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    噴霧干燥玫瑰茄花色苷微膠囊化效果及其性質(zhì)

    2021-06-28 14:20:12王麗霞肖輝民吳湞湞陳天龍林素英
    食品工業(yè) 2021年6期
    關(guān)鍵詞:卡拉膠壁材微膠囊

    王麗霞,肖輝民,吳湞湞,陳天龍,林素英

    莆田學(xué)院環(huán)境與生物工程學(xué)院,福建省新型污染物生態(tài)毒理效應(yīng)與控制重點實驗室(莆田 351100)

    玫瑰茄,又稱洛神花、洛神葵、洛神果、山茄、紅角葵,洛濟(jì)葵,是錦葵科木槿屬1年生草本植物或多年生灌木,生長于熱帶和亞熱帶地區(qū)[1]。中國福建、臺灣、廣東、海南、廣西、云南等地均有栽培。其花萼中含有一種安全、無毒的天然食用色素,即玫瑰茄紅色素,又稱玫瑰茄紅、班瑰茄、玫瑰茄色素,主要成分為矢車菊素-3-葡萄糖苷、飛燕草素-3-葡萄糖苷、矢車菊素-3-接骨木二糖苷和飛燕草素-3-接骨木二糖苷4種花色苷[2]。

    玫瑰茄花色苷為水溶性色素,具有多種生理功能,如抗氧化、清除自由基、抗炎、減肥、抗高血脂、抗高血壓、抑制血小板聚集、利尿、抗泌尿系結(jié)石、抗菌、抗癌、保肝、護(hù)腎、抗腫瘤、免疫調(diào)節(jié)、解除鎘中毒等功能[1]。然而,其性質(zhì)不穩(wěn)定,易受各種理化因素的影響而發(fā)生變化,如對光、熱、堿敏感,易氧化,金屬離子如Fe3+、Cu2+等鰲合致其變色或降低生物活性等[3-4]。通過物理或化學(xué)作用實現(xiàn)花色苷的穩(wěn)態(tài)化成為研究的熱點。國內(nèi)外關(guān)于提高玫瑰茄花色苷穩(wěn)定性的研究較少,主要有銳孔法、噴霧干燥法制備微膠囊[5-6]、攪拌混合包埋制備膠囊法[7]。噴霧干燥法制備微膠囊是食品工業(yè)中用于功能性化合物保護(hù)的最常用的制備膠囊的技術(shù)之一[6]。這種方法的主要優(yōu)點是產(chǎn)物性能穩(wěn)定[6]、多種壁材可供選擇[6]、產(chǎn)品形態(tài)較好[8]、成本低、操作方便、適合工業(yè)化生產(chǎn)。

    試驗采用噴霧干燥法制備玫瑰茄花色苷微膠囊,研究壁材組成、芯壁比、固形物含量、進(jìn)風(fēng)溫度、進(jìn)料流速對微膠囊化效率及產(chǎn)率的影響,表征產(chǎn)物性能,獲得理化性質(zhì)穩(wěn)定的玫瑰茄花色苷微膠囊產(chǎn)品,使玫瑰茄花色苷更加廣泛、有效地開發(fā)應(yīng)用。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    魔芋精粉(KGM含量91.4%,云南昭通市三艾公司);玫瑰茄干花萼(漳州金三角生物科技有限公司);卡拉膠(κ型,福建省綠麒食品膠體有限公司);乙醇、氯化鈉、鹽酸、醋酸、醋酸鈉等(分析純)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    WK-150全新氣流式超微粉碎機(欣鎮(zhèn)企業(yè)有限公司);AR224CN電子天平[奧豪斯儀器(上海)有限公司];KQ-200VDE型雙頻數(shù)控超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司);TGL-20M型臺式高速冷凍離心機(上海盧湘離心機儀器有限公司);SHZ-D(Ⅲ)循環(huán)水式真空泵/RE-301旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(鞏義市予華儀器有限責(zé)任公司);自動收集器(上海青浦滬西儀器廠);DHG-9030A電熱鼓風(fēng)干燥箱(上海精宏實驗設(shè)備有限公司);85-2恒溫磁力攪拌器(金壇市江南儀器廠);LABPLANTSD-06AG全自動噴霧干燥器;STARTER2100/3C精密數(shù)顯酸度計;UV-1800紫外可見光光度計(上海美譜達(dá)儀器有限公司);VERTEX 70傅里葉變換紅外光譜儀(德國BRUKER);S-4800場發(fā)射掃描電子顯微鏡(日本日立公司);Q600同步熱分析儀(美國TA儀器公司)。

