HWRR屏蔽層活化源項(xiàng)研究

李睿之，孫世喬，周一東，張立軍，張生棟

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

反應(yīng)堆屏蔽層用于屏蔽反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)產(chǎn)生的中子和γ射線，保證反應(yīng)堆大廳和廠房處于較低的輻射劑量率水平[1-2]。反應(yīng)堆屏蔽層通常采用重混凝土澆筑而成。隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行，屏蔽層在熱中子輻照環(huán)境下被活化，由于屏蔽層通常體積和重量巨大，是反應(yīng)堆退役的重要源項(xiàng)之一，掌握重混凝土屏蔽層的活化源項(xiàng)情況，可為制定退役方案和廢物管理方案提供重要數(shù)據(jù)支撐。

重水研究堆(HWRR)是一座重水冷卻、重水慢化的罐式反應(yīng)堆，原設(shè)計(jì)采用235U富集度為2%的金屬鈾作為燃料組件，額定功率7 MW，最大功率10 MW；1958年達(dá)到臨界投入運(yùn)行，在20世紀(jì)70年代末80年代初經(jīng)過大修改建后，采用235U富集度為3%的UO2作為燃料組件，設(shè)計(jì)最大功率提高至15 MW。HWRR運(yùn)行了近50年，于2007年底永久停閉[3]。制定的退役目標(biāo)是保留反應(yīng)堆主廠房和堆本體外側(cè)部分未活化的重混凝土屏蔽層，經(jīng)過修繕改造后作為我國第一座核工業(yè)歷史紀(jì)念館[4]。

為確定反應(yīng)堆屏蔽層的活化深度、制定切割拆除方案，必須提前對(duì)屏蔽層的活化情況進(jìn)行調(diào)查。

1 HWRR屏蔽層結(jié)構(gòu)

HWRR堆本體(剖面圖如圖1所示)為多層罐式結(jié)構(gòu)，中央為堆芯構(gòu)件，依次向外分別為石墨反射層、屏蔽水箱、填充砂層和屏蔽層。屏蔽層上部有一圓柱形屏蔽水箱。

圖1 HWRR堆本體剖面圖Fig.1 Vertical diagram of HWRR reactor block

HWRR的屏蔽層是一巨大的圓柱體結(jié)構(gòu)，用于屏蔽反應(yīng)堆運(yùn)行期間產(chǎn)生的各種射線和中子。屏蔽層內(nèi)徑4 600 mm、厚2 000 mm、高8 650 mm，采用400#硅酸鹽水泥作為膠結(jié)料，以葦漿作為塑化劑，添加了大小不均的鑄鐵塊作為骨料，形成密度為2.3、3.3、3.6 t/m3的鋼筋重混凝土構(gòu)件，總重約1 100 t，體積約335 m3。屏蔽層結(jié)構(gòu)復(fù)雜，在徑向標(biāo)高+1 100 mm處有7個(gè)水平通孔，用于安裝6個(gè)水平實(shí)驗(yàn)孔道和1個(gè)水平熱中子柱(熱柱)孔道。在堆本體西側(cè)預(yù)埋有1個(gè)長2 100 mm、高1 900 mm、厚900 mm的鑄鐵屏蔽體。在屏蔽層內(nèi)預(yù)埋有回路系統(tǒng)管道、輻照樣品轉(zhuǎn)運(yùn)孔道等構(gòu)件[4]。

HWRR屏蔽層徑向剖面結(jié)構(gòu)示意圖示于圖2。

圖2 HWRR屏蔽層徑向剖面圖Fig.2 Radial profile of HWRR shielding layer

屏蔽層內(nèi)部有除前述的6個(gè)水平試驗(yàn)孔道和1個(gè)水平熱柱外，還有預(yù)埋的斜孔道、屏冷系統(tǒng)和氦氣系統(tǒng)管道、熱屏蔽體。采用理論方法計(jì)算屏蔽層的活化情況，再對(duì)屏蔽層進(jìn)行取樣分析，通過理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)分析結(jié)果比較，校核計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，最后確定屏蔽層的活化深度。

