基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的ODS合金輻照硬化預(yù)測(cè)

白 冰，韓 煦，曹 晗，柯藝璇，賀新福，楊 文

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所，北京 102413)

氧化物彌散強(qiáng)化(ODS)合金是通過(guò)粉末冶金的方法將起強(qiáng)化作用的氧化物顆粒以彌散分布的形式加入到基體材料中，使基體材料在原有的固溶強(qiáng)化、析出物強(qiáng)化的基礎(chǔ)上，增加了氧化物顆粒的分散強(qiáng)化。因此相對(duì)于現(xiàn)有不銹鋼，ODS合金具有優(yōu)異的高溫性能，已被作為第4代先進(jìn)能源系統(tǒng)(先進(jìn)快堆、超臨界水堆)結(jié)構(gòu)材料和聚變堆第一壁結(jié)構(gòu)材料的首選，但目前的研究表明，其抗輻照性能[1-2]仍是制約ODS合金在快堆和聚變堆領(lǐng)域應(yīng)用的關(guān)鍵技術(shù)難題。

材料基因工程(MGI)的出現(xiàn)反映了全球?qū)铀俨牧蠌陌l(fā)現(xiàn)到應(yīng)用進(jìn)程的需要[3]。材料科學(xué)在信息時(shí)代中產(chǎn)生了大量數(shù)據(jù)，基于大量數(shù)據(jù)，采用機(jī)器學(xué)習(xí)找出特征性參量，進(jìn)行數(shù)據(jù)挖掘、智能分析、智能預(yù)測(cè)，進(jìn)而預(yù)測(cè)出候選材料是材料基因工程中的一種重要工作模式。機(jī)器學(xué)習(xí)是一門交叉學(xué)科，機(jī)器學(xué)習(xí)是對(duì)已有數(shù)據(jù)進(jìn)行分析學(xué)習(xí)，并在一些數(shù)學(xué)理論算法的支持下進(jìn)行自我模型優(yōu)化，使之可針對(duì)新數(shù)據(jù)進(jìn)行高效的預(yù)測(cè)或判斷。近年來(lái)，利用機(jī)器學(xué)習(xí)進(jìn)行材料研究的成果開(kāi)始大量涌現(xiàn)，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的機(jī)器學(xué)習(xí)方法已被大量用于材料性質(zhì)預(yù)測(cè)與材料設(shè)計(jì)[4-6]?；跈C(jī)器學(xué)習(xí)的材料性質(zhì)預(yù)測(cè)無(wú)需關(guān)注具體的物理細(xì)節(jié)，而是基于數(shù)理統(tǒng)計(jì)理論在材料的特征(成分、結(jié)構(gòu)、實(shí)驗(yàn)條件等)與性能(屈服強(qiáng)度、延伸率、韌脆轉(zhuǎn)變溫度等)之間尋找最優(yōu)的數(shù)學(xué)映射關(guān)系，對(duì)處理復(fù)雜耦合和非線性關(guān)系具有顯著優(yōu)勢(shì)，可加快抗輻照結(jié)構(gòu)材料的研發(fā)進(jìn)程。Jin等[7]首個(gè)利用機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)材料輻照腫脹起點(diǎn)的研究工作。Castin等[8]使用一種三層人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來(lái)預(yù)測(cè)RPV鋼在中子輻照下屈服強(qiáng)度的變化，用于研究其輻照硬化現(xiàn)象。Cottrell等[9]使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)低活化鋼中輻照導(dǎo)致的韌脆轉(zhuǎn)變溫度變化進(jìn)行了預(yù)測(cè)。本課題組前期利用支持向量機(jī)方法建立了ODS合金中關(guān)鍵組分與拉伸性能的關(guān)聯(lián)性，獲得了幾組高強(qiáng)度ODS合金的成分設(shè)計(jì)[10-11]。但目前基于機(jī)器學(xué)習(xí)方法對(duì)ODS合金抗輻照性能的研究鮮有報(bào)道，因此，本文借助機(jī)器學(xué)習(xí)方法建立ODS合金中關(guān)鍵組分與其中子輻照硬化的關(guān)聯(lián)性，以獲得針對(duì)ODS合金輻照硬化的性能預(yù)測(cè)，將有助于推進(jìn)抗輻照ODS合金的材料設(shè)計(jì)。