    1.3 試驗方法

    1.3.1 玫瑰茄花色苷的制備

    玫瑰茄干花萼于超微粉碎機中粉碎,置于棕色瓶內(nèi)4 ℃密封保存。取適量微粉,用蒸餾水以1∶130(g/mL)比例混合均勻,在50 ℃超聲波清洗器中超聲處理30 min,超聲功率60%,提取液冷凍離心得上清液[9]。于40 ℃減壓濃縮得紅色黏稠的粗提液,經(jīng)HPD-100大孔樹脂純化[10],于40 ℃減壓濃縮得到純化的玫瑰茄花色苷濃縮液,經(jīng)噴霧干燥得到紫紅色粉末(花色苷含量10.8 mg/g)。

    1.3.2 微膠囊化工藝

    稱取一定量壁材用磁力攪拌器分散攪拌于去離子水中溶脹,并稱取一定量1.3.1小節(jié)獲得的玫瑰茄花色苷粉末溶于水中作為芯材,將兩者充分混合均勻,噴霧干燥,獲得玫瑰茄花色苷微膠囊。

    1.3.3 花色苷質(zhì)量濃度的測定

    采用pH示差法測定提取花色苷質(zhì)量濃度[11]。按式(1)計算。

    式中:ρ為花色苷質(zhì)量濃度,mg/mL;A520nm為波長520 nm處的吸光度;A700nm為波長700 nm處的吸光度;M為矢車菊素-3-葡萄糖苷相對分子質(zhì)量,449.2(g/mol);n為待測液稀釋倍數(shù);ε為矢車菊素-3-葡萄糖苷的摩爾消光系數(shù),26 900 L/(mol·cm);V為取樣液體積,mL;m為樣品質(zhì)量,g。

    1.3.4 微膠囊化效果評價

    評價微膠囊化效果的重要指標(biāo)有微膠囊化效率和微膠囊化產(chǎn)率。微膠囊化效率定義為花色苷實際被包埋量與理論被包埋量的比值,是用來衡量花色苷被包埋程度的指標(biāo);微膠囊化產(chǎn)率定義為微膠囊產(chǎn)品中含花色苷與初始加入的總花色苷質(zhì)量濃度之比[12]。分別采用式(2)和(3)計算。

    式中:ωME為微膠囊化效率,%;CSAC為微膠囊表面花色苷質(zhì)量濃度,mg/mL;CPAC為微膠囊產(chǎn)品中花色苷質(zhì)量濃度,mg/mL。

    式中:ωMY為微膠囊化產(chǎn)率,%;CPAC為微膠囊產(chǎn)品中花色苷質(zhì)量濃度,mg/mL;CIAC為初始加入的花色苷質(zhì)量濃度,mg/mL。

    1.3.4.1 微膠囊產(chǎn)品表面花色苷質(zhì)量濃度測定[12]

    稱取約0.2 g微膠囊,加入10 mL無水乙醇,搖勻并充分?jǐn)嚿?,超聲波振? min,冷凍離心5 min,倒出上清液備用,測定花色苷質(zhì)量濃度。

    1.3.4.2 微膠囊產(chǎn)品中花色苷質(zhì)量濃度測定[12]

    稱取約0.2 g微膠囊,加入10 mL蒸餾水,待其充分溶解,超聲波振蕩5 min,加入5 mL無水乙醇進(jìn)行吸附花色苷5 min,冷凍離心5 min,倒出上清液備用,測定花色苷質(zhì)量濃度。

    1.3.5 微膠囊產(chǎn)品評價

    1.3.5.1 紅外光譜

    采用KBr壓片,分別測試花色苷、卡拉膠、微膠囊的紅外光譜。波數(shù)范圍4 000~400 cm-1,儀器分辨率0.5 cm-1,掃描次數(shù)32/64。

    1.3.5.2 掃描電鏡

    將適量微膠囊產(chǎn)品均勻分散貼附于樣品臺上,噴金后,使用電鏡掃描(SEM)觀察顆粒形貌。

    1.3.5.3 微膠囊產(chǎn)品的熱穩(wěn)定性

    在氮氣環(huán)境、流速20 mL/min、加熱速率10 ℃/min條件下,對花色苷粉末及微膠囊產(chǎn)品進(jìn)行同步熱重/差示量熱掃描測試,比較其穩(wěn)定性,測試溫度范圍從室溫至500 ℃。

