環(huán)境空氣中氡的監(jiān)測方法

李先杰

(核工業(yè)北京化工冶金研究院，101149)

0 前言

氡及其子體對人產(chǎn)生的輻射劑量，占天然輻射源產(chǎn)生的總輻射劑量的50%以上。氡的危害最早是在對鈾礦礦工的健康影響中顯現(xiàn)出來的，其記錄可以追溯到16世紀(jì)中歐厄爾士(Erz)山區(qū)一些礦工患有一種異常的致命的肺部疾病，當(dāng)時(shí)稱其為“施內(nèi)貝格礦山病”，患者一般死于進(jìn)礦工作15～25年之后。1913年阿恩斯坦(Arnstein)將“施內(nèi)貝格礦山病”確診為“初期肺癌”[1]。1924年路德維格(Ludweig)和洛倫森(Lorenser)報(bào)道施內(nèi)貝格礦井空氣中氡濃度高達(dá)15～570 kBq/m3，并認(rèn)為是礦工高發(fā)肺癌的致癌因素[2]。這個(gè)觀點(diǎn)在氡的輻射防護(hù)方面具有里程碑的意義。1951年貝爾在美國聯(lián)邦政府公共衛(wèi)生調(diào)查局的支持下調(diào)查了科羅拉多高原鈾礦井下輻射環(huán)境，提出礦工吸入含氡和氡子體的空氣后，肺部輻射劑量幾乎全部來自氡子體的α輻射貢獻(xiàn)[3]。從此氡及氡子體的輻射防護(hù)得到了世界各國與國際組織的高度重視。

氡也是導(dǎo)致居民肺癌發(fā)生的原因之一，是僅次于吸煙的誘發(fā)肺癌的第二大因素。自20世紀(jì)70年代末開始，發(fā)達(dá)國家對環(huán)境氡特別是室內(nèi)氡濃度水平進(jìn)行了大量的調(diào)查。美國國家科學(xué)院(NAS)估計(jì)美國每年約5 000～20 000例肺癌死亡與氡有關(guān)[4]。因此，1990年以來各國都相繼制定了室內(nèi)氡的干預(yù)行動(dòng)水平，國際放射防護(hù)委員會(huì)(ICRP)65號(hào)出版物《住宅和工作場所222Rn的防護(hù)》建議行動(dòng)水平在200～600 Bq/m3。2005年公布了一項(xiàng)關(guān)于歐洲9個(gè)國家的氡致肺癌危險(xiǎn)研究，此項(xiàng)研究明確地證明了室內(nèi)高水平氡的照射有導(dǎo)致肺癌的危險(xiǎn)，而且在英國現(xiàn)行的行動(dòng)水平200 Bq/m3以下，肺癌的危險(xiǎn)仍在增長[5]。世界衛(wèi)生組織(WHO)將氡及其子體列為了19種致癌物質(zhì)之一，并于2009年發(fā)表《WHO室內(nèi)氡手冊》。鑒于低水平氡照射下的肺癌危險(xiǎn)仍在增長，ICRP在2010年又頒布了第115號(hào)出版物《氡及其子體肺癌危險(xiǎn)與關(guān)于氡的聲明》，將氡致肺癌的危險(xiǎn)度提高了約2倍。

隨著我國經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和居民住房面積的擴(kuò)大，建材等引起的室內(nèi)環(huán)境氡問題已越來越突出。自1995年開始，我國相繼頒布了GB/T 16146—1995《住房內(nèi)氡濃度控制標(biāo)準(zhǔn)》(2015年修訂為GB/T 16146—2015《室內(nèi)氡及其子體控制要求》)、GB 16356—1996《地下建筑氡及氡子體控制標(biāo)準(zhǔn)》、GB 50325—2001《民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范》(2020年修訂為GB 50325—2020《民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制標(biāo)準(zhǔn)》)和GB/T 18883—2002《室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》等控制氡的國家標(biāo)準(zhǔn)，對一些居室內(nèi)和地下建筑內(nèi)的高氡濃度水平進(jìn)行干預(yù)。環(huán)境空氣中氡與氡子體的測量和控制得到了迅速的發(fā)展，各種新的測量方法和儀器被開發(fā)應(yīng)用。本文較系統(tǒng)地介紹了國內(nèi)常用的環(huán)境(住宅和工作場所)空氣中氡的測量方法和儀器，簡要敘述了方法的原理、儀器的適用范圍、注意事項(xiàng)和測量質(zhì)量的保證措施等。

1 環(huán)境氡濃度測量

隨著人們對氡的認(rèn)識(shí)的深入，以及對氡危害的日益重視，測氡的方法和儀器也在不斷完善和提高。在經(jīng)典靜電計(jì)法的基礎(chǔ)上，相繼建立了多種測氡方法與儀器，它們大致可以分為三類：瞬時(shí)測量方法、連續(xù)測量方法和累積測量方法及相關(guān)儀器。按采樣方法還可分為主動(dòng)測量、被動(dòng)測量和聯(lián)合測量等。測量氡的方法雖然很多，但每種方法也都有其適用的范圍和局限性。環(huán)境中的溫度、濕度和氣壓等因素都會(huì)對測量結(jié)果造成影響。而且由于自然界中釷射氣(氡的同位素220Rn)與氡是同時(shí)存在的，雖然一般場所環(huán)境空氣中釷射氣比氡要少得多，但在高釷土壤地區(qū)，當(dāng)釷射氣濃度較高時(shí)，其對氡的測量將造成干擾，此時(shí)就有必要對氡和釷射氣進(jìn)行分別測量或消除釷射氣的干擾。

不同測量目的選擇不同的測量方法，如果需要很快了解被測場所的氡濃度，可選用瞬時(shí)測量；要了解氡濃度的變化，需要選擇連續(xù)測量；進(jìn)行劑量估算或流行病學(xué)研究應(yīng)選用累積測量。因此，必須了解儀器的原理、性能、干擾因素等，避免因操作不當(dāng)引起的誤差。

1.1 α徑跡蝕刻法(Alpha Track Detectors，ATD)

徑跡蝕刻法是20世紀(jì)60年代初，在美國的E.C.H.西爾克和R.S.巴爾勒斯、英國的D.A.央格和前蘇聯(lián)的H.弗列羅夫等人發(fā)現(xiàn)帶電粒子轟擊某些絕緣固體時(shí)會(huì)留下輻射損傷痕跡的基礎(chǔ)上，由美國的R.L.弗萊謝爾提出用化學(xué)蝕刻方法來顯現(xiàn)這些痕跡——徑跡而得出的，它是一種累積氡測量方法[6]。到上世紀(jì)80年代，隨著固體核徑跡探測器材料的發(fā)展，這種方法被廣泛應(yīng)用于環(huán)境氡的調(diào)查。從近年聯(lián)合國原子影響科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)報(bào)告發(fā)表的室內(nèi)氡濃度調(diào)查結(jié)果來看，α徑跡蝕刻法(ATD)已成為環(huán)境氡測量的主要手段之一，而且也可以用于釷射氣濃度測量。

1.1.1工作原理

固體核徑跡探測器一般由有機(jī)高聚合材料制成，目前商用的固體核徑跡探測器有很多種類，如聚丙烯二甘醇碳酸酯(CR-39)、聚碳酸脂，硝酸纖維(LR115)和Kodak膠片等。其測量原理是：將固體核徑跡探測器置于一個(gè)杯形容器中(稱探測杯)，杯口用濾膜封閉，氡通過擴(kuò)散進(jìn)入杯內(nèi)，杯內(nèi)的氡及其衰變子體發(fā)射的α粒子轟擊到固體核徑跡探測器上，這些具有一定能量的α粒子在其入射路徑上造成高分子鏈斷裂、電離等過程，在探測器材料上留下微小的損傷，稱為潛徑跡，圖1給出了KF606B型個(gè)人劑量計(jì)探測原理示意圖。

圖1 KF606B型劑量計(jì)原理示意圖

將受照過的探測器置于高濃度(一般在6 mol/L左右)的NaOH或KOH溶液中，溶液溫度保持在70 ℃左右，數(shù)十小時(shí)后潛徑跡擴(kuò)大為直徑約數(shù)十微米的徑跡，這個(gè)過程稱作“蝕刻”。 還有一種方法是將受照過的探測器預(yù)先蝕刻后，置于溫度70 ℃左右的高濃度(一般在6 mol/L左右)的NaOH或KOH溶液中，并加上近千伏的交流電，數(shù)小時(shí)后潛徑跡擴(kuò)大為直徑約數(shù)百微米的徑跡，這個(gè)過程稱作“電化學(xué)蝕刻”。