1 機(jī)器學(xué)習(xí)用合金數(shù)據(jù)的收集和清洗

金屬材料在經(jīng)受中子輻照的條件下，由于離位損傷產(chǎn)生的各種缺陷(空位和間隙原子等)會(huì)引起材料發(fā)生顯著的硬化，提高了材料的屈服強(qiáng)度和極限拉伸強(qiáng)度，輻照甚至使屈服強(qiáng)度趨近于斷裂強(qiáng)度，同時(shí)造成了塑性損失。輻照硬化主要由輻照溫度和輻照劑量?jī)蓚€(gè)方面決定。當(dāng)輻照溫度一定時(shí)，硬化會(huì)隨著輻照劑量的增加而增加最后出現(xiàn)飽和；當(dāng)輻照劑量一定時(shí)，在溫度較低的條件下，輻照硬化效應(yīng)十分顯著。而在溫度(450 ℃以上)較高的條件下，輻照硬化效應(yīng)基本上消失，這主要是由于溫度較高時(shí)輻照產(chǎn)生的缺陷被退火消除掉。

文獻(xiàn)[12-14]研究表明，材料發(fā)生輻照硬化現(xiàn)象主要是由于輻照使材料的顯微組織發(fā)生變化所引起的，因此，輻照過(guò)程中引入的晶格缺陷作為位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的障礙物會(huì)導(dǎo)致ODS合金的屈服強(qiáng)度增加，其具體表現(xiàn)為：隨輻照劑量的增加，合金中位錯(cuò)環(huán)的數(shù)密度增加；隨輻照溫度的增加，位錯(cuò)環(huán)的平均尺寸增加，數(shù)密度減少，輻照過(guò)程引入的位錯(cuò)環(huán)尺寸和數(shù)密度與輻照硬化密切相關(guān)。另外，ODS合金經(jīng)過(guò)中子輻照后，還觀察到了球形沉淀物的出現(xiàn)，這些球形沉淀物被認(rèn)為是一種富Cr的金屬間化合物-α′沉淀相，其析出與鋼中Cr含量密切相關(guān)。高Cr鋼輻照后通常會(huì)有α′相的存在，它同樣可以充當(dāng)障礙物阻礙位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)，引起材料強(qiáng)度的增加。正因?yàn)镺DS合金的輻照硬化來(lái)源于其顯微組織的變化，因此也可通過(guò)改變合金的微觀結(jié)構(gòu)以達(dá)到提高其抗輻照硬化性能的效果。如優(yōu)化ODS合金中的氧化物納米顆粒，使其顆粒-基質(zhì)界面密度較高，氧化物顆粒尺寸小且分布均勻，基體位錯(cuò)密度較高，這些微結(jié)構(gòu)特征均有助于提高材料的初始強(qiáng)度(或硬度)，并可能充當(dāng)輻照誘發(fā)的點(diǎn)缺陷的缺陷吸收阱(SINK)，增強(qiáng)ODS合金的抗輻照性能。

由上述可知，ODS鋼中的位錯(cuò)環(huán)演變與析出相變化是其輻照硬化的兩個(gè)主要微觀因素。而ODS合金的成分、工藝等均會(huì)影響ODS合金基體、氧化物顆粒及其界面處的微觀結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響ODS合金的性能，因此，是否可嘗試直接建立ODS合金成分與輻照硬化之間的關(guān)聯(lián)性，以快速獲得其輻照硬化性能預(yù)測(cè)，則會(huì)有助于加速抗輻照ODS合金的材料設(shè)計(jì)。因此，本文收集了ODS合金的成分(包括Cr、Y2O3、Ti等主要元素及V、P、Nb等微量元素)、固化和熱處理工藝(包括固化方法、溫度、時(shí)間等)、輻照條件(包括輻照劑量、劑量率、輻照溫度等)、測(cè)試條件(包括溫度等)及屈服強(qiáng)度，共約570條數(shù)據(jù)。

為了精確獲得合金成分與其中子輻照硬化之間的關(guān)聯(lián)性，在機(jī)器學(xué)習(xí)模型構(gòu)建前，需對(duì)所收集的數(shù)據(jù)進(jìn)行清洗，對(duì)于缺失的部分?jǐn)?shù)據(jù)采用0來(lái)替代，對(duì)于字符類型的屬性采用數(shù)字進(jìn)行表示，同時(shí)根據(jù)數(shù)據(jù)的構(gòu)成范圍和對(duì)ODS合金輻照硬化機(jī)理的已有認(rèn)知，明確部分重點(diǎn)考慮的影響因子。具體清洗方法列于表1。經(jīng)過(guò)數(shù)據(jù)清洗后，獲得可用于機(jī)器學(xué)習(xí)建模和訓(xùn)練的數(shù)據(jù)共522條，每條數(shù)據(jù)共包含34個(gè)影響因子屬性和1個(gè)性能屬性。

