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    相對誤差最小二乘法的TDLAS氣體濃度標定曲線擬合

    2021-05-11 07:23:20昊,鞠昱,韓立,常
    光譜學與光譜分析 2021年5期
    關鍵詞:量程關系式乘法

    陳 昊,鞠 昱,韓 立,常 洋

    1.中國科學院電工研究所,北京 100190 2.中國科學院大學,北京 100049 3.北京航天易聯(lián)科技發(fā)展有限公司,北京 100176

    引 言

    可調(diào)諧半導體激光光譜(tunable diode laser absorption spectroscopy,TDLAS)是利用氣體分子對激光信號的選頻吸收,計算入射光與出射光的光功率變化,實現(xiàn)對待測氣體濃度的定量檢測。近年來大量學者對TDLAS技術進行了研究,相較于其他光譜檢測技術,它具有高靈敏度、高分辨率、實時監(jiān)測、便攜性好、小型化等優(yōu)點,在工業(yè)環(huán)保、醫(yī)療檢測、氣象監(jiān)測等領域得到了廣泛的應用[1-3]。

    TDLAS氣體傳感器出廠前需要進行標定,擬合出光強透射率對數(shù)與標定濃度的對應關系曲線,擬合結(jié)果影響傳感器的測量精度[4]。最小二乘法(least squares method,LSA)是目前常用的擬合算法,它是以絕對誤差的平方和最小作為評價標準,無法對相對誤差進行約束,而實際測量中的數(shù)據(jù)誤差往往基于相對誤差,即被測量值越大所允許的實際絕對誤差也越大。采用最小二乘法擬合會導致TDLAS氣體傳感器的標定曲線在低濃度量程下的相對誤差偏大,限制了標定量程。此外,TDLAS氣體傳感器標定時一般采用多項式作為目標函數(shù)進行擬合,這只能保證較小濃度范圍內(nèi)的測量精度,量程外的測量誤差急劇增大。對于大量程標定則需要推導完整的光強透射率對數(shù)與氣體濃度關系式,以此作為目標函數(shù)進行擬合,提高整個量程范圍內(nèi)的測量精度[5-7]。為此提出了一種基于相對誤差意義下的氣體濃度標定算法,能夠解決上述問題,提高TDLAS氣體傳感器測量精度。

    通過分析了TDLAS技術中大量程濃度標定的問題,提出了基于相對誤差最小二乘法的擬合算法,推導了完整的光強透射率對數(shù)與氣體濃度關系式,搭建了TDLAS水汽標定平臺,對1%~50%VOL的水汽濃度標定曲線進行了誤差分析,驗證了本文提出的相對誤差最小二乘法的可靠性,提高了TDLAS氣體傳感器的檢測精度。

    1 TDLAS標定原理

    TDLAS技術理論基礎是Beer-Lambert定律,它描述了一束特定頻率的激光進入氣體樣品前后的光強變化[8],如式(1)所示。

    (1)

    式(1)中,It為穿過待測氣體后的透射光光強,I0為入射光強,α(ν)為吸收系數(shù),c為待測氣體的濃度,L為光吸收路徑長度。

    TDLAS氣體傳感器的標定原理是利用擬合算法得到光強透射率對數(shù)Ratio與標準氣體濃度c之間的關系曲線,通過實測的Ratio來反演待測氣體濃度。Ratio的表達式如式(2)所示。

    (2)

    根據(jù)式(2)可知,Ratio與氣體濃度c是一次函數(shù)關系,標定時采用一次函數(shù)作為目標函數(shù)具有較好的相關性。但這忽略了氣體濃度對吸收系數(shù)α(ν)的影響,在大量程標定時,吸收系數(shù)受氣體濃度變化影響,Ratio與氣體濃度c不再是一次函數(shù)關系。因此需要考慮氣體濃度對吸收系數(shù)的影響,推導出完整的Ratio與氣體濃度c的關系式,以此作為目標函數(shù)進行標定曲線的擬合。

    吸收系數(shù)α(ν)表達式如式(3)

    (3)

    式(3)中,gL(ν)為洛倫茲線型函數(shù),S為吸收譜線強度,N為單位體積內(nèi)氣體分子總數(shù),α=NS/πγL,為氣體吸收峰中心位置(ν=ν0)的吸收系數(shù),γL為氣體吸收譜線半寬高,它與氣體濃度大小有關,表達式如式(4)。

    (4)