    1.4 試驗設(shè)計

    1.4.1 壁材組成對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    為考察壁材組成對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響,配制不同配比的復(fù)合壁材膠體,魔芋膠∶卡拉膠分別為4∶11,3∶12,2∶13,1∶14和0∶15(g/g),總膠體質(zhì)量濃度1.5(g/L),分別加入0.2 g玫瑰茄花色苷于磁力攪拌器攪拌并充分包埋后,經(jīng)噴霧干燥制得微膠囊,測定其花色苷質(zhì)量濃度,并計算微膠囊化效率及產(chǎn)率。

    1.4.2 芯壁比對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    為考察芯壁比對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響,配制不同芯壁比的膠體溶液進(jìn)行噴霧干燥,芯壁比分別為1∶15,2∶15,3∶15,4∶15和5∶15(g/g),其中卡拉膠質(zhì)量濃度1.5(g/L),花色苷分別為0.1,0.2,0.3,0.4和0.5 g,配成膠體后于磁力攪拌器攪拌并充分包埋后,經(jīng)噴霧干燥制得微膠囊,測定其花色苷質(zhì)量濃度,并計算微膠囊化效率及產(chǎn)率。

    1.4.3 固形物質(zhì)量濃度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    為考察固形物質(zhì)量濃度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響,配制不同固形物質(zhì)量濃度的膠體溶液進(jìn)行噴霧干燥,固形物質(zhì)量濃度分別為1.02,1.36,1.70,2.04和2.38(g/L),其中卡拉膠質(zhì)量分別為0.9,1.2,1.5,1.8和2.1 g,花色苷質(zhì)量分別為0.12,0.16,0.20,0.24和0.28 g,制成膠體后經(jīng)噴霧干燥制得微膠囊,測定其花色苷質(zhì)量濃度,并計算微膠囊化效率及產(chǎn)率。

    1.4.4 進(jìn)風(fēng)溫度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    為考察噴霧進(jìn)口溫度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響,對噴霧干燥進(jìn)風(fēng)溫度進(jìn)行設(shè)置,分別設(shè)計干燥溫度140,160,180,200和220 ℃,制得微膠囊后,測定其花色苷質(zhì)量濃度,并計算微膠囊化效率及產(chǎn)率。

    1.4.5 料液流速對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    為考察料液流速對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響,將料液流速分別設(shè)置為11,14,17,20和23(mL/min)進(jìn)行噴霧干燥,制得微膠囊后,測定其花色苷質(zhì)量濃度,并計算微膠囊化效率及產(chǎn)率。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 噴霧干燥法各因素對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    2.1.1 壁材組成對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    壁材種類及其配比對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響見圖1(a)。由圖1(a)可知,微膠囊化效率及產(chǎn)率均隨魔芋膠比例增加而減小,這是由于魔芋膠與卡拉膠易形成凝膠或成膜,壁材溶液體系黏度增大,花色苷粉末不易被混合體系有效包埋,造成噴霧效果差,產(chǎn)品形態(tài)差,如顆粒不規(guī)則、不光滑、部分呈片狀,易堵塞霧化器口等影響。因此選用壁材組成0∶15(g/g),即0.15%卡拉膠作為壁材,此時微膠囊化效率及產(chǎn)率均為最高值。

    圖1 各因素對噴霧干燥玫瑰茄花色苷微膠囊化效率及產(chǎn)率的影響

    2.1.2 芯壁比對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    芯壁比對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響見圖1(b)。由圖1(b)可以看出,隨著芯壁比增加,微膠囊產(chǎn)品的微膠囊化效率先增大后減小,這是由于當(dāng)芯材在一定濃度范圍內(nèi)時,壁材具有包埋芯材的能力,增加芯材比例,包埋率增加;繼續(xù)增加芯材比例,壁材包覆的負(fù)荷增大,壁材膠囊壁強度減弱,料液在霧化造粒及干燥過程中不耐摩擦或擠壓,降低壁材對芯材的包埋效果,從而微膠囊化效率降低[13]。此外,隨著芯壁比增加,微膠囊產(chǎn)品產(chǎn)率先逐步增加后趨于平衡最后逐漸降低,這是由于隨著初始花色苷質(zhì)量濃度增大,微膠囊產(chǎn)品中花色苷質(zhì)量濃度也增大,總體比值增大;隨著初始花色苷質(zhì)量濃度繼續(xù)增大,未被包埋的花色苷即吸附于微膠囊表面的花色苷質(zhì)量濃度增多,表面吸附的花色苷受噴霧干燥高溫?fù)p壞,因此微膠囊化產(chǎn)品中花色苷質(zhì)量濃度相比初始加入的質(zhì)量濃度降低,體現(xiàn)在比值上從較平穩(wěn)到逐漸降低。因此,芯壁比選取2∶15(g/g)。