2 機(jī)器學(xué)習(xí)模型構(gòu)建與訓(xùn)練

利用上述清洗后的數(shù)據(jù)，選擇成分、輻照條件等26個(gè)重點(diǎn)考慮的影響因子屬性，作為機(jī)器學(xué)習(xí)模型的輸入，1個(gè)性能屬性作為機(jī)器學(xué)習(xí)模型的輸出，為輻照前后的屈服強(qiáng)度變化值。將數(shù)據(jù)按照7∶3的比例劃分為訓(xùn)練集和測(cè)試集，采用機(jī)器學(xué)習(xí)中反向傳播的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法[15]構(gòu)建關(guān)鍵成分等影響因子與輻照硬化的關(guān)聯(lián)模型。圖1為三隱藏層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其中每個(gè)圓圈代表1個(gè)感知器，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)即是由多個(gè)感知器按照一定規(guī)則組成的類神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型，其中感知器的數(shù)學(xué)表達(dá)式為：

y=f(w1x1+w2x2+w3x3+…+wnxn+b)

(1)

其中：y為感知器的輸出值；w為感知器的輸入權(quán)重；b為偏置項(xiàng)；f(x)為激活函數(shù)。權(quán)重和偏置項(xiàng)是通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)計(jì)算當(dāng)前感知器節(jié)點(diǎn)誤差項(xiàng)后，通過(guò)反向傳播的方式計(jì)算獲得。

表1 數(shù)據(jù)清洗過(guò)程Table 1 Data cleaning process

圖1 三隱藏層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)Fig.1 Diagram of three hidden-layer neural network

在將數(shù)據(jù)代入模型前還需進(jìn)行數(shù)據(jù)歸一化處理，以消除指標(biāo)之間的量綱影響，歸一化方法為：

(2)

模型訓(xùn)練過(guò)程中，使用L2型正則化方法優(yōu)化梯度下降公式，以防止模型過(guò)擬合，正則化后梯度下降公式為：

(3)

其中：m為每組數(shù)據(jù)的數(shù)量；hw(x)為模型給出的預(yù)測(cè)值，hw(x)-y即為預(yù)測(cè)的誤差；λ為超參數(shù)。為了便于訓(xùn)練有深度的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，需將數(shù)據(jù)整體均分為幾個(gè)小組，并分批次輸入。

采用自適應(yīng)梯度下降(Adam)優(yōu)化算法優(yōu)化模型訓(xùn)練速度，使模型可在短時(shí)間內(nèi)快速收斂，初步迭代2 000次后，模型均方誤差如圖2所示。從圖2可看出，當(dāng)訓(xùn)練迭代次數(shù)達(dá)到700左右時(shí)，模型在驗(yàn)證數(shù)據(jù)集中的均方誤差已趨于平緩，這時(shí)若不停止繼續(xù)訓(xùn)練，模型后續(xù)學(xué)到的規(guī)則為冗余的無(wú)用規(guī)則，因此選擇在迭代700次后停止訓(xùn)練。

圖2 訓(xùn)練數(shù)據(jù)和測(cè)試數(shù)據(jù)的均方誤差Fig.2 Mean square error of training data and test data

經(jīng)上述過(guò)程，利用訓(xùn)練集共365條數(shù)據(jù)，訓(xùn)練出最優(yōu)模型，再利用測(cè)試集共157條數(shù)據(jù)，以測(cè)試所訓(xùn)練模型的準(zhǔn)確性。測(cè)試結(jié)果如圖3所示。從圖3可看出，模型給出的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值符合較好。

3 ODS合金成分與輻照硬化的關(guān)系預(yù)測(cè)

利用上述訓(xùn)練的模型，預(yù)測(cè)了Cr、Y2O3、Ni、Mn、Ti、Al等合金成分和中子輻照硬化(即輻照前后屈服強(qiáng)度變化值)之間的關(guān)系。建立每種元素與輻照硬化的關(guān)系時(shí)，其他元素含量需設(shè)定為定值。最初設(shè)定Y2O3為0.2%、Ti為0.2%、Al為0%、Ni為0.02%、Mn為0.1%，建立Cr與輻照硬化的關(guān)系后，將Cr含量的最優(yōu)值作為輸入以建立另一元素與輻照硬化的關(guān)系，以此類推。在此之前，先通過(guò)建立中子輻照劑量和輻照溫度與輻照硬化的關(guān)聯(lián)，以進(jìn)一步驗(yàn)證模型的可靠性，結(jié)果如圖4所示。從圖4可看出，隨中子輻照劑量的增加，ODS合金的輻照硬化程度加劇，但隨著輻照溫度的增加，則逐漸減小，這與文獻(xiàn)[13]所報(bào)道的變化趨勢(shì)一致。

