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    松花粉中柚皮素HPLC含量測定方法研究

    2021-06-20 11:04:36李榮勝張玉杰林超穎潘一峰
    上海醫(yī)藥 2021年9期
    關(guān)鍵詞:松花粉柚皮素高效液相色譜

    李榮勝 張玉杰 林超穎 潘一峰

    摘 要 目的:建立松花粉中柚皮素HPLC法測定方法,提高松花粉質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。方法:采用高效液相色譜法(HPLC)測定柚皮素含量,以甲醇-0.05%磷酸溶液(45∶55)為流動(dòng)相,檢測波長為288 nm測定柚皮素的含量。結(jié)果:柚皮素質(zhì)量濃度在10.0~216.0 μg/ml范圍內(nèi)線性關(guān)系良好(r=1.000 0),平均回收率99.26% ,RSD為1.04%(n=9)。運(yùn)用該方法測得12批次不同產(chǎn)地的松花粉中柚皮素含量在0.13%~0.27%之間。結(jié)論:建立的HPLC分析方法操作簡便、快速、專屬性強(qiáng)、重復(fù)性好,可作為該松花粉的質(zhì)量控制方法。

    關(guān)鍵詞 松花粉 柚皮素 高效液相色譜

    中圖分類號:R282.71; O657.72 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號:1006-1533(2021)09-0064-03

    *基金項(xiàng)目:國家科技重大專項(xiàng)(民口)課題重大新藥創(chuàng)制專項(xiàng)“扶正化瘀片抗肝纖維化的CMC及美國Ⅲ期臨床試驗(yàn)”(2018ZX09737010)

    Study on an HPLC method for the determination of naringenin content in pini pollen*

    LI Rongsheng**, ZHANG Yujie, LIN Chaoying, PAN Yifeng***

    (Shanghai Huanghai Pharmaceutical Co., LTD., Shanghai 200942, China)

    ABSTRACT Objective: To establish an HPLC method for the determination of pini pollen naringenin to improve its quality standard. Methods: The content of naringenin was determined by high performance liquid chromatography (HPLC) at 288 nm using methanol-0.05% phosphoric acid solution (45:55) as mobile phase. Results: The standard curve of naringenin showed good linearity in the range of 10.0-216.0 μg/ml (r=1.000 0). The average recovery was 99.26% with RSD 1.04% (n=9). The contents of naringenin in 12 batches of pini pollen from different origins were in the range of 0.13%-0.27%. Conclusion: The established HPLC method is simple, rapid, specific and reproducible, and can be used for quality control of pini pollen.

    KEy WORDS pini pollen; naringenin; HPLC

    松花粉為松科植物馬尾松(Pinus massoniana Lamb.)、油松(Pinus tabulieformis Carr.)或同屬數(shù)種植物的干燥花粉,別名松黃、松花,是我國傳統(tǒng)的藥食兩用藥材之一,具有收斂止血,燥濕斂瘡的功效,可用于外傷出血、皮膚糜爛、濕疹、黃水瘡等癥[1-2]。松花粉是扶正化瘀片/膠囊(國藥準(zhǔn)字Z20020047/Z20050573)六味原藥材之一,同時(shí)也是松花粉靈芝片、松花粉蒲公英顆粒等保健品的原材料之一。松花粉通常于春季花剛開時(shí)進(jìn)行采摘,花穗曬干,收集花粉,除去雜質(zhì)即得。干燥的松花粉呈光滑橢圓狀,淡黃色,體質(zhì)輕,易飛揚(yáng),手感滑潤,不沉于水,氣微香,味有油膩感,其營養(yǎng)豐富,含多種維生素類、多糖類、黃酮類、核酸類、脂肪酸類、氨基酸類,膳食纖維類等營養(yǎng)物質(zhì),有“花粉之王”之美稱[3]。

