阳县| 高唐县| 昭平县| 永清县| 太谷县| 文山县| 台北市| 治县。| 五家渠市| 永仁县| 太谷县| 泊头市| 东山县| 永顺县| 延吉市| 慈利县| 彰化县| 新竹市| 资阳市| 阳新县| 陇南市| 民权县| 仁化县| 冷水江市| 湄潭县| 湖北省| 驻马店市| 饶阳县|