2 理論計(jì)算

2.1 堆本體計(jì)算模型建立

堆本體活化源項(xiàng)理論計(jì)算采用MCNP和ORIGEN軟件相結(jié)合的方法，采用MCNP中子輸運(yùn)軟件建立屏蔽層的3D計(jì)算模型，中子注量率計(jì)算采用三維蒙特卡羅輸運(yùn)程序MCNP，活化材料的放射性核素活度計(jì)算采用ORIGEN程序[4]。

將運(yùn)行歷史、堆本體構(gòu)件材料、尺寸、結(jié)構(gòu)等以及材料成分作為輸入，采用三維蒙特卡羅輸運(yùn)程序MCNP計(jì)算構(gòu)件的中子注量率及分布；再將其結(jié)果作為輸入，利用ORIGEN計(jì)算不同構(gòu)件的活化源項(xiàng)[4-5]。堆本體構(gòu)件中子活化源項(xiàng)計(jì)算流程如圖3所示。

圖3 源項(xiàng)計(jì)算流程圖Fig.3 Flow diagram of source term calculation

根據(jù)反應(yīng)堆本體實(shí)際結(jié)構(gòu)建立3D計(jì)算模型，對(duì)不影響中子注量率計(jì)算的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了適當(dāng)?shù)母呕幚?。由于重混凝土屏蔽層體積龐大且密度較高，具有較強(qiáng)的中子散射和吸收作用，導(dǎo)致重混凝土屏蔽層內(nèi)的中子注量率分布很不均勻，在內(nèi)側(cè)距離堆芯較近的位置中子注量率遠(yuǎn)大于外圍位置，這將直接影響屏蔽層不同位置的活化情況，因此，必須將混凝土屏蔽層分割成多個(gè)小區(qū)域分別計(jì)算其中子注量率。利用MCNP建立的計(jì)算模型示于圖4。

圖4 MCNP建立的HWRR 3D計(jì)算模型Fig.4 3D calculation model for HWRR by MCNP

2.2 屏蔽層中子注量率計(jì)算

考慮到屏蔽層結(jié)構(gòu)的差異性，分別選取4個(gè)計(jì)算位置，即均勻重混凝土屏蔽層位置、水平實(shí)驗(yàn)孔道位置、鑄鐵熱屏蔽位置、熱柱孔道位置，如圖5所示。

圖5 屏蔽層熱中子注量率計(jì)算位置Fig.5 Calculation region of neutron flux ratein shielding layer

分別計(jì)算了這4個(gè)典型位置的熱中子注量率，如圖6所示。由圖6可看出，活性區(qū)中央位置(坐標(biāo)零點(diǎn))的中子注量率最高，沿軸向和徑向方向逐漸降低。

位置1為屏蔽層的主體區(qū)域，沒有水平孔道和其他結(jié)構(gòu)，可代表屏蔽層內(nèi)中子注量率的主要分布情況；位置2是有水平實(shí)驗(yàn)孔道穿過的區(qū)域，由于中子在水平孔道內(nèi)的穿行距離很長，同等深度處水平孔道內(nèi)的中子注量率明顯高于周圍混凝土區(qū)域；位置3為包含鑄鐵熱屏蔽層所在區(qū)域，鑄鐵塊對(duì)γ射線起到了較好的屏蔽作用，中子注量率顯著下降；位置4為包含熱柱孔道的區(qū)域，由于石墨的熱中子吸收截面較小，中子在熱柱孔道及熱柱石墨層內(nèi)穿行距離很長，中子注量率遠(yuǎn)大于周圍混凝土區(qū)域。

2.3 活化計(jì)算

將中子注量率計(jì)算結(jié)果、HWRR功率運(yùn)行歷史、HWRR材料成分作為輸入條件，利用ORIGEN活化計(jì)算軟件計(jì)算上述4個(gè)區(qū)域活化產(chǎn)物的核素種類及活度。