經(jīng)過蝕刻或電化學(xué)蝕刻后的探測器可以通過光學(xué)顯微鏡、縮微膠片閱讀器等光學(xué)放大裝置測讀徑跡數(shù)。為提高測讀效率，可以采用徑跡自動(dòng)閱讀裝置(一般由光學(xué)顯微鏡、圖像卡、微型計(jì)算機(jī)加徑跡自動(dòng)分析軟件組成)測讀徑跡數(shù)，圖2為顯微鏡下觀察到的蝕刻徑跡圖形。因?yàn)橐粋€(gè)α粒子只能產(chǎn)生一個(gè)徑跡，所以徑跡密度與氡濃度和暴露時(shí)間成正比：

圖2 蝕刻徑跡圖形

CRn=ρ/kT

(1)

式中，CRn為探測杯中氡濃度，Bq/m3；ρ為徑跡密度，Tr/cm2(Tr是徑跡數(shù))；k為靈敏度系數(shù)，Tr·cm-2/(kBq·m-3·h)；T為累積暴露時(shí)間，h。

1.1.2主要設(shè)備及儀器

固體核徑跡探測器(CR-39，聚丙烯二甘醇碳酸酯或聚碳酸酯)；采樣盒(一般為塑料制成)；超級(jí)恒溫器，(0～100)℃可調(diào)控，誤差為±0.5 ℃；化學(xué)試劑(NaOH或KOH)；蝕刻槽；顯微鏡等。

目前國內(nèi)使用較多的是KF606B型劑量計(jì)、LIH型家用氡探測器和KfK型測氡杯，圖3給出了KF606B型劑量計(jì)外形圖和LIH型家用氡探測器外形圖。

圖3 KF606B型個(gè)人劑量計(jì)和LIH型家用氡探測器外形圖

1.1.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

這種探測器主要特點(diǎn)是：可以進(jìn)行環(huán)境水平氡濃度的長期累積測量，直接得到被測場所氡的年均濃度；對γ和β照射不敏感，能夠長久記錄并保持α輻射照射信息，從而避免了由于時(shí)間、氣象因素等變化所帶來的影響；適用于大批量樣品的采集和集中處理與測讀；在取樣期間不需要電源；探測器的體積很小便于布放和郵寄；該方法性能穩(wěn)定，測量結(jié)果重現(xiàn)性好，操作簡便、價(jià)格低廉。探測下限為3 300 Bq·h·m-3。

其主要缺點(diǎn)是不能快速得到測量結(jié)果，測量環(huán)境空氣中氡濃度時(shí)需至少累積3個(gè)月以上。須注意的問題有：

(1)杯體材料產(chǎn)生靜電導(dǎo)致徑跡密度不均勻而帶來干擾，因此，探測杯內(nèi)表面應(yīng)進(jìn)行防靜電處理，最簡單的處理方法是將其放在表面活性劑(洗滌液)溶液中浸泡，然后拿出晾干；較好的辦法是采用導(dǎo)電塑料或鍍一層導(dǎo)電膜。

(2)有些探測器為了縮短平衡時(shí)間，設(shè)計(jì)了很高的空氣交換率，致使測量時(shí)220Rn也隨222Rn一起擴(kuò)散到測量杯中，對測量結(jié)果造成干擾。因此，在高220Rn的環(huán)境中準(zhǔn)確測定氡濃度時(shí)，需采用微孔膜或透222Rn塑料膜(滲透率較低的聚乙烯膜)作過濾材料，消除220Rn的干擾，或采用氡、釷射氣同時(shí)測量方法。

(3)大氣壓力的影響。對現(xiàn)在常用的探測器，在高海拔地區(qū)大氣壓力較低，α粒子射程將增加，從而使探測器靈敏度增大需進(jìn)行修正。一般大氣壓力在800 hPa以上的靈敏度變化小于5%，可以不作修正，當(dāng)大氣壓下降至標(biāo)準(zhǔn)壓強(qiáng)的65%時(shí)(對應(yīng)海拔高度約為3 000 m)，LR-115型探測器(尺寸≥φ53 mm×48 mm)的刻度系數(shù)增大約31%(已有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為43%)；CR-39型探測器(尺寸≥φ53 mm×48 mm)的刻度系數(shù)增大約17%。對于探測杯容器的幾何尺寸明顯小于α粒子在空氣中射程時(shí)，CR-39型探測器的刻度系數(shù)幾乎不隨壓強(qiáng)變化而變化[7]。

1.2 活性炭盒測氡法(Activated Carbon Collectors,AC Method)

因?yàn)榛钚蕴烤哂泻軓?qiáng)的吸附氡的能力，經(jīng)常被用來提高測氡靈敏度，所以活性炭濃縮測氡也是一種非常經(jīng)典的環(huán)境氡測量方法。常用的有活性炭管濃縮測氡法、活性炭盒γ譜法，等等。

活性炭盒法是一種被動(dòng)式短期累積取樣測量方法，一般取樣時(shí)間為2～7 d，給出短期平均氡濃度。

1.2.1工作原理

采樣器為塑料或金屬制成的圓柱型小盒，內(nèi)裝一定量的活性炭，盒口放置濾膜，以阻擋氡子體進(jìn)入。氡擴(kuò)散進(jìn)炭床內(nèi)被活性炭吸附，被吸附的氡及其衰變的子體全部沉積在活性炭內(nèi)。采樣結(jié)束后可以用γ能譜儀或液體閃爍儀測量。

用γ譜儀測量活性炭盒的氡子體特征γ射線峰(609 keV)或峰群(294 keV、352 keV、609 keV)強(qiáng)度。圖4為活性炭盒吸附氡以后的γ譜示例。氡子體的γ特征峰群一般由4個(gè)特征峰組成，為了降低本底，測氡時(shí)一般只取其中能量較高的3個(gè)特征峰總面積。根據(jù)峰面積可計(jì)算出氡濃度。此種活性炭盒所裝活性炭一般有25～200 g。

圖4 γ譜峰位(keV)活性炭盒暴露3天的γ譜

用液體閃爍儀測量時(shí)首先要將吸附了氡的活性炭轉(zhuǎn)入測量瓶中，向瓶中加入閃爍液，然后用閃爍計(jì)數(shù)器測量氡子體放出的β粒子。此種活性炭盒所裝活性炭一般有1～2 g。

氡濃度由下式計(jì)算：

CRn=kn/(ETse-λRnt)

(2)

式中，CRn為采樣期間內(nèi)平均氡濃度，Bq/m3；k為儀器常數(shù)，Bq·m-3·h/cpm(cpm表示每分鐘計(jì)數(shù))；n為γ特征峰(峰群)或β粒子對應(yīng)的凈計(jì)數(shù)率，cpm；E為探測效率；Ts為采樣時(shí)間，h；λRn為氡的衰變常數(shù)，0.007 553 h-1；t為采樣時(shí)間終點(diǎn)至測量開始的時(shí)間間隔，h。

1.2.2主要設(shè)備和儀器

活性炭盒法測氡首要的儀器設(shè)備是低本底γ譜儀或液體閃爍測量儀，然后是活性炭盒(20～40目的活性炭)，用于解吸的干燥箱等。還可配備去除水分的燒結(jié)金屬板等除濕器。

1.2.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

活性炭法的優(yōu)點(diǎn)是代表性較好，適用于環(huán)境大面積布樣測量，成本低。對于已有γ能譜儀或液體閃爍儀的單位，只需很少的花費(fèi)就可以開展工作。該方法取樣操作簡單，通過環(huán)境濕度、溫度修正，能獲得準(zhǔn)確的結(jié)果，探測下限5 Bq/m3(采樣時(shí)間≥2 d)。

該方法的缺點(diǎn)是對濕度、溫度比較敏感，不適合在室外和濕度較大的地區(qū)使用；采樣后必須立即將取樣盒密封，并盡快(<7天)送回實(shí)驗(yàn)室分析，否則最初收集的氡將要衰變掉。而且在高濃度釷射氣情況下采用峰群面積計(jì)算氡濃度將受到釷子體212Pb和208Tl所發(fā)射的γ射線干擾，此時(shí)取樣盒窗口應(yīng)采用滲透率低的濾膜來消除釷射氣的干擾。

與γ能譜測量相比，液體閃爍法的探測效率較高，本底較低；但用液體閃爍儀測量需要將吸附了氡的活性炭轉(zhuǎn)入閃爍液中，因而花費(fèi)的時(shí)間比γ能譜儀多，而且液閃測量儀價(jià)格昂貴，故使用單位較少。

目前國內(nèi)常用的該類儀器有HD-2001型低本底多道伽瑪能譜測氡儀和CIT-2000F建材放射性監(jiān)測儀。

1.3 靜電收集氡子體測量法(Collect Radon Daughters by Static Electricity)