    2.1.3 總固形物質(zhì)量濃度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    總固形物對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響見圖1(c)。由圖1(c)可知,隨著總固形物質(zhì)量濃度增加,微膠囊化效率先上升后下降,這是由于體系質(zhì)量濃度太稀薄時,壁材不能形成連續(xù)的均勻的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),不能很好地包覆芯材,體系不耐噴霧干燥的高溫,此時,微膠囊化效率比較低。總固形物質(zhì)量濃度增加,有助于噴霧干燥過程中膠囊壁的形成及增強囊壁的致密性,包埋效果增加。但是總固形物質(zhì)量濃度過高時,由于卡拉膠及花色苷粉末均具有黏性,體系黏度過高使得料液的霧化難度增大,干燥筒壁粘連現(xiàn)象嚴(yán)重,產(chǎn)品易形成薄膜狀,影響噴霧效果,因此微膠囊化效率降低。微膠囊化的產(chǎn)率先期提高較快,后期趨于平穩(wěn),同樣可以解釋為前期體系質(zhì)量濃度較低,不耐高溫,在噴霧干燥過程中囊壁的成膜情況較差,從而影響微膠囊化效率,加入的花色苷受噴霧干燥高溫的影響損失,因此產(chǎn)率較低;隨著總固形物質(zhì)量濃度增加,較多的固形物能夠耐受噴霧干燥的高溫,微膠囊產(chǎn)品中的玫瑰茄花色苷質(zhì)量濃度增加,因此產(chǎn)率提高。因此,選取總固形物質(zhì)量濃度1.7 g/L為優(yōu)化條件。

    2.1.4 進(jìn)風(fēng)溫度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    進(jìn)風(fēng)溫度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響見圖1(d)。由圖1(d)可知,隨著進(jìn)風(fēng)溫度提高,微膠囊化效率和產(chǎn)率均先上升后下降。這是由于進(jìn)風(fēng)溫度較低時,微膠囊化產(chǎn)品水分較高,產(chǎn)品黏稠,不松散,部分呈團(tuán)塊狀,壁材不能很好包裹住花色苷;進(jìn)風(fēng)溫度過高時,花色苷受高溫降解,產(chǎn)品顏色較淺,微膠囊化效率和產(chǎn)率均下降;進(jìn)風(fēng)溫度合適時,產(chǎn)品干燥、松散,呈均勻顆粒狀,為紫紅色,此時微膠囊化效率和產(chǎn)率均最高。因此,進(jìn)風(fēng)溫度選擇160 ℃。

    2.1.5 進(jìn)料速度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響

    進(jìn)料速度對玫瑰茄花色苷微膠囊化效果的影響見圖1(e)。由圖1(e)可知,隨著進(jìn)料速度提高,玫瑰茄花色苷微膠囊化效率和產(chǎn)率均為先增加后下降,這可能是由于進(jìn)料速度較慢時,料液與熱風(fēng)溫度作用時間較長,花色苷質(zhì)量濃度有所損失,因此包埋效果不佳;進(jìn)料速度達(dá)到20 mL/min后,包埋效果亦降低,這可能是由于進(jìn)料速度過大,物料霧化效果降低,液滴的大小不均勻,從而影響產(chǎn)品的顆粒度及致密性。溶劑蒸發(fā)不充分,出口溫度降低,產(chǎn)品含水量較高。微膠囊化產(chǎn)品在較高出口溫度及較多水分的條件下,內(nèi)部花色苷易氧化變質(zhì)。因此,進(jìn)料速度選擇20(mL/min)。

    2.2 玫瑰茄花色苷微膠囊產(chǎn)品評價

    在單因素優(yōu)化條件下,所得玫瑰茄花色苷微膠囊呈紫紅色粉末狀,產(chǎn)品的微膠囊化效率為95.75%,產(chǎn)率為94.18%。

    2.2.1 紅外光譜分析

    玫瑰茄花色苷、卡拉膠及微膠囊的紅外光譜如圖2所示。由花色苷的紅外光譜可看出,3 420 cm-1處顯示酚類O—H伸縮振動的吸收帶,2 930 cm-1和2 640 cm-1處顯示苯環(huán)的C—H伸縮振動峰,1 720 cm-1處C=O可能來自花色苷糖殘基上的乙?;Y(jié)構(gòu),1 630 cm-1處可能是芳烴骨架C=C鍵伸縮振動吸收峰,說明該花色苷中含有大量苯環(huán)結(jié)構(gòu),波數(shù)1 380 cm-1可能是甲氧基C—H面內(nèi)彎曲振動吸收峰,波數(shù)1 280 cm-1可能為酚羥基的C—O伸縮振動,1 040 cm-1可能為醇羥基的C—O伸縮振動吸收峰[14-15]。