混凝土屏蔽層原始成分獲取方法為：在外層活化區(qū)域不同位置取3個(gè)混凝土塊樣品。首先將混凝土樣品中的鑄鐵塊和骨料進(jìn)行剝離，將去骨料樣品研磨成300目的粉末，采用等離子體質(zhì)譜法分析樣品中的元素。分析結(jié)果表明，混凝土樣品中含有44種微量元素。計(jì)算源項(xiàng)時(shí)需要考慮2類元素：第1類是對(duì)屏蔽體放射性活度貢獻(xiàn)大的易活化核素(本文參考文獻(xiàn)[6]中給出的反應(yīng)堆重混凝土樣品主要放射核素種類和放射性核素活化反應(yīng)鏈評(píng)估核素貢獻(xiàn)大小)；第2類是考慮產(chǎn)生放射性核素半衰期大于1 a的元素，其他元素可不予考慮。篩選后混凝土屏蔽層骨料中主要元素為Si、Fe、Ca、Mn、Co、Ni、K、Eu和Ba。

圖6 屏蔽層不同區(qū)域中子注量率剖面分布Fig.6 Neutron flux distribution in different regions in shielding layer

對(duì)于混凝土中的鑄鐵塊、鋼筋以及屏蔽鋼板的材料成分，由于目前還不具備取樣條件，因此采用HWRR碳鋼屏蔽水箱材料中的元素含量代替。

3 取樣分析

3.1 屏蔽層取樣

為校核計(jì)算模型的準(zhǔn)確性，在屏蔽層上進(jìn)行取樣，分析樣品中關(guān)鍵核素的活度濃度。根據(jù)屏蔽層的結(jié)構(gòu)，首先選取在2#和3#水平孔道夾角中央位置的混凝土區(qū)域，取樣高度選取活性區(qū)中央位置，距地面1 100 mm高度處，鉆孔取樣位置如圖7所示。

考慮到HWRR屏蔽層屬于重混凝土材料，普通鉆頭無法完成鉆孔任務(wù)。通過對(duì)比，采用喜利得DD200型金剛石鉆孔機(jī)沿水平方向由外向內(nèi)鉆孔。為避免產(chǎn)生放射性廢水，選擇φ32 mm×650 mm的干磨取芯鉆頭，利用壓縮空氣進(jìn)行冷卻。在鉆入500 mm深度后，更換長度為2 100 mm的干磨空心金剛石鉆頭配延長桿后繼續(xù)鉆孔，歷時(shí)近2個(gè)月，鉆透2 000 mm厚的重混凝土屏蔽層達(dá)到砂層。取出混凝土樣品后，用切割機(jī)將樣品切割成100 mm長段，遇到鋼筋和鐵塊，將其剝離。屏蔽層混凝土樣品如圖8所示。

圖7 屏蔽層鉆孔取樣位置Fig.7 Sampling location in shielding layer

3.2 樣品源項(xiàng)分析結(jié)果

將制作好的屏蔽層樣品裝入樣品盒，采用高純鍺γ譜儀(堪培拉公司)測(cè)量γ核素的活度，并測(cè)量總β活度。分析結(jié)果表明，屏蔽層中的γ放射性核素為60Co和152Eu，這兩種核素分別來自混凝土中微量的Co元素和Eu元素，通過(n，γ)反應(yīng)生成。為驗(yàn)證計(jì)算模型和計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，將相同位置的樣品活度分析結(jié)果與計(jì)算結(jié)果比較，根據(jù)相對(duì)誤差=(計(jì)算值-測(cè)量值)/測(cè)量值×100%，計(jì)算混凝土樣品核素活度濃度測(cè)量值、計(jì)算值之間的相對(duì)誤差，結(jié)果列于表1。

圖8 屏蔽層混凝土樣品Fig.8 Concrete sample of shielding layer

表1 屏蔽層混凝土樣品核素活度濃度測(cè)量值與計(jì)算值對(duì)比Table 1 Comparison of measurement value and calculation result of concrete sample of shielding layer