    松花粉于1985年就已被《中華人民共和國藥典》收載,而《中華人民共和國藥典》2015版和2020版中只有性狀、顯微鑒別、水分、總灰分作為質(zhì)量控制?!渡虾J兄兴庯嬈谥埔?guī)范》現(xiàn)行版等各省、地方標(biāo)準(zhǔn)未對松花粉進(jìn)行薄層鑒別和HPLC含量控制[4]。因此有必要建立松花粉含量測定方法,用以控制松花粉質(zhì)量。研究表明,黃酮類屬于松花粉的主要活性成分,總黃酮含量高達(dá)1.60%~2.95%[5-8]。松花粉中二氫黃酮類化合物柚皮素(C15H12O5)具有降血脂、抗菌、抗氧化、抗腫瘤、抗癌、抗纖維化等多種藥理活性[9-11],具有良好的藥用價(jià)值。因此,本文建立了松花粉中柚皮素成分的含量測定方法[12],并對多個(gè)產(chǎn)地松花粉柚皮素進(jìn)行了含量測定,探究松花粉不同產(chǎn)地柚皮素含量規(guī)律,為扶正化瘀片/膠囊、其它含松花粉保健品提供研究數(shù)據(jù),同時(shí)填補(bǔ)《中華人民共和國藥典》中松花粉含量測定的空缺。

    1 材料和方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    松花粉樣品由上海黃海制藥有限責(zé)任公司提供。柚皮素對照品,批號:3597,純度:98%,購自上海詩丹德標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)服務(wù)有限公司;HPLC級甲醇和96%磷酸,均購自上海安譜科技股份有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

    Agilent 1260高效液相色譜儀(Agilent公司);HWS24型電熱恒溫水浴鍋(上海-恒科技有限公司);XP-105電子天平(梅特勒-托利多公司);Diamonsil C18色譜柱(4.6 mm×150 mm,5 μm,上海迪科馬分析技術(shù)有限公司)。

    1.3 柚皮素含量測定方法

    1.3.1 色譜條件

    流動(dòng)相:甲醇-0.05%磷酸溶液(45∶55);柱溫:30 ℃;檢測波長為288 nm;流速1.0 ml/min;進(jìn)樣量10 ml;理論塔板數(shù)按柚皮素峰計(jì)算應(yīng)不低于3 000。

    1.3.2 溶液制備

    1)對照品溶液的制備 取柚皮素對照品適量,精密稱取,置容量瓶中,加甲醇制成每1 ml含有80 μg的溶液。

    2)供試品溶液的制備 取本品約1.5 g,精密稱定,置具塞錐形瓶中,精密加入70%乙醇50 ml,密塞,稱定重量,加熱回流2 h,放冷,再稱定重量,用70%乙醇補(bǔ)足減失的重量,搖勻,濾過,取續(xù)濾液備用。

    3)空白溶液制備 以70%乙醇按“供試品溶液”制備方法制備。

    1.4 系統(tǒng)適用性考察

    1.4.1 專屬性

    測定空白溶液,結(jié)果應(yīng)柚皮素對照品溶液與空白溶液相同保留時(shí)間處無對應(yīng)的色譜峰出現(xiàn)。

    1.4.2 線性關(guān)系

    將柚皮素對照品逐級稀釋成9.3、15.6、25.9、43.2、72.0、120.0、216.0 μg/ml 7個(gè)不同等級的質(zhì)量濃度,分別測定峰面積,以柚皮素為橫坐標(biāo),柚皮素峰面積為縱坐標(biāo),進(jìn)行線性回歸。

    1.4.3 精密度試驗(yàn)

    精密吸取柚皮素對照品10 ml,連續(xù)進(jìn)樣5針,計(jì)算柚皮素峰面積RSD,考察儀器精密度。

    1.4.4 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取同一供試品溶液(批號:DYC200311),在室溫放置0、2、4、8、12、24、48 h時(shí)取樣測定,計(jì)算柚皮素含量,其RSD≤2%。

    1.4.5 重復(fù)性試驗(yàn)

    取同一批號供試品(批號:DYC200311)平行制備6份,進(jìn)行柚皮素含量測定,計(jì)算RSD≤2%。

    1.4.6 準(zhǔn)確度試驗(yàn)

    精密取同一批樣品(批號:DYC200311)9份,分別精密加入低、中、高3個(gè)濃度水平的對照品溶液,測定原液與加標(biāo)供試液,計(jì)算回收率和RSD值。