a——訓(xùn)練集；b——測(cè)試集圖3 預(yù)測(cè)值-實(shí)驗(yàn)值分布散點(diǎn)圖Fig.3 Scatter diagram of prediction value-test value

選取中子輻照劑量為1 dpa，輻照溫度為300 ℃的試驗(yàn)條件，獲得ODS合金中不同元素與輻照硬化的關(guān)系，如圖5所示。從圖5可看出，添加Y2O3后，合金的輻照硬化程度降低，即模型預(yù)測(cè)結(jié)果也證明了ODS合金的抗輻照性能優(yōu)于未添加氧化物顆粒的F/M鋼，當(dāng)Y2O3添加量約為0.2%時(shí)，屈服強(qiáng)度變化值最低。Ni、Mn對(duì)ODS合金中子輻照后的硬化影響較簡(jiǎn)單，隨著這兩種元素添加量的增加，輻照前后的屈服強(qiáng)度變化值逐漸減小并趨于平緩，當(dāng)Ni含量為0.06%、Mn含量為0.6%時(shí)，合金受中子輻照后的硬化程度較小。Cr含量對(duì)輻照后ODS合金的屈服強(qiáng)度變化影響較大，隨Cr含量的增加，硬化程度先增大后減小，但材料中Cr含量較高時(shí)，輻照后易發(fā)生Cr偏聚導(dǎo)致脆化[2]，因此Cr含量選擇約6%更有利于其抗輻照性能。另外，與納米氧化物析出相密切相關(guān)的還有Ti和Al，添加Ti有利于ODS合金輻照硬化程度的降低，這是由于Ti會(huì)與Y2O3形成細(xì)小彌散的Y-Ti-O相，從而有效形成缺陷吸收阱，提高材料的抗輻照性能。而添加Al卻會(huì)使ODS合金的輻照硬化程度加劇，這是由于Al與Y2O3形成的Y-Al-O相尺寸較大，因此雖然添加Al可提高合金的抗氧化性，但對(duì)其輻照穩(wěn)定性和高溫強(qiáng)度則是不利的[12]。

圖4 輻照劑量(a)和輻照溫度(b)與屈服強(qiáng)度變化值的關(guān)系Fig.4 Relation between irradiation dose (a) or irradiation temperature (b) and change of yield strength

圖5 不同元素與屈服強(qiáng)度變化值的關(guān)系Fig.5 Relation between different elements and change of yield strength

由上述ODS合金中Cr、Y2O3等元素與輻照后屈服強(qiáng)度變化的關(guān)系預(yù)測(cè)，后續(xù)可得出一定輻照條件(如輻照劑量為1 dpa，輻照溫度為300 ℃)下，輻照硬化程度更低的ODS合金成分設(shè)計(jì)方案。

4 結(jié)論

本工作收集了ODS合金的成分、工藝和性能等數(shù)據(jù)，采用機(jī)器學(xué)習(xí)方法構(gòu)建了Cr、Y2O3等關(guān)鍵成分與ODS合金中子輻照硬化的關(guān)聯(lián)性，得到如下結(jié)論。

1) 機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)結(jié)果證明ODS合金的抗輻照性能優(yōu)于未添加氧化物顆粒的F/M鋼，當(dāng)Y2O3添加量約0.2%時(shí)，輻照硬化程度最低。

2) Cr含量對(duì)輻照后ODS合金的輻照硬化影響較大。綜合考慮過(guò)多Cr對(duì)材料脆化的影響，Cr含量選擇約6%更有利于ODS合金抗輻照性能。

3) 添加Ti有利于ODS合金輻照硬化程度的降低，而添加Al則會(huì)加劇其輻照硬化。

4) 利用Cr、Y2O3等元素與ODS合金輻照硬化的關(guān)系預(yù)測(cè)，后續(xù)可以得出一定輻照條件下，輻照硬化程度更低的ODS合金成分設(shè)計(jì)方案，為加速抗輻照結(jié)構(gòu)材料的研發(fā)應(yīng)用提供新的思路。