靜電收集氡子體測量法是一種較新的測氡方法，主要是為了提高測氡靈敏度以適用于環(huán)境氡濃度的調(diào)查。儀器根據(jù)其采樣方式可以分為瞬時(shí)測量的主動(dòng)式和擴(kuò)散累積測量的被動(dòng)式兩種類型，二者工作原理相同。由于采用了α能譜分析，可同時(shí)監(jiān)測環(huán)境氡濃度和釷射氣濃度。

1.3.1工作原理

環(huán)境空氣中的氡經(jīng)過濾膜過濾掉子體后進(jìn)入收集室，收集室一般為半球形或圓柱形，在中心部位裝有α探測器(半導(dǎo)體探測器、ZnS閃爍探測器或固體核徑跡探測器)，在探測器與收集室之間加有300 V至4 000 V的負(fù)高壓或上萬伏的駐極體。原理示意圖示于圖5。

圖5 靜電收集氡子體測量法原理圖

收集室中的氡將衰變出新生氡子體(主要是帶正電的218Po)，218Po在靜電場的作用下被收集到探測器的表面，通過對氡子體放出的α粒子進(jìn)行測量來計(jì)算出氡濃度：

cRn=k(Nc-Nb)

(3)

式中，CRn為氡濃度，Bq/m3；k為儀器系數(shù)，Bq·m-3/計(jì)數(shù)；Nc和Nb分別為樣品的總計(jì)數(shù)和本底計(jì)數(shù)。

這種測量方法還用于環(huán)境氡的連續(xù)測量，利用半導(dǎo)體金硅面壘型探測器的能量分辨特性，通過α能譜分析器，只測量218Po(半衰期3.05 min)所發(fā)射出的6.0 MeV的α粒子，消除了其他子體等產(chǎn)生的本底干擾，從而可實(shí)現(xiàn)大于20 min為周期的連續(xù)監(jiān)測。

1.3.2主要設(shè)備及儀器

目前國內(nèi)采用靜電收集氡子體測量法的儀器主要有：KF608型智能氡和氡子體測量儀，通過抽氣泵以2 L/min流量取樣5 min的主動(dòng)式采樣儀器，既可瞬時(shí)測量也可連續(xù)測量；主動(dòng)式連續(xù)測量儀器，如RAD7型測氡儀(見圖6)和RTM2200型；被動(dòng)擴(kuò)散式測氡儀，如RCM-2型連續(xù)測氡儀和1027型測氡儀等。靜電收集法受濕度的影響較大，為了減少濕度干擾，采用滲透率低的阻濕膜或干燥管，因此擴(kuò)散平衡時(shí)間較長，響應(yīng)有滯后現(xiàn)象。該類儀器因智能化水平較高而得到廣泛應(yīng)用。

圖6 RAD7測氡儀

1.3.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

靜電收集氡子體測量法在基本原理與雙濾膜法和氣球法相似，由于新生氡子體帶正電荷，在負(fù)高壓的作用下基本全部被收集到探測器表面，因此其靈敏度相對較高，探測下限達(dá)3.7 Bq/m3。優(yōu)點(diǎn)是：儀器體積小，便于攜帶，價(jià)格適中；測量時(shí)間短，不受大氣壓力變化的影響，現(xiàn)場可以得到測量結(jié)果，也可以連續(xù)監(jiān)測環(huán)境氡濃度的變化。缺點(diǎn)是靜電場受空氣濕度的影響較大，需要進(jìn)行除濕或濕度修正。應(yīng)注意的問題有：

(1)氡子體的殘留效應(yīng)，在高氡濃度的場所測量后，需要等待一段時(shí)間，待殘留的子體衰變后再進(jìn)行下一次測量。

(2)對于擴(kuò)散取樣方式的儀器，其內(nèi)外氡濃度達(dá)到平衡需一定的時(shí)間(一般1 h以上)，因此，該種儀器不適用于單次測量，而只能用于連續(xù)監(jiān)測。

1.4 電離室測氡法

1.4.1電離室靜電計(jì)法(Ionization Chamber Method)

電離室靜電計(jì)測氡是最經(jīng)典的測氡方法。它是一種瞬時(shí)取樣測量方法，目前已較少使用，該類儀器因智能化水平較低而被市場淘汰。

1.4.1.1測量原理

電離室靜電計(jì)測氡法的原理是基于射線對空氣的電離作用和帶電導(dǎo)體在電場中的運(yùn)動(dòng)。含氡氣體進(jìn)入電離室后，氡及其子體放出的射線使空氣電離，產(chǎn)生正負(fù)離子對。其電離電流主要是由222Rn、218Po、214Po的α粒子貢獻(xiàn)的。電離室的中央電極收集正電荷，當(dāng)其與靜電計(jì)的中央石英絲接觸后使石英絲帶電。在外電場作用下，石英絲由于勞倫茨力的作用而發(fā)生偏轉(zhuǎn)，其偏轉(zhuǎn)的速度與其上的電荷量成正比，也就是與氡的濃度成正比。測出偏轉(zhuǎn)速度(亦即電離電流)就可從下式計(jì)算出氡的濃度。

CRn=k(Jc-Jb)eλRnt

(4)

式中，CRn為氡濃度，Bq/m3；k為儀器刻度系數(shù)，Bq·m-3/(格·min-1)；Jc和Jb分別為測量電離室取樣空氣樣品和本底時(shí)石英絲的偏轉(zhuǎn)速度，格·min-1；λRn為氡的衰變常數(shù)，0.007 553 h-1；t為取樣后至測量的等待時(shí)間，h。

1.4.1.2測量設(shè)備構(gòu)成

電離室靜電計(jì)測氡法的儀器主要由靜電計(jì)和電離室組成。配套設(shè)備有抽氣泵或真空泵，供抽空電離室、取樣和清洗電離室使用。也可以使用雙鏈球進(jìn)行取樣。

我國常用的是FD-105型和FD-105(K)型兩種靜電計(jì)，圖7是靜電計(jì)的橫向剖面圖及外形示意圖，4個(gè)刀形電極(2個(gè)為一組)產(chǎn)生外電場。外加電壓固定，調(diào)節(jié)電極間的距離來改變電場的強(qiáng)弱和方向。石英絲固定在靜電計(jì)的中央，懸絲上有一垂直的指示絲。用目鏡觀測石英絲上指示絲的偏轉(zhuǎn)情況。配套使用的電離室結(jié)構(gòu)如圖8所示。電離室為一圓柱形，高14 cm，直徑為9.5 cm，容積 l L，外殼為金屬，中央電極通過絕緣體和外殼固定起來，兩個(gè)氣孔用于吸氣和排氣。

圖7 FD-105(K)靜電計(jì)水平剖面圖及外形示意圖

圖8 FD-105(K)電離室示意圖

1.4.1.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

該方法的優(yōu)點(diǎn)是采樣快，對住戶干擾小，原理可靠，受環(huán)境溫、濕度變化的影響較小。缺點(diǎn)是不能即時(shí)給出數(shù)據(jù)，讀數(shù)方法原始，要用肉眼去觀測石英絲的偏轉(zhuǎn)速度，取樣后需等3小時(shí)后才能得到測量結(jié)果，探測下限為37 Bq/m3。需要注意的事項(xiàng)如下：

(1)當(dāng)氡引入電離室后，隨著氡子體的積累，其電離電流將逐漸增加，3小時(shí)后氡與其短壽命子體達(dá)到放射性平衡，此時(shí)電離電流處于穩(wěn)定狀態(tài)。因此，電離室靜電計(jì)法測氡，是瞬時(shí)采樣，等待3小時(shí)后才能開始測量。

(2)對于FD-105(K)電離室，大氣壓力低于800 hPa時(shí)靈敏度將下降約5%，到600 hPa時(shí)變化可達(dá)23%以上；而在氣壓高于1 300 hPa時(shí)靈敏度也將下降，當(dāng)氣壓增大至2倍標(biāo)準(zhǔn)大氣壓時(shí)，其靈敏度下降22%以上[8]，因此，特殊大氣壓力情況下需進(jìn)行氣壓修正。

(3)測量結(jié)束后應(yīng)盡快用無氡氣體(氮?dú)饣蚶匣瘹怏w)清洗電離室以降低儀器的本底水平。

(4)應(yīng)保持電離室絕緣部件的干凈和干燥，防止漏電流增大，本底增加。

1.4.2脈沖電離室法(Pulses Ionization Chamber Method)

1.4.2.1測量原理

氡氣通過過濾材料進(jìn)入電離室，氡原子衰變出的α粒子使空氣電離，產(chǎn)生大量電子和正離子，在電場的作用下這些離子向相反方向的兩個(gè)不同的電極漂移，在收集電極上形成電壓脈沖，主要是正離子產(chǎn)生的慢脈沖，這些脈沖經(jīng)電子學(xué)測量單元放大后由計(jì)數(shù)電路記錄。記錄的脈沖數(shù)與α粒子數(shù)成正比，即與氡濃度成正比。計(jì)算氡濃度的公式為：

