形變對InAs/GaAs量子點光學性質的影響

宿星亮，張耕

（山西大學 物理電子工程學院，山西 太原 030006）

0 引言

量子點是能使電子在三維受限的低維半導體材料，具有高亮度、窄線寬和短壽命等獨特的物理性質，在量子通訊、探測和能源等領域有著廣泛的應用前景。其中，InAs/GaAs量子點作為優(yōu)良的直接帶隙量子點材料，始終受到學者重點關注，在材料制備、結構表征、光學性質研究及應用等領域開展了一系列研究[1-5]。

目前，高品質的InAs/GaAs量子點材料已經可以通過分子束外延（MBE）的方法獲得，從而對其物理特性的研究引起了更多的關注。眾多學者研究了外場對量子點光譜的影響，Itskevich、馬寶珊等人證明了靜壓力會導致量子點的彈性系數的改變和熒光發(fā)光光譜強度的降低[6-7]。湯乃云等人通過理論計算獲得了InAs/GaAs量子點禁帶寬度隨靜水壓變化的規(guī)律[8]。近年來，隨著壓電電子學的提出，形變對半導體材料性質的影響引起了越來越多的關注[9]。III－V族化合物內部不僅存在由于自身結構原因而產生的自發(fā)極化，并且對材料施加應變后還會產生一個壓電極化，兩者的總極化會在材料內部產生一個壓電勢，使得半導體材料性質發(fā)生明顯的改變。在量子點的實際應用中，半導體材料器件的生產和應用不可避免地會受到來自內部或外部的應力使材料發(fā)生形變，如在焊接、拼裝、器件集成時受到的外部應力等。所以，研究量子點材料在受到外場，尤其是受到應力而產生形變時對InAs/GaAs量子點性質的影響對其實際應用有著重要的指導意義。

本文以利用分子束外延技術采用梯度生長法在GaAs襯底上生長的InAs低密度小尺寸量子點作為研究對象，從理論和實驗上研究了形變和溫度對InAs/GaAs量子點材料光吸收系數的影響，發(fā)現形變的產生和溫度的升高會導致量子點光吸收譜線強度降低，吸收峰峰位向高頻方向移動?？紤]應變導致的壓電勢后，量子點的光吸收強度降低更加明顯；光吸收峰峰位仍向著高能方向移動，發(fā)生藍移，但與不考慮壓電勢時的變化相比藍移減少。溫度的升高會導致光吸收譜線強度降低，光吸收峰峰位藍移。綜合計算形變與溫度的影響后引入壓電勢的計算結果與實驗結果吻合。

1 理論計算

本文以GaAs襯底上生長的InAs量子點為研究對象，該量子點材料生長了20.5對的AlGaAs/GaAs的DBR，從而提高量子點的發(fā)光效率和熒光收集率，材料結構如圖1（a）所示。理論計算中，采用圓柱形量子點模型，半徑為R，高度為L，周圍被GaAs所包圍，且襯底緩沖層厚度遠大于量子點自身高度，如圖1（b）所示。

圖1 （a）本文所用樣品結構示意圖，（b）圓柱形量子點示意圖Fig.1 （a）Schematic diagram of sample structure used in this paper，（b）Schematic diagram of cylindrical quantum dots

該量子點體系薛定諤方程如下：

其中，m*為電子或空穴的有效質量，V(r)為量子點受到的限制勢，不考慮壓電勢時，V為InAs與GaAs之間的帶隙差1.066 eV。勢場僅與ρ，z有關，與角度φ無關，則波函數為：

其中，Jm是m階貝塞爾函數，Nm是m階虛宗量漢克爾函數，A和B為各自函數中的歸一化常數，

n、m是主量子數和角動量量子數。所以總能量為E=En+Em。

對材料施加應力而產生形變時，因晶體中離子的極化而在材料中產生壓電勢，使壓電勢產生的是由自發(fā)極化Psp和壓電極化Ppe組成的總極化矢量Pt，由此產生的內建電場強度為[7]：

其中，κe(InAs)是電子介電常數。InAs和GaAs的自發(fā)極化均為 1× 10-3C/m2，其壓電極化為[10-11]：

其中υ代表不同的材料，e為壓電常量，且沿z軸的應力張量σzz(υ)=0[12-13]，所以ε表示的沿x-y平面或沿z軸的壓應力為：

其中，c表示彈性勁度常量，a是材料在常壓下的晶格常數，a(P)是在應力P下壘材料的晶格常數：

對材料施加應力產生形變，則式（2）中量子點的受限勢V(r)應寫為

其中，V0(ρ，z，s)是受應變影響的電子或空穴的受限勢。

形變不僅會改變能帶的位置，還會改變載流子的有效質量，有效質量應寫為

其中，m0為自由電子質量，C為無形變時的常數。Eg(s)是產生形變后的禁帶寬度。形變會改變量子點的能帶結構，引入形變下禁帶寬度Eg(s)：

其中，Eg(0)是常壓下禁帶寬度，a1，a2，b1，b2是形變勢。

溫度會導致材料的晶格系數發(fā)生改變，進而使材料的能帶位置發(fā)生變化：

式中Eg(0 K)為T=0 K時的禁帶寬度，α，β為恒定的參數，α=3.3× 10-4；β=248[14-15]。

綜上所述，可計算當入射光子能量為?ω時，在外場影響下InAs/GaAs量子點中光吸收系數為：

式中，n為材料折射率，c為光速，P2m0在III－V族半導體中是一定值，Γ為激子的線寬，取Γ ≈ 10 meV[16]。

2 討論與分析

本文中實驗材料為利用分子束外延技術采用梯度生長法在GaAs襯底上生長的InAs低密度小尺寸量子點[17-19]，量子點材料平均高度為20 nm，平均半徑為50 nm。