從表1可看出，混凝土樣品分析得到的γ放射性核素種類與計(jì)算結(jié)果一致，為60Co和152Eu兩種核素。其中60Co是屏蔽層鑄鐵塊中59Co通過(n，γ)反應(yīng)生成的，半衰期為5.27 a；而152Eu由屏蔽層混凝土中的微量151Eu通過(n，γ)反應(yīng)生成，半衰期為13.54 a。由于β核素測(cè)量前并未進(jìn)行分離，無法從連續(xù)譜中區(qū)分產(chǎn)生β射線的核素種類。但從總β活度濃度分析結(jié)果可看出，總β活度濃度大于總γ活度，說明樣品中存在不產(chǎn)生高能γ射線的β核素。根據(jù)屏蔽層的組成和計(jì)算結(jié)果可知，活化產(chǎn)生的β核素主要為63Ni和55Fe，其中63Ni是純?chǔ)掳l(fā)射體，由鑄鐵中微量的62Ni經(jīng)過(n，γ)反應(yīng)生成，半衰期為100 a；而55Fe由鑄鐵中微量的54Fe經(jīng)過(n，γ)反應(yīng)生成，半衰期為2.73 a[7]。

各種放射性核素的活度濃度計(jì)算值和分析測(cè)量值的變化趨勢(shì)隨混凝土屏蔽層深度變化保持一致，即核素的活度濃度隨穿透深度的增加近似指數(shù)衰減。這是由于中子從堆芯穿透到混凝土屏蔽層時(shí)已充分慢化，根據(jù)吸收截面的1/v(v為中子速度)規(guī)律，中子在混凝土材料中的平均吸收效應(yīng)遠(yuǎn)大于散射效應(yīng)，且吸收截面隨深度增加變化不明顯，因此，中子注量率分布近似呈指數(shù)衰減趨勢(shì)，放射性核素的活度濃度計(jì)算值與分析測(cè)量值均在同一數(shù)量級(jí)，但仍存在一定差異，主要原因是MCNP建立的反應(yīng)堆模型存在誤差，屏蔽層材料數(shù)據(jù)存在分析誤差，以及計(jì)算軟件本身的誤差，另一方面，由于只在屏蔽層上取了1個(gè)樣品，無法代表混凝土屏蔽層整體的活化情況。

4 屏蔽層活化厚度確定

為確定屏蔽層活化厚度，利用ORIGEN計(jì)算了屏蔽層4個(gè)不同區(qū)域的放射性核素活度分布(計(jì)算時(shí)間節(jié)點(diǎn)為2022年底)，如圖9所示。圖中位置1為環(huán)向屏蔽層常規(guī)區(qū)域，該區(qū)域遠(yuǎn)離熱柱、孔道等特殊結(jié)構(gòu)，其活度分布可代表屏蔽體內(nèi)大多數(shù)位置的活化分布情況。從圖9可見，活化區(qū)域沿軸向大致對(duì)稱分布，最大位置位于屏蔽體最內(nèi)側(cè)標(biāo)高零點(diǎn)處(堆芯中心高度)，并隨徑向和軸向距離的增加而減小。位置2為有水平孔道穿過的混凝土區(qū)域，在接近水平孔道的位置上活化程度變高，這是因?yàn)榭椎纼?nèi)存在飛行方向接近孔道方向的中子，這些中子在孔道內(nèi)可穿透較深距離后再打到孔道壁附近的混凝土上產(chǎn)生活化，但由于孔道較窄，隨著深度的增大，深穿透中子的數(shù)量逐漸減少，因此更深處的管壁位置受到的活化很小。位置3為有屏蔽碳鋼板的混凝土區(qū)域，屏蔽碳鋼板受中子長期輻照后產(chǎn)生了活化，且由于鋼板的屏蔽作用，其周圍的混凝土活化程度較低。位置4為有熱柱穿過的混凝土區(qū)域，與水平孔道位置不同，熱柱壁附近的混凝土活化程度并未增大，反而相比常規(guī)混凝土區(qū)域減小，這是因?yàn)闊嶂趦?nèi)砌有10 mm厚的高密度含硼混凝土層用以屏蔽熱柱內(nèi)逸出的深穿透熱中子，由于硼的強(qiáng)吸收作用，導(dǎo)致熱柱壁外混凝土處中子注量率很低，因此，活化程度很低。

圖9 屏蔽層不同區(qū)域的活度分布Fig.9 Activity distribution in different regions in shielding layer