CRn=k(nc-nb)

(5)

式中，CRn為氡濃度，Bq/m3；k為儀器常數(shù)(也稱刻度系數(shù))，Bq·m-3/cpm；nc為樣品的計(jì)數(shù)率，cpm；nb為儀器的本底計(jì)數(shù)率，cpm。

1.4.2.2測量設(shè)備構(gòu)成

脈沖電離室測氡儀主要有AlphaGUARD PQ2000型測氡儀和Atmos12型測氡儀。測量儀器主要由電離室、采樣泵、放大器、脈沖幅度分析器和計(jì)數(shù)器等組成，如圖9和圖10所示。

圖9 脈沖電離室測量儀構(gòu)成圖

1.4.2.3用于氡的連續(xù)測量

AlphaGUARD PQ2000型測氡儀和Atmos12型測氡儀都是連續(xù)氡測量儀，它們是通過α能譜分析儀將氡及氡子體不同能量的α粒子在脈沖電離室中產(chǎn)生的不同幅度的電壓脈沖進(jìn)行甄別，只記錄氡衰變子體所產(chǎn)生的脈沖信號(hào)，某時(shí)間段的脈沖計(jì)數(shù)與該時(shí)段的平均氡濃度成正比，從而實(shí)現(xiàn)氡濃度連續(xù)監(jiān)測。

1.4.2.4方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

該方法的優(yōu)點(diǎn)是靈敏度高，可以探測到環(huán)境水平，而且穩(wěn)定性好，測量結(jié)果可靠；探測下限可達(dá)2 Bq/m3。AlphaGUARD PQ2000已被英國國家放射防護(hù)局(NRPB)用作氡濃度監(jiān)測標(biāo)準(zhǔn)儀器。不足之處是儀器較昂貴，電離室怕振動(dòng)，使用時(shí)需輕拿輕放，同樣也應(yīng)注意氣壓效應(yīng)。

1.5 閃爍室測氡法(Scintillation Cell Method)

閃爍室是利用射線與物質(zhì)(閃爍體)相互作用時(shí)產(chǎn)生發(fā)光效應(yīng)進(jìn)行測量的一種探測器，又叫盧卡斯(Lucas，H. F.)室。它是上世紀(jì)50年代由盧卡斯提出的一種主要探測器。

1.5.1工作原理

氡進(jìn)入閃爍室后，氡及其子體發(fā)射的α粒子使閃爍室壁的 ZnS(Ag)產(chǎn)生閃光，光電倍增管把這種光訊號(hào)變成電脈沖，經(jīng)過電子學(xué)線路把電脈沖放大，最后記錄下來。單位時(shí)間內(nèi)的脈沖數(shù)(脈沖計(jì)數(shù)率)與氡濃度成正比，從而可確定氡濃度，即：

CRn=k(nc-nb)eλRnt

(6)

式中，CRn為被測空氣中氡濃度，Bq·m-3；k為刻度系數(shù)，(Bq·m-3)/cpm；nc、nb分別為樣品與本底的計(jì)數(shù)率，cpm；λRn為氡的衰變常數(shù)，0.007 553 h-1；t為取樣后至測量的等待時(shí)間，h。

閃爍室法與靜電計(jì)法一樣，一般也要等到閃爍室中氡及其子體達(dá)到放射性平衡。

1.5.2主要設(shè)備及儀器

閃爍室法測氡儀主要由閃爍室、光電倍增管、前置放大器和自動(dòng)定標(biāo)器組成。閃爍室有圓球形、圓柱形和圓錐形，其體積一般為0.1 L～1.0 L，內(nèi)壁均涂覆ZnS(Ag)，有的為了增加探測效率，在腔體內(nèi)裝有涂著ZnS(Ag)的隔板。

現(xiàn)在國內(nèi)常用的有FD-125型室內(nèi)氡釷分析儀(閃爍室0.5 L球形)； AB-5型可攜帶式氡氣測量儀(閃爍室0.1 L～0.6 L，圓柱形)；KF602C型氡氣氡子體測量儀(閃爍室0.2 L，圓柱形)；低水平氡氣測量裝置(閃爍室0.7 L，圓柱形)。圖11給出了AB-5型測氡儀外觀圖。

圖11 AB-5型測氡儀

輔助設(shè)備有真空泵，活性炭管、干燥管等。有條件的可配氮?dú)馄炕蚶匣療o氡空氣，以備清洗閃爍室時(shí)使用。

1.5.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

閃爍室法的優(yōu)點(diǎn)是現(xiàn)場采樣僅需要十幾秒鐘，對住戶干擾小，受環(huán)境溫度、相對濕度等因素的干擾較小。稍加改進(jìn)還可以進(jìn)行水、天然氣、土壤中氡濃度以及表面氡析出率的測定。缺點(diǎn)是現(xiàn)場不能得到測量結(jié)果，采樣后放置3小時(shí)才能測量。由于采樣體積小(通常≤1 L),因此探測下限為3.7 Bq/m3。注意事項(xiàng)如下：

(1)閃爍室每次測量完成后應(yīng)立即用氮?dú)饣蚶匣療o氡空氣清洗干凈，防止本底增高；

(2)每次測量前應(yīng)檢查閃爍室是否漏氣，如果真空不足或閃爍室漏氣會(huì)影響測量結(jié)果；

(3)更換閃爍室時(shí)，應(yīng)關(guān)閉儀器電源，防止光電倍增管在帶電情況下曝光；

(4) 對于0.5 L球形閃爍室，當(dāng)大氣壓力低于850 hPa，靈敏度將增大約5%，低于600 hPa，靈敏度將增大9%，氣壓高于1 200 hPa時(shí)靈敏度將下降5%，氣壓是標(biāo)準(zhǔn)大氣壓的2倍時(shí)靈敏度將下降15%[8]，因此在特殊氣壓環(huán)境中取樣測量，需進(jìn)行氣壓修正。

1.5.4用于氡的連續(xù)測量

閃爍室法也用于環(huán)境氡的連續(xù)測量，其采樣為間斷式，一般1小時(shí)為一周期，采樣(5～10)min，計(jì)數(shù)(55～50)min。第i次取樣，閃爍室的計(jì)數(shù)主要由第i次引入的氡及其子體產(chǎn)生的，第1次至第i-1次所取樣品殘留的氡及其子體也產(chǎn)生一些貢獻(xiàn)，因此，第i次樣品氡濃度為：

(7)

式中，CRni為第i次樣品氡濃度，Bq/m3；k為儀器刻度系數(shù)，Bq·m-3/計(jì)數(shù)；Ni為第i次取樣測量的總計(jì)數(shù)，計(jì)數(shù)；Nb為固有本底計(jì)數(shù)，計(jì)數(shù)；Fi-j為第j次樣品殘留在閃爍室中的氡及氡子體對第i次樣品的貢獻(xiàn)份額；CRnj為第j次樣品氡濃度，Bq/m3。

式(7)中的儀器刻度系數(shù)k和殘留份額Fi-j可以通過實(shí)驗(yàn)測定。一般情況下，第i次樣品可以只考慮受到之前5次樣品的殘留影響，第i-6次樣品的殘留影響已經(jīng)可以忽略，該類儀器有KF618型。

1.6 雙濾膜測氡法(Double Filter Method)

此法由美國人創(chuàng)立，上世紀(jì)70年代在美國流行。1972年Thomas對其進(jìn)行了理論推導(dǎo)，使此方法達(dá)到了比較完善的地步[9]。但使用該方法的儀器因裝置較大、笨重和不便于攜帶而逐步被市場淘汰。

1.6.1工作原理

雙濾膜管的結(jié)構(gòu)如圖12所示。在一個(gè)取樣管(衰變室)兩端分別裝上濾膜，取樣時(shí)通過入口濾膜過濾空氣中的氡子體，使純氡以一定流速流過取樣管到達(dá)出口濾膜。氡從入口濾膜到出口濾膜的運(yùn)行時(shí)間間隔內(nèi)產(chǎn)生的218Po(RaA)大部份被出口濾膜收集。測量出口濾膜上的α放射性活度，由下式計(jì)算得到氡濃度：

圖12 雙濾膜管結(jié)構(gòu)原理示意圖

(8)

式中，CRn為氡濃度，Bq·m-3；Nc為出口濾膜的時(shí)間積分計(jì)數(shù)；Nb為本底計(jì)數(shù)；V為雙濾膜管的容積，L；ε為儀器的α探測效率；Ft為濾膜包括自吸收修正的過濾效率；Z為與取樣時(shí)間t、測量時(shí)間(T1—T2)有關(guān)的參數(shù)；Ff為新生子體到達(dá)出口濾膜的份額。