    圖2 玫瑰茄花色苷、卡拉膠及微膠囊的紅外光譜

    由κ-卡拉膠的紅外光譜可知,3 450 cm-1處為羥基的特征吸收峰,2 900 cm-1為C—H的伸縮振動,1 640 cm-1為糖的水化物的吸收峰,1 250 cm-1處較強的吸收峰為S=O伸縮振動,表明多糖含有硫酸根,1 160 cm-1處則為醚類的C—O—C特征峰,1 060 cm-1處是連接羥基的C—O—的伸縮振動吸收峰,926 cm-1處為α-D-3,6內(nèi)醚半乳糖上C—O—C的特征吸收峰,而849 cm-1處的吸收峰為C4硫酸化的特征吸收即半乳糖C4—O—S的伸縮振動吸收峰[16-17]。

    比較玫瑰茄花色苷微膠囊、κ-卡拉膠及花色苷的紅外光譜可知,玫瑰茄花色苷中1 720 cm-1及1 630 cm-1處的特征峰消失,說明玫瑰茄花色苷被卡拉膠成功包埋。

    2.2.2 掃描電鏡分析

    由圖3的電鏡掃描圖可以看到,噴霧干燥玫瑰茄花色苷微膠囊基本成球形,表面光滑,未發(fā)現(xiàn)囊壁有破裂情況,說明芯材被壁材全部包裹。偶有微膠囊顆粒表面有凹陷、突起現(xiàn)象或呈不規(guī)則形態(tài),凹陷可能是由于在噴霧干燥過程中,霧化液滴在干燥中,表面液滴迅速蒸發(fā)產(chǎn)生收縮而導(dǎo)致的或者可能由于在噴金過程中抽真空所導(dǎo)致的[18],而凸起可能是少量未被包埋的花色苷吸附在膠囊壁表面。

    圖3 微膠囊電鏡掃描圖

    2.2.3 微膠囊熱穩(wěn)定性分析

    玫瑰茄花色苷及其微膠囊的DSC/TGA曲線如圖4所示。從花色苷的TGA曲線可以看出,花色苷在熱處理過程中,質(zhì)量迅速下降,這是由于花色苷在高溫下被加熱分解的緣故。從花色苷的DSC曲線可以看出,花色苷出現(xiàn)2個吸熱峰,分別為45~50 ℃及125~225℃,這是由于花色苷的降解是一個吸熱過程[19]。

    圖4 花色苷及微膠囊的DSC/TGA曲線

    從微膠囊的TGA曲線可以看出,微膠囊在熱處理過程中,質(zhì)量下降變得緩慢,溫度從室溫到75 ℃時的質(zhì)量下降是由于花色苷中所含水分的蒸發(fā)。隨后曲線比較平緩,這是由于花色苷由大分子卡拉膠包埋的緣故,相對分子質(zhì)量較大,質(zhì)量下降較慢,說明卡拉膠對花色苷的降解起到保護(hù)作用。溫度升高至225 ℃時,質(zhì)量下降迅速,出現(xiàn)第2段降解過程,這是由于花色苷及卡拉膠在高溫下迅速裂解的緣故。從微膠囊的DSC曲線可以看出,花色苷的2個吸熱峰消失,這是由于噴霧干燥過程的剪切力破壞卡拉膠與花色苷的結(jié)晶結(jié)構(gòu)[20],從而導(dǎo)致其熱降解過程變?yōu)榉俏鼰徇^程。

    3 結(jié)論

    采用噴霧干燥制備玫瑰茄花色苷微膠囊,通過單因素試驗確定的最佳制備條件參數(shù)為:壁材采用卡拉膠,芯壁比2∶15(g/g),總固形物質(zhì)量濃度1.7(g/L),噴霧進(jìn)風(fēng)溫度160 ℃,進(jìn)料流速20(mL/min)。在此條件下,產(chǎn)品的微膠囊化效率為95.75%,產(chǎn)率為94.18%?;ㄉ漳軌虮豢ɡz有效包埋或與卡拉膠通過靜電作用形成穩(wěn)定的復(fù)合物;噴霧干燥微膠囊產(chǎn)品顆粒干燥、松散,結(jié)構(gòu)完整,表面光滑,呈均勻的圓形或橢圓形,顏色為紫紅色。玫瑰茄花色苷微膠囊化具有較高的熱穩(wěn)定性,有利于玫瑰茄花色苷在食品工業(yè)中的開發(fā)應(yīng)用。

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