    1.4.7 檢測限和定量限

    將對照品逐級稀釋,分別按信噪比(S/N)等于10(定量限)和3(檢測限)計(jì)算確定,檢測相應(yīng)的檢測限和定量限。

    2 結(jié)果

    2.1 專屬性

    供試品和柚皮素對照品的HPLC保留時(shí)間相同,柚皮素與其他成分的色譜峰分離度良好,柚皮素對照品溶液與空白溶液相同保留時(shí)間處無對應(yīng)的色譜峰出現(xiàn)(圖1)。

    2.2 精密度試驗(yàn)

    柚皮素對照品溶液峰面積分別為:39.81、39.88、40.34、40.01、39.77,平均峰面積為:39.96,RSD為0.58%(≤2%),說明儀器精密度良好。

    2.3 線性關(guān)系的考察

    計(jì)算得回歸方程為Y=0.590 1x+0.847 3,相關(guān)系數(shù)r=1.000 0,表明柚皮素質(zhì)量濃度在10.0~216.0 mg/ml范圍內(nèi)有較好的線性關(guān)系。

    2.4 重復(fù)性試驗(yàn)

    重復(fù)性試驗(yàn)的結(jié)果表明,該方法重復(fù)性良好,RSD為0.52%(≤2%)(表1)。

    2.5 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    在室溫放置不同時(shí)間時(shí)測定的柚皮素含量分別為:0.22%、0.21%、0.22%、0.21%、0.21%、0.21%、0.22%,RSD為0.31%(≤2%)。表明供試品溶液在48 h內(nèi)穩(wěn)定。

    2.6 準(zhǔn)確度試驗(yàn)

    柚皮素回收率在90%~108%范圍內(nèi),平均回收率99.26%,RSD為1.04%。符合《中國藥典》2015年版四部指導(dǎo)原則9101的要求(表2)。

    2.7 定量限和檢測限

    對照品質(zhì)量溶度為0.77 mg/ml(S/N=52)及1.29 mg/ml(S/N=84)時(shí),檢測均無干擾,因此確定檢測限質(zhì)量濃度為0.77 mg/ml、定量限質(zhì)量濃度為1.29 mg/ml。

    2.8 不同產(chǎn)地松花粉中柚皮素的含量測定

    分別取不同產(chǎn)地藥材12批次進(jìn)行含量測定,柚皮素色譜峰的峰形對稱尖銳、分離度良好(表3)。

    3 討論

    本實(shí)驗(yàn)前期進(jìn)行了松花粉破壁(室溫、冷凍)處理、去脂(乙醚、石油醚)、提取溶劑(不同濃度的乙醇、甲醇)、提取方法(回流、超聲)、提取時(shí)間、提取溫度以及料液比等因素的考察。結(jié)果顯示,藥材粉碎方式對結(jié)果影響不大;未去脂條件下柚皮素含量較高;70%乙醇回流2 h提取為最佳提取方式。參考徐鵬程[13]對沙田柚幼果中柚皮素的含量測定研究,選擇甲醇-水和甲醇-磷酸水溶液等體系考察,發(fā)現(xiàn)當(dāng)加入0.05%磷酸時(shí),效果較佳、基線平穩(wěn)、峰形尖銳、分析采集時(shí)間適宜,故選擇甲醇-0.05%磷酸溶液(45∶55)體系作為流動(dòng)相。

    從含量測定結(jié)果數(shù)據(jù)分析,柚皮素普遍存在于不同產(chǎn)地、不同松樹品種的松花粉中,且含量穩(wěn)定,可作為松花粉質(zhì)量控制的指標(biāo)性成分。

    綜上所述,本研究建立的松花粉柚皮素HPLC含量測定方法具有操作簡便、快速、專屬性強(qiáng)、重復(fù)性好的特點(diǎn)。柚皮素在松花粉中含量穩(wěn)定且高,故可作為松花粉藥材質(zhì)量控制的指標(biāo)成分,對松花粉的研究具有重要意義,有助于藥材后續(xù)研究和扶正化瘀片/膠囊及其他保健品的質(zhì)量控制。

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