由公式(8)可知，Nc、Nb、V、ε、Ft等參數(shù)均可以通過測量給出，而對應(yīng)于不同取樣時(shí)間t和計(jì)數(shù)時(shí)間間隔(T1-T2)的Z值列于表1[10]。

表1 Z值表[10]

氡在飛越雙濾膜管的過程中產(chǎn)生出新子體，由于擴(kuò)散作用，其中的一部分便沉積于管的內(nèi)壁上，能夠到達(dá)出口濾膜的只是新生子體產(chǎn)物的一部分，其份額用Ff表示。Ff與μ有關(guān)，即μ=πDl/q。式中，D為新生子體的擴(kuò)散系數(shù)，cm2/s，l為雙濾膜管長度，cm，q為采樣流率，cm3/s。決定Ff值的另一個(gè)因素是氣體在雙濾膜管內(nèi)的速度廓線。坦恩推導(dǎo)出在三種速度廓線下的不同的μ所對應(yīng)的Ff值。本方法所采用的是拋物線廓線下的Ff值，其值列于表2[10]。

表2 不同μ值Ff值[10]

雙濾膜測量法，從方法原理上看似乎可以認(rèn)為是一種比較絕對的測氡方法，但在現(xiàn)實(shí)雙濾膜測量中，氣流場很難完全符合拋物線廓線，探測效率的確定也由于沒有同等條件的氡子體α標(biāo)準(zhǔn)源而不具有代表性，因此，雙濾膜法測氡儀器一定要進(jìn)行校準(zhǔn)。

1.6.2主要設(shè)備與儀器

雙濾膜管為金屬圓柱管，尺寸可自行設(shè)計(jì)；計(jì)數(shù)設(shè)備為α測量儀；抽氣泵是根據(jù)取樣流量的大小確定；流量計(jì)一般采用葉輪流量計(jì)或轉(zhuǎn)子流量計(jì)。

目前國內(nèi)常用的雙濾膜測量儀器為FT-648型測氡儀(見示意圖13)。雙濾膜管(筒)的體積為35 L，入口濾膜直徑為24 cm，出口濾膜直徑為6 cm，采用ZnS、光電倍增管、自動(dòng)定標(biāo)器計(jì)數(shù)系統(tǒng)。配有采樣泵，取樣速率≤40 L/min，取樣時(shí)間、取樣流量與測量時(shí)間根據(jù)氡濃度的可能水平確定。RTM-Ⅰ型氡釷測量儀也是一種雙濾膜法連續(xù)測量儀。

圖13 FT-648型雙濾膜測氡儀示意圖

1.6.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

雙濾膜法的優(yōu)點(diǎn)是排除了氡子體的干擾，提高了測量準(zhǔn)確度，探測下限比靜電收集法、電離室法和閃爍室法低，可達(dá)0.74 Bq/m3，可用于環(huán)境測量；是一種瞬時(shí)取樣測量方法，測量時(shí)間一般為30 min左右，可同時(shí)測量氡、釷射氣，以及氡子體α潛能濃度。缺點(diǎn)是裝置較大，笨重，不便于攜帶，采樣泵流量大，采樣時(shí)產(chǎn)生的干擾較大。注意事項(xiàng)為：

(1)儀器連接時(shí)要注意取樣系統(tǒng)的氣密性，防止漏氣。系統(tǒng)漏氣的檢驗(yàn)可以采用連接后開啟取樣泵，將入口堵住看流量計(jì)指示是否下降。

(2)光電倍增管一般應(yīng)工作在坪區(qū)，而大部分FT-648型測氡儀是根據(jù)探測效率確定工作電壓，往往不在坪區(qū)，此時(shí)應(yīng)注意保證儀器電源電壓的穩(wěn)定性。

(3)為了保證“老子體”能過濾干凈，入口濾膜阻力較大，會(huì)使流量計(jì)前面形成負(fù)壓，導(dǎo)致實(shí)際流速低于流量計(jì)的指示值，需選擇負(fù)荷特性好的采樣泵或進(jìn)行取樣流量的氣壓修正。

1.7 氣球測氡法(Air Balloon Method)

氣球法測氡，是1974年由清華大學(xué)科研人員提出的。由于該方法具有簡便、迅速、靈敏度高、攜帶方便等優(yōu)點(diǎn)，在礦山和環(huán)境氡測量中得到了廣泛的應(yīng)用。但該方法因影響因素較多已被市場淘汰。

1.7.1工作原理

氣球法的工作原理與雙濾膜法相似，不同之處是將雙濾膜管換成了氣球，入口和出口為同一通路。原理裝置如圖14所示。取樣時(shí)以固定流量向氣球充氣，氡子體采樣頭上的入口濾膜濾掉空氣中的氡子體，充氣時(shí)間固定；充氣結(jié)束后等待數(shù)分鐘，將氣球內(nèi)的空氣以固定流量排出。由于被收集的氡子體與氡濃度存在正比關(guān)系，測量出口濾膜上的α放射性就可以計(jì)算得到氡濃度，期計(jì)算公式為：

圖14 氣球法裝置示意圖

cRn=k(Nc-Nb)

(9)

式中，cRn為氡濃度，Bq·m-3；k為儀器刻度系數(shù)，Bq·m-3/計(jì)數(shù)，Nc為測量總計(jì)數(shù)；Nb為相同時(shí)間內(nèi)的本底計(jì)數(shù)。

氣球法同時(shí)也可以測量氡子體α潛能濃度。由于入口濾膜收集的是空氣中的氡子體，因此測量入口濾膜的α放射性可以計(jì)算得到氡子體α潛能濃度。

圖15給出了氣球法測量氡和氡子體濃度時(shí)通常的時(shí)間流程。0～t1時(shí)間段氣球充氣與氡子體取樣，t1～t2時(shí)間段為氣球等待時(shí)間，t2～t3時(shí)間段為氣球排氣；T1～T2時(shí)間段測量入口濾膜上的α計(jì)數(shù)，T2～T3時(shí)間段為更換樣品時(shí)間，T3～T4時(shí)間段測量出口濾膜上的α計(jì)數(shù)。

圖15 氣球法測量氡和氡子體時(shí)常用時(shí)間流程

1.7.2主要設(shè)備和儀器

氣球常用的為乳膠球，其體積根據(jù)需要而定。一般環(huán)境測量用的氣球在(102～103)L；計(jì)數(shù)測量設(shè)備通常采用能將取樣頭固定在探頭上進(jìn)行測量的KF602系列氡和氡子體測量儀，也可以采用FD-3015型α輻射探測儀等；采樣泵及流量計(jì)一般量程為(10～50)L/min；其他配套設(shè)備有：秒表、濾膜取樣頭、子體過濾器、濾膜(過氯乙烯樹脂纖維、聚丙烯濾布或玻璃纖維濾膜)等。

1.7.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

氣球法測量氡和氡子體濃度是一種較為簡單實(shí)用的瞬時(shí)測量方法。所需裝置較少，攜帶方便；方法的靈敏度和準(zhǔn)確性都可滿足環(huán)境監(jiān)測要求，探測下限為3 Bq/m3(氣球200 L)。使用中應(yīng)注意下述事項(xiàng)：

(1)必須保持刻度和具體使用時(shí)條件的一致性，如氣球體積、采用濾膜、計(jì)數(shù)設(shè)備和時(shí)間流程等，不能改變。其中任何一項(xiàng)改變，都必須重新刻度。

(2)因?yàn)闅馇蚍y量的是新生氡子體，保證純氡進(jìn)入氣球是非常必要的，入口濾膜必須有足夠高的過濾氡子體能力，過濾效率應(yīng)在99%以上。

(3)濕度是影響氣球法測量準(zhǔn)確性的主要因素，當(dāng)空氣樣品的相對濕度小于75%時(shí)，刻度系數(shù)有顯著變化。為消除此影響，必須在不同相對濕度下刻度，求出濕度修正因子。同樣，氣球內(nèi)要保持干凈，在排氣時(shí)保持球形，這是保證氡子體附壁效應(yīng)的一致性。

(4) 防止過排氣。排氣稍過頭，氣球就會(huì)被吸附在濾膜上，而使此樣品報(bào)廢。排氣時(shí)一定要精力集中，及時(shí)關(guān)閉抽氣泵。

(5)由于加的濾膜層數(shù)較多(保證能過濾干凈)，阻力較大，如果采樣泵的負(fù)荷特性不好，會(huì)使流量計(jì)前面形成負(fù)壓，導(dǎo)致實(shí)際流速低于流量計(jì)的指示值，而使氣球體積不足。因此要選擇負(fù)荷特性好且不漏氣的采樣泵，同時(shí)進(jìn)行取樣流量的氣壓修正。

1.8 駐極體法 (Electret-Passive Environmental Radon Monitor, E-PERM)