2.1 理論計算與實驗結果的對比

為了驗證理論分析結果的正確性，本文利用拉曼光譜儀測試了110 K溫度下樣品上未施加形變和施加0.5%的形變下量子點的光吸收系數[20]，結果如圖2所示。圖中黑線是溫度為110 K時，未施加形變與0.5%形變時加入壓電勢的理論計算結果，紅線為實驗結果。由圖可知，形變會導致光吸收系數峰值的藍移和光吸收系數強度的降低。同時，與實驗結果的對比可知，加入壓電勢影響的理論計算結果與實驗結果更加吻合。

圖2 110 K時施加0.5%形變后光吸收強度理論值與實驗數據的對比Fig.2 Comparison between theoretical value and experimental data of light absorption intensity after applying 0.5% strain at 110 K

2.2 形變對光吸收的影響

現在通過理論計算研究了材料形變對光吸收系數的影響，如圖3所示。圖3為300 K時，半徑50 nm、高度20 nm的InAs/GaAs量子點在不同形變下的光吸收系數隨著入射光子能量的變化曲線，其中實線和虛線分別為不考慮壓電勢和考慮壓電勢影響的計算結果。由圖可知，光吸收共振峰峰位會隨著形變的增大而向高能方向移動，而光吸收系數強度隨著形變的增大而減小。與此同時，形變量由0～18%增加的過程中，不考慮壓電勢時光吸收峰峰位藍移量為136 meV，光吸收系數的強度減少24.99 cm-1；考慮壓電勢情況下光吸收峰峰位藍移量為103 meV，光吸收系數的強度減少159.91 cm-1。對比可知，壓電勢對形變造成的光吸收峰峰位藍移移量降低，但對光吸收系數強度減弱程度明顯增加。

圖3 形變對光吸收的影響Fig.3 Effect of strain on light absorption

InAs作為一種直接帶隙的半導體材料，形變會使其禁帶寬度增大，從而導致峰值藍移。同時，帶隙結構的改變使電子-空穴的波函數疊加部分減少，從而導致光學躍遷吸收峰的強度降低。進一步考慮由形變產生的壓電勢后，會繼續(xù)加劇電子空穴的分離，波函數重疊部分減少，量子點的發(fā)光效率降低，最終使得量子點光學躍遷吸收峰的強度較未考慮壓電勢時減小。壓電勢同時提高了電子-空穴間的庫倫相互作用，導致基態(tài)能減小以及電子-空穴波函數分離的增大，使得量子點峰值藍移量小于不考慮壓電勢時的情況。

2.3 形變與溫度共同作用對光吸收的影響

引入溫度對量子點的影響，對溫度和形變共同作用下量子點光吸收的影響進行了分析。圖4（a）為110 K時對圓柱形InAs/GaAs自組裝量子點施加應力，產生不同形變下的光吸收系數變化情況；圖4（b）為量子點材料產生0.5%形變后，不同溫度環(huán)境下量子點材料光吸收系數變化情況。圖中光吸收系數進行了歸一化處理以更清晰體現變化。

圖4 （a）110 K時不同形變對光吸收的影響，（b）施加0.5%形變時不同溫度對光吸收的影響Fig.4 （a）Effect of different strains on light absorption at 110 K，（b）Effect of different temperatures on light absorption when 0.5% strain is applied

由圖4（a）可知，形變量的增加使量子點光吸收系數降低，峰位藍移。由圖4（b）可知，溫度的升高使量子點光吸收系數降低，峰位紅移。溫度升高會導致產生更多的熱聲子，電子被大量聲子散射，減弱了光吸收。同時，溫度降低使非輻射復合逐漸減弱，這就使得光吸收相對強度得到了增加。在形變和溫度升高的共同作用下，光吸收強度減弱更為明顯。溫度升高使得量子點材料禁帶寬度降低，導致光吸收峰峰位向低能方向移動，而形變使光吸收峰峰位向高能方向移動，所以在圖4（a）中能觀察到光吸收峰峰位的藍移而在圖4（b）中卻恰好相反，吸收峰峰位向低能方向移動。

3 結論

本文以圓柱形InAs/GaAs量子點為研究對象，在理論上計算了不同外場條件（形變和溫度）下材料光吸收系數的變化，形變造成了量子點材料禁帶寬度增大，并且會使得壓電勢增大，從而使電子與空穴的波函數重疊區(qū)域減小，使量子點材料的光吸收系數共振峰峰位隨形變的增大而增加，但吸收系數強度減弱。這些結論對InAs材料制造的激光器、探測器、熱光伏電池和新型光電子器件的設計與應用具有重要的指導意義。