對(duì)于60Co和152Eu核素，參考《放射性廢物分類》[6]，清潔解控管理目標(biāo)值為0.1 Bq/g。因此，將屏蔽層內(nèi)60Co和152Eu活度濃度高于0.1 Bq/g的區(qū)域作為活化區(qū)域，該區(qū)域內(nèi)的混凝土將作為放射性廢物進(jìn)行處理。

綜上所述，若以2022年底為時(shí)間節(jié)點(diǎn)確定活化邊界，對(duì)于常規(guī)混凝土區(qū)域，應(yīng)將軸向-1 500～-1 000 mm和1 000～1 500 mm、徑向2 300～2 900 mm、360°全角度區(qū)域劃分為極低放區(qū)，其余區(qū)域劃分為清潔解控區(qū)。6個(gè)水平實(shí)驗(yàn)孔道附近，第1部分為軸向-1 500～-1 000 mm和1 000～1 500 mm、徑向2 300～2 900 m區(qū)域，第2部分為軸向-500～500 mm、徑向2 300～4 300 mm區(qū)域劃分為極低放區(qū)，其余區(qū)域劃分為清潔解控區(qū)。熱柱和屏蔽鑄鐵塊附近混凝土活化較低，極低放區(qū)域均低于常規(guī)區(qū)域。圖10為屏蔽層活化區(qū)域，其中黃色區(qū)域?yàn)闃O低放廢物區(qū)，灰色區(qū)域?yàn)榍鍧嵔饪貐^(qū)，不存在更高的放射性等級(jí)。

5 廢物處理

按固體廢物材質(zhì)，屏蔽層在退役時(shí)將產(chǎn)生兩種類型的放射性廢物，分別是混凝土和鑄鐵。根據(jù)源項(xiàng)計(jì)算結(jié)果和放射性分類標(biāo)準(zhǔn)，按照前述的放射性邊界劃分，對(duì)2022年拆除反應(yīng)堆屏蔽層時(shí)產(chǎn)生的廢物量進(jìn)行了估算，結(jié)果顯示，將產(chǎn)生極低放混凝土91 t(約27.4 m3)、極低放鑄鐵16 t(約2 m3)。按照我國現(xiàn)行法規(guī)要求，極低放混凝土廢物將運(yùn)輸至極低放廢物填埋場填埋，極低放鑄鐵可采取熔煉后在核工業(yè)行業(yè)內(nèi)循環(huán)再利用[8]。同時(shí)，產(chǎn)生清潔解控混凝土1 010 t(約308 m3)，這些達(dá)到清潔解控的混凝土廢物可作為建筑施工填埋材料處理。

圖10 屏蔽層活化區(qū)域Fig.10 Activated area of shielding layer

6 結(jié)論

對(duì)HWRR屏蔽層的源項(xiàng)情況進(jìn)行了調(diào)查，采用MCNP和ORIGEN程序?qū)罨错?xiàng)進(jìn)行了理論計(jì)算，為校驗(yàn)計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，利用喜利得DD200型金剛石鉆孔機(jī)在屏蔽層活性區(qū)標(biāo)高零點(diǎn)位置沿徑向方向進(jìn)行了鉆孔取樣，對(duì)樣品中的γ核素和總β活度進(jìn)行了分析測(cè)量，并將測(cè)量結(jié)果與計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明，源項(xiàng)計(jì)算結(jié)果與分析測(cè)量結(jié)果一致性較好，證明了計(jì)算模型的正確性。通過源項(xiàng)計(jì)算，初步估計(jì)屏蔽層活化厚度為600 mm。但由于目前只取得1個(gè)樣品，代表性有限，后續(xù)還需在軸向和徑向不同位置進(jìn)行取樣，方能準(zhǔn)確得到屏蔽層活化厚度。根據(jù)退役規(guī)劃，希望保留反應(yīng)堆重混凝土屏蔽層，按照初步的源項(xiàng)調(diào)查，切割600 mm厚重混凝土屏蔽體后剩余部分的放射性水平可達(dá)到清潔解控水平，因此，部分保留重混凝土屏蔽層從理論上是可行的。