目前最有代表性的駐極體環(huán)境氡探測器是美國Rad Elec公司的E-PERM型和Ra-Dome型氡探測器。它是由一個(gè)體積為50～1 000 mL的收集盒和φ50 mm的駐極體組成，是一種累積氡測量方法。駐極體法是美國環(huán)境保護(hù)局(EPA)推薦的環(huán)境氡測量方法之一[11]，但在我國使用較少。

1.8.1工作原理

含氡空氣通過盒壁上的濾膜孔進(jìn)入收集盒，氡及氡子體衰變產(chǎn)生的α粒子使盒內(nèi)空氣產(chǎn)生電離(β、γ射線引起的電離與α粒子引起的電離相比可以忽略)，生成的次級(jí)帶電粒子在盒內(nèi)電場的作用下，被駐極體收集，從而改變駐極體的表面電壓，駐極體表面電壓的改變值與進(jìn)入收集盒的氡濃度成正比。測量原理見圖16。氡濃度的計(jì)算公式如下：

圖16 駐極體探測器原理示意圖

CRn=(VI-VF)/[(CF×T)-BG×f]

(10)

式中，CRn為暴露期間的平均氡濃度，Bq·m-3；CF為探測器的刻度系數(shù)，V/(Bq·m-3·d)，CF=A+B×(VI+VF)/2；A、B分別表示CF曲線(累積氡暴露量與表面電壓的關(guān)系曲線)的截距和斜率；VI、VF分別表示暴露前后測量的駐極體表面電壓值，V；T是暴露時(shí)間，d；BG是測點(diǎn)處的空氣吸收劑量率，nGy·h-1；f為BG轉(zhuǎn)換為CRn的系數(shù)，(Bq·m3)/(nGy·h-1)。

1.8.2主要設(shè)備及儀器

E-PERM型氡探測器所用的駐極體有兩種(見圖17)，一種為高靈敏度駐極體(厚度為0.152 cm的PTFE聚四氟乙烯，簡稱ST)，用于短期測量。另一種是低靈敏度駐極體(厚度為0.012 7 cm的FEP聚四氟乙烯，簡稱 LT)，用于長期測量。這兩種駐極體與不同結(jié)構(gòu)的收集盒配合可組成多種類型的探測器，以滿足不同測量時(shí)間的需要。

圖17 E-PERM型駐極體氡探測器和探測元件

Ra-Dome型氡探測器在E-PERM的基礎(chǔ)上進(jìn)行了改進(jìn)，可以同時(shí)測量氡和γ輻射。原理與E-PERM相同，由兩個(gè)收集盒組成，一個(gè)測量Rn與γ，另一個(gè)只測量γ輻射。從兩個(gè)駐極體測值差可計(jì)算出氡的累積暴露濃度。表3列出了不同組合的E-PERM和 Ra-Dome的刻度系數(shù)和探測下限[11]。

表3 E-PERM和Ra-Dome的刻度系數(shù)和探測下限

1.8.3方法評(píng)價(jià)及注意事項(xiàng)

駐極體探測器的優(yōu)點(diǎn)是：測量氡濃度范圍廣，幾乎適用于任何可遇到的環(huán)境條件；采樣后不需處理，可用讀數(shù)儀直接在現(xiàn)場測讀，能夠快速、準(zhǔn)確的得到測量結(jié)果；可以在暴露期間讀數(shù)，而不影響最終測量結(jié)果；在達(dá)到臨界電壓之前，駐極體片可以反復(fù)使用；用ST高靈敏度駐極體還可以進(jìn)行氡析出率的快速測量。缺點(diǎn)是：駐極體元件對γ射線靈敏，在測量氡的同時(shí)，需要測量天然γ輻射劑量率；偶然脫落或觸動(dòng)駐極體表面會(huì)引起駐極體表面電壓明顯下降，因此操作時(shí)要特別小心；需要進(jìn)行海拔高度的校正。

1.9 幾種釷射氣濃度測量方法

在聯(lián)合國原子輻射影響科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)2000 年報(bào)告中，220Rn及其子體所致劑量與222Rn 及其子體所致劑量之比由UNSCEAR 1993 年報(bào)告的6%提高為9%。在我國某些地區(qū)，由于土壤和建材中232Th 的含量較高，加之一些地區(qū)住房結(jié)構(gòu)的影響，上述比值粗略估計(jì)可達(dá)到20%[12]。因此，釷射氣的測量近幾年得到了重視和發(fā)展。

1.9.1α徑跡蝕刻法測量釷射氣濃度

α徑跡蝕刻法測量釷射氣濃度[13]通常是采用2只探測杯(取樣盒)，改變杯中空氣交換率，通過選擇滲透率不同的濾膜或通氣窗面積，使氡(222Rn)和釷射氣(220Rn)能很容易的進(jìn)入空氣交換率較高一只。另一只空氣交換率較低的則只允許氡進(jìn)入，半衰期較短的釷射氣被阻擋在外面，從而實(shí)現(xiàn)氡、釷射氣的分別測量。222Rn或220Rn濃度的計(jì)算公式如下：

CRn=(ρRn-ρb)/(kRnT)

(11)

CTn=(ρRn+Tn-ρRn-ρb)/(kTn)

(12)

式中，CRn和CTn分別表示暴露期間被測場所空氣中的222Rn和220Rn濃度，Bq·m-3；ρRn+Tn、ρRn和ρb分別表示222Rn+220Rn暴露片、222Rn暴露片和未暴露片(本底)的徑跡密度，徑跡數(shù)·cm-2；kRn和kTn分別為探測器對222Rn或220Rn的靈敏度系數(shù)，(徑跡數(shù)·cm-2)/(Bq·m-3·h)；T為累積暴露時(shí)間，h。

1.9.2靜電收集氡子體法測量釷射氣濃度

靜電收集氡子體法測量釷射氣濃度原理與測氡相同，采用4道α能譜分析器對收集在探測器上的新生氡(或釷射氣)子體測量，氡(釷射氣)子體產(chǎn)生的典型α能譜示于圖18。

圖18 氡、釷射氣子體產(chǎn)生的典型α能譜示意圖

根據(jù)氡(釷射氣)子體衰變鏈可知，圖18中圖(a)為取樣后短時(shí)間內(nèi)(一般為5 min)測量的α譜，此時(shí)只有新生氡子體218Po發(fā)射的6.00 MeV(A道)和新生釷射氣子體216Po發(fā)射的6.78 MeV(B道)α粒子；圖(b)為連續(xù)取樣測量3小時(shí)后的α譜，此時(shí)氡子體達(dá)到平衡，有218Po發(fā)射的6.00 MeV(A道)和214Po發(fā)射的7.68 MeV(C道)以及新生釷射氣子體216Po發(fā)射的6.78 MeV(B道)α粒子；圖(c)為連續(xù)取樣測量12小時(shí)后的α譜，此時(shí)氡(釷射氣)子體均達(dá)到平衡，A道計(jì)數(shù)為218Po發(fā)射的6.00 MeV和212Bi發(fā)射的6.05 MeV α粒子(約為D道計(jì)數(shù)的一半)，B道計(jì)數(shù)為216Po發(fā)射的6.78 MeV α粒子，C道計(jì)數(shù)為214Po發(fā)射的7.68 MeV α粒子，D道計(jì)數(shù)為212Po發(fā)射的8.78 MeV α粒子。

由圖18可知，釷射氣濃度測量有兩種模式，快速取樣測量和長時(shí)間連續(xù)累計(jì)測量。

快速測量一般為取樣測量5 min，此時(shí)只有A道和B道計(jì)數(shù)，通過A道和B道計(jì)數(shù)可以分別得到氡濃度和釷射氣濃度。計(jì)算公式為：

CRn=kRn(NA-Nb)

(13)

CTn=kTn(NB-Nb)

(14)

式中，CRn和CTn分別表示被測場所空氣中的222Rn和220Rn濃度，Bq·m-3；kRn和kTn分別為α探測器對222Rn和220Rn的刻度系數(shù)，Bq·m-3/計(jì)數(shù)；NA、NB、Nb分別為A道計(jì)數(shù)、B道計(jì)數(shù)和本底計(jì)數(shù)。

長時(shí)間連續(xù)累積測量的靈敏度比快速測量的靈敏度高1倍，采用的是A、C道計(jì)數(shù)計(jì)算氡濃度，但必須扣除釷射氣子體212Bi的α粒子(6.05 MeV)對A道計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)(即0.5ND)；由B、D道計(jì)數(shù)計(jì)算釷射氣濃度，公式為：

CRn=kRn(NA+NC-0.5ND-Nb)

(15)

CTn=kTn(NB+ND-Nb)

(16)

式中，CRn和CTn分別表示被測場所的222Rn和220Rn濃度，Bq·m-3；kRn和kTn分別為探測器對222Rn或220Rn的儀器系數(shù)，Bq·m-3/計(jì)數(shù)；NA、NB、NC、ND、Nb分別為A、B、C、D道計(jì)數(shù)和本底計(jì)數(shù)。

采用這兩種方法測量的儀器有RAD7測氡儀(美國DURRIDGE公司)和RTM2100測氡儀(德國SARAD公司)。

氡濃度測量方法還有許多種，如液閃法、溶劑萃取法、液氮蒸發(fā)法等，這些方法使用較少，在此不再進(jìn)行描述。

從歷年南華大學(xué)國家氡實(shí)驗(yàn)室檢定的測氡儀來看，我國現(xiàn)在常使用的環(huán)境氡與氡子體測量儀器主要有RAD7型測氡儀、1027型測氡儀、KF618型連續(xù)測氡儀和KF602D型氡及氡子體測量儀等[14]。

2 氡濃度測量的質(zhì)量保證

2.1 測量方法的選擇

根據(jù)不同的監(jiān)測目的發(fā)展了多種氡及氡子體測量方法和儀器。雖然測量氡的方法與儀器很多，但每種方法與儀器都有其適用的范圍和局限性，因環(huán)境氡具有濃度水平變化大的特點(diǎn)，還受時(shí)間、季節(jié)、通風(fēng)和氣象條件等因素的影響，即使同一房間內(nèi)，不同時(shí)間、不同測點(diǎn)位置氡濃度也有很大變化。如果需要很快了解被測場所的氡濃度，可選用瞬時(shí)快速測量儀器，但此種方法單次測量的代表性不夠；要了解氡濃度的變化，需要選擇連續(xù)測量，此種測量方法和儀器相對比較復(fù)雜，也比較昂貴；進(jìn)行劑量估算或流行病研究應(yīng)選用長期累積測量，此類方法能給出年平均濃度，代表性好，但不能及時(shí)得到結(jié)果。所以在實(shí)際監(jiān)測中，應(yīng)根據(jù)不同目的選擇不同的測量方法與儀器。

2.1.1室外環(huán)境氡測量

在室外環(huán)境氡測量中，由于室外環(huán)境條件的限制，一般采用瞬時(shí)取樣測量或短時(shí)間的連續(xù)測量。環(huán)境中氡濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律一般如圖19所示，可以看到，瞬時(shí)取樣測量應(yīng)在上午8—12時(shí)采樣測量，且連續(xù)2 d，此時(shí)所測氡濃度接近日平均值。如果其他時(shí)間測量，則應(yīng)進(jìn)行時(shí)間修正，當(dāng)然最好能進(jìn)行24 h連續(xù)測量。同時(shí)，在室外環(huán)境氡測量中，采樣點(diǎn)要有明顯的標(biāo)志，要遠(yuǎn)離公路，遠(yuǎn)離煙囪；要選擇在地勢開闊，周圍10 m內(nèi)無樹木和建筑物的地方布點(diǎn)；在雨天，雨后24 h內(nèi)或大風(fēng)過后12 h 內(nèi)不宜測量[15]。

圖19 某室外環(huán)境氡濃度日變化示意圖

2.1.2室內(nèi)氡測量

在居室內(nèi)的氡測量中，因室內(nèi)氡具有濃度較低、波動(dòng)較大等特點(diǎn)，受時(shí)間、季節(jié)、通風(fēng)、氣象條件等因素的影響，同一房間不同時(shí)間、不同地點(diǎn)氡濃度存在較大變化。圖20是某一地下室內(nèi)氡濃度日變化曲線[16]，圖21是室內(nèi)氡濃度的月變化曲線[16]。因此，美國EPA推薦采用篩選測量和跟蹤測量兩級(jí)測量程序[17]，并在偏安全情況下提出了“標(biāo)準(zhǔn)測量環(huán)境”的要求，以利于測量結(jié)果的有效性和可比性，以及判斷室內(nèi)氡濃度是否過高。

圖20 室內(nèi)氡濃度日變化示意圖

圖21 室內(nèi)氡濃度月變化曲線

2.1.2.1篩選測量

篩選測量的目的是以快速和最小的代價(jià)來確定該住宅是否對居住者有引起高氡照射的潛在可能性。通過一次短時(shí)間的封閉式測量，將氡濃度不可能超過干預(yù)行動(dòng)水平的房屋(“安全房屋”)篩選掉，發(fā)現(xiàn)可能超標(biāo)的房屋。從偏安全考慮，在進(jìn)行室內(nèi)氡水平篩選測量前，通常要求房主先將所有的門窗關(guān)閉12小時(shí)以上，在整個(gè)測量期間也要盡可能保持關(guān)閉狀態(tài)(“標(biāo)準(zhǔn)測量環(huán)境”)。因此，篩選測量選擇的測量方法與儀器通常是短期累積測量、瞬時(shí)測量或連續(xù)測量。篩選測量常用的方法與儀器列于表5。

表5 室內(nèi)氡濃度篩選測量的方法、儀器與測量時(shí)間選擇

2.1.2.2跟蹤測量

跟蹤測量目的是確認(rèn)房屋中的氡濃度水平是否對居住者的健康造成危害和是否需要采取補(bǔ)救措施。它是針對篩選測量結(jié)果高于或接近干預(yù)行動(dòng)水平的地點(diǎn)，所進(jìn)行的進(jìn)一步的準(zhǔn)確測定。與篩選測量不同的是跟蹤測量在正常的居住條件下進(jìn)行，不必關(guān)閉門窗。跟蹤測量應(yīng)采用長期累積測量方法，以得到有代表性的測量結(jié)果。方法有2種：連續(xù)12個(gè)月的累積測量；分季測量，然后把4次測量的結(jié)果加以平均，所得結(jié)果必須是可靠和能夠重復(fù)的。跟蹤測量常用的方法與儀器列于表6。

表6 室內(nèi)氡濃度跟蹤測量的方法、儀器與測量時(shí)間選擇

在選定檢測方法時(shí)，凡有國家標(biāo)準(zhǔn)的一律使用國家標(biāo)準(zhǔn)(GB或GBZ)，沒有國家標(biāo)準(zhǔn)的優(yōu)先選用行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(EJ)。選用其它方法時(shí)，測量系統(tǒng)和操作程序需要通過計(jì)量認(rèn)可，儀器的最小探測限要求小于10 Bq·m-3，準(zhǔn)確度和精密度必須達(dá)到環(huán)境測量要求，環(huán)境效應(yīng)(如相對濕度、氣壓等)能夠排除或可修正。

2.1.3測量方法的標(biāo)準(zhǔn)

常用的氡及氡子體測量方法標(biāo)準(zhǔn)列于表7。

表7 氡及氡子體的測量方法標(biāo)準(zhǔn)

2.2 儀器的檢定

為了保證氡及氡子體的測量質(zhì)量，提高不同方法和儀器的測量結(jié)果的可比性，早在1940年，美國國家標(biāo)準(zhǔn)局(NBS，現(xiàn)為NIST)就在國際基準(zhǔn)鐳源基礎(chǔ)上建立了脈沖電離室氡測量標(biāo)準(zhǔn)，但是氡及氡子體測量儀的刻度需要一個(gè)環(huán)境參數(shù)、氡濃度可調(diào)控的，其氡及氡子體濃度由標(biāo)準(zhǔn)測量儀器定值的氡環(huán)境裝置，這個(gè)裝置就簡稱氡室。國際上是從20世紀(jì)70年代末開始建設(shè)氡室。1995年由IAEA建立了國際氡計(jì)量機(jī)構(gòu)(IRMP)，以美國環(huán)境實(shí)驗(yàn)室(EML)、美國礦務(wù)局實(shí)驗(yàn)室(USBM)、英國的國家放射防護(hù)局(NRPB)和澳大利亞的輻射實(shí)驗(yàn)室(ARL)等4個(gè)實(shí)驗(yàn)室的氡室作為國際參考實(shí)驗(yàn)室。

1988年，我國在湖南衡陽的原核工業(yè)第六研究所(現(xiàn)南華大學(xué))建成氡室，并于1990年通過國防計(jì)量考核，評(píng)為一級(jí)計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)，1995年成為國際氡計(jì)量機(jī)構(gòu)的亞洲區(qū)域協(xié)調(diào)實(shí)驗(yàn)室，1999年4月獲得國家質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局授權(quán)，開展面向全國的氡測量儀器溯源檢定與刻度工作。

測氡儀和氡子體測量儀的校準(zhǔn)與檢定方法參見JJG(核工)825—2013《測氡儀檢定規(guī)程》和JJG(核工)025—98《氡子體濃度測量儀檢定規(guī)程》。

對于被動(dòng)累積式測量裝置如活性炭盒、α徑跡探測器、駐極體離子盒以及衰變產(chǎn)物累積測量裝置等的檢定，需要在標(biāo)準(zhǔn)氡室中暴露一段時(shí)間，然后取出送到實(shí)驗(yàn)室分析測量。

被動(dòng)累積式測量裝置的校準(zhǔn)要求如下：(1)每次至少選擇兩種不同的氡濃度水平；(2)每點(diǎn)濃度水平至少放置10個(gè)探測器或采樣器；(3)暴露時(shí)間要足夠長以保證采樣器內(nèi)外氡濃度達(dá)到平衡；(4)暴露結(jié)束后探測器需要在低氡的環(huán)境下放置一段時(shí)間(1～2 h)，以進(jìn)行必要的時(shí)間補(bǔ)償；(5)活性炭盒需要進(jìn)行3個(gè)相對濕度條件(～20%、～50%和～80%)的刻度；(6)更換探測器材料或批號(hào)需要重新刻度。

2.3 相關(guān)參數(shù)的測定

在氡及氡子體測量中，探測效率、取樣流量、濾膜的過濾效率和自吸收修正因子是測量方法所需的幾個(gè)主要參數(shù)。

2.3.1探測效率的測定

在與濾膜樣品測量相同的幾何條件下，測得α平面參考源的凈計(jì)數(shù)率，其測量不確定度應(yīng)小于2%，則儀器的探測效率ε為：

ε=n/(2ns)

(17)

式中,ε為儀器的4π探測效率；n為儀器測得α平面參考源的凈計(jì)數(shù)率，min-1；ns為α平面參考源的表面發(fā)射率，min-1。

2.3.2濾膜過濾效率的測定

濾膜過濾效率η是采樣過程中濾膜收集到的氡子體活度與所采集空氣體積中氡子體活度的比值。一般采用雙層法測量濾膜過濾效率。

測量裝置：α測量儀2臺(tái)，空氣采樣器1臺(tái)，秒表1個(gè)。

測量方法：(1)選取氡濃度在數(shù)千Bq/m3的場所(最好在氡室)；(2)在空氣采樣器上疊裝2張濾膜，以實(shí)際工作中使用的采樣速率采樣5 min；(3)將2張濾膜分別裝到2臺(tái)α測量儀上，然后同時(shí)測量2張濾膜的計(jì)數(shù)100 min。用下式計(jì)算濾膜過濾效率[15]：

(18)

式中，N1、N2分別為第1張和第2張濾膜同一時(shí)刻測量的計(jì)數(shù)；ε1、ε2分別為測量第1張濾膜所用測量儀和測量第2張濾膜所用測量儀的探測效率。

2.3.3濾膜自吸收因子的測定

一般地，濾膜所收集的氡子體分布于整個(gè)濾膜之上，由于濾膜的阻擋使得本來可以被記錄的α粒子不能被記錄了，這種現(xiàn)象叫做濾膜的自吸收。濾膜的自吸收因子β定義為射出濾膜的氡子體α粒子與濾膜中發(fā)射的氡子體α粒子的比值。

測量裝置：α測量儀1臺(tái)，空氣采樣器1臺(tái)，秒表1個(gè)。

測量方法：(1)選取氡濃度在數(shù)千Bq/m3的場所(最好在氡室)；(2)在空氣采樣器上裝1張濾膜，以實(shí)際測量中使用的采樣速率采樣5 min；(3)采樣結(jié)束后等待30 min；(4)測量濾膜正面(采樣面)計(jì)數(shù)40 s，計(jì)數(shù)記作N1；(5)在20 s內(nèi)快速翻轉(zhuǎn)濾膜，測量濾膜反面計(jì)數(shù)40 s, 計(jì)數(shù)記作N2；(6)20 s內(nèi)在濾膜正面疊加上一張干凈濾膜，測量計(jì)數(shù)40 s, 計(jì)數(shù)記作N3；(7)重復(fù)步驟(4)～(6)，測量20組數(shù)據(jù)；(8)作時(shí)間t與N1、N2、N3的關(guān)系曲線；(9)在曲線上任意時(shí)刻t，取N1、N2、N3，采用下式計(jì)算濾膜自吸收因子β[15]：

(19)

2.3.4負(fù)壓下使用轉(zhuǎn)子流量計(jì)的刻度

對于氡子體取樣測量，由于轉(zhuǎn)子流量計(jì)只能置于濾膜的下游，濾膜的阻力將使流量計(jì)處于負(fù)壓下測量流量，此時(shí)，轉(zhuǎn)子流量計(jì)在負(fù)壓下的讀數(shù)與所對應(yīng)的環(huán)境氣壓下的實(shí)際流量不同，有如下關(guān)系：

(20)

式中，Qe為實(shí)際流量，L/min；Qn為流量計(jì)在負(fù)壓下的讀數(shù)，L/min；Pn為流量計(jì)入口的絕對壓力，Pa；Pe為環(huán)境大氣壓，Pa。

因此，必須測定流量計(jì)在取樣時(shí)的入口壓力和環(huán)境大氣壓力，按(20)式進(jìn)行修正。一般情況下，濾膜阻力不大，此項(xiàng)修正可以忽略。

2.4 其它質(zhì)量保證措施

2.4.1常規(guī)的性能檢驗(yàn)

每次測量前應(yīng)按儀器使用手冊的要求對測氡儀器和系統(tǒng)進(jìn)行常規(guī)的性能檢驗(yàn)，使儀器或測量裝置的工作參數(shù)，如本底、探測效率、刻度系數(shù)、時(shí)間間隔、泵的流量等，處于正常的工作狀態(tài)。

2.4.2本底測量

每次測量之前需要對測量儀器或裝置進(jìn)行本底檢測測量。

對于主動(dòng)式探測器，儀器的本底測量應(yīng)在充以純N2或無氡空氣的條件下進(jìn)行。檢驗(yàn)的方法和步驟可參見HJ 61—2021《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》中附件E“對低本底測量裝置進(jìn)行泊松分布的檢驗(yàn)方法”。

對于被動(dòng)式探測器，每批都需要留有一定數(shù)量(10%或5～20只)的探測器進(jìn)行本底測量。需要運(yùn)輸或郵寄時(shí)，本底(空白)探測器應(yīng)與測量用的探測器同時(shí)郵寄。

2.4.3比對或盲樣測量

為了保證測量結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性，提高不同測量系統(tǒng)數(shù)據(jù)間的可比性，除了定期對儀器進(jìn)行常規(guī)的性能檢驗(yàn)外，還應(yīng)經(jīng)常參加實(shí)驗(yàn)室之間的比對。對累積式探測器應(yīng)定期進(jìn)行盲樣測量。將測量儀器或累積探測器置于已知氡濃度的環(huán)境中，用測量值與參考值的相對百分偏差(RPD)來評(píng)價(jià)測量結(jié)果。

當(dāng)氡濃度<150 Bq/m3時(shí)： RPD<25%表示結(jié)果正常；25%50%表示結(jié)果超過控制限，測量結(jié)果不可信，需要查找原因。

當(dāng)氡濃度≥150 Bq/m3時(shí)，RPD<10%表示結(jié)果正常；10%30%表示結(jié)果超過控制限，測量結(jié)果不可信，需要查找原因。

2.4.4平行測量

根據(jù)測量方法和儀器的精度、測量人員的水平，隨機(jī)抽取占測量總數(shù)10%～20%的樣品進(jìn)行平行測量。當(dāng)同批樣品數(shù)量較少時(shí)，可適當(dāng)增加測定比率。用成對數(shù)據(jù)的t檢驗(yàn)方法檢查兩種方法測量結(jié)果的差異。若t值大于臨界值，則應(yīng)查找原因。

2.5 測量結(jié)果的不確定度評(píng)定與表述

氡濃度測量的不確定度主要來源于儀器計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落和儀器檢定給出的儀器常數(shù)(刻度系數(shù))或修正因子的不確定度[18]。

(1)A類評(píng)定相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度uA

測量結(jié)果的A類評(píng)定相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度uA，一般由儀器測得計(jì)數(shù)的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差來表示：

(21)

式中，n為儀器的計(jì)數(shù)。

有許多儀器(連續(xù)測量儀器)直接給出的是氡(或氡子體)濃度C，但一般同時(shí)會(huì)給出其標(biāo)準(zhǔn)偏差σ，則此類儀器的A類評(píng)定相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度uA為：

uA=σ/C

(22)

(2)B類評(píng)定相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度uB[18]

測量結(jié)果的B類評(píng)定相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度uB，就是檢定證書所給出的儀器常數(shù)(刻度系數(shù))或修正因子的不確定度。

(3)測量結(jié)果的相對合成擴(kuò)展不確定度uC[18]

測量結(jié)果的相對合成擴(kuò)展不確定度uC，由A、B兩類相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度uA與uB的方和根表示：

(23)

式中，k為擴(kuò)展因子，一般取2，表示置信為度95%。

測量結(jié)果表示為：CRn(1±uC%) (Bq/m3)。