    式(4),n為溫度系數(shù),p0和T0為標準氣壓和標準溫度,γair是空氣吸收譜線半高寬,γself是待測氣體吸收譜線半高寬,由式(4)可知,γL與氣體濃度值相關。

    當ν=ν0,即在吸收峰的中心位置,將式(3)和式(4)代入式(2),得到氣體濃度c與Ratio的關系式。

    (5)

    式(5)中,KS(T)是吸收譜線強度關于溫度的修正系數(shù),S0是標準氣壓溫度下的吸收譜線強度,N0是標準氣壓溫度下的單位體積分子數(shù)。圖1是氣體濃度與光強透射率對數(shù)的關系曲線模擬圖。

    圖1 氣體濃度與光強透射率對數(shù)的關系曲線模擬圖Fig.1 The relation of ratio and concentration

    對式(5)簡化,并對光強透射率對數(shù)Ratio進行溫度修正,得到目標函數(shù)如式(6)

    (6)

    以式(6)作為目標函數(shù)擬合能夠提高標定曲線的擬合相關度,但目前常用的最小二乘法擬合是基于絕對誤差意義,它是依據(jù)等精度數(shù)據(jù)而言,誤差分布服從均值為0的正態(tài)分布。對TDLAS氣體傳感器進行大量程標定時,考慮的更多是相對誤差,即高濃度下標定所允許的絕對誤差也更大,研究相對誤差意義下的標定曲線更具有實際應用意義。

    2 相對誤差最小二乘法

    最小二乘法是一個最優(yōu)化的問題,它是通過最小化誤差的平方和尋找數(shù)據(jù)的最佳函數(shù)匹配,基于相對誤差最小二乘法(relative error least squares method,RELSA)則是尋找相對誤差的平方和最小來尋求最優(yōu)解,迭代方法采用高斯-牛頓迭代法(Gauss-Newton iteration method),該法使用泰勒級數(shù)展開式去近似地代替目標函數(shù),然后通過多次迭代,多次修正待定系數(shù),使待定系數(shù)不斷逼近目標函數(shù)的最佳待定系數(shù),使原函數(shù)的相對誤差平方和達到最小[9-10]。

    對于相對誤差最小二乘問題,目標函數(shù)為

    (7)

    目的是尋找最優(yōu)解p,使得相對誤差平方和S最小。

    (8)

    (9)

    (10)

    其中,k是迭代次數(shù),Δp是迭代矢量,每次迭代函數(shù)是線性的,在pk處用泰勒級數(shù)展開。

    (11)

    (12)

    式(12)中,Δyi是第k次迭代的殘差,將式(12)代入式(9),得到

    (JTJ)Δp=JTΔyi

    (13)

    式(13)是矩陣形式,J是目標函數(shù)的雅克比矩陣,求解式(13)便可以獲得迭代增量Δp,代入式(10)得到最終的迭代公式。

    (14)

    整個算法流程如圖2所示。

    3 實驗與結(jié)果討論

    實驗用雅士林DHS-100恒溫恒濕箱來產(chǎn)生大量程水汽標定濃度,以Vaisala HMT337在線濕度檢測儀的測量值作為標定濃度,自主研發(fā)的TDLAS濕度傳感器選擇波數(shù)為7 306.752 1 cm-1的水汽吸收峰(表1所示),吸收強度為1.8×10-20cm-1·(molec·cm-2)-1,氣室的光路長為50 mm。實驗時,將HMT337在線濕度檢測儀的濕度探頭以及自研TDLAS濕度傳感器濕度探頭和溫度探頭放入恒溫恒濕箱中,通過對恒溫恒濕箱的控制來完成對不同濃度的水汽標定。

    表1 Hitran數(shù)據(jù)庫Table 1 Hitran database

    實驗測量了1%~50%標定濃度下的Ratio值,目標函數(shù)選擇多項式函數(shù)和Ratio-C關系式(6),對比了最小二乘法(LSA)和相對誤差最小二乘法(RELSA)的擬合結(jié)果。

    3.1 多項式為目標函數(shù)的擬合結(jié)果

    多項式擬合時,目標函數(shù)選用了三次多項式和五次多項式兩種算法進行擬合,圖3是兩種算法進行多項式擬合的標定曲線圖,圖4是擬合值與標定濃度的相對誤差分布圖,表2是最小二乘法和相對誤差最小二乘法的相對誤差分布圖。

    圖3 多項式擬合曲線Fig.3 Polynomial curve fitting

    由圖4可知,采用最小二乘法擬合時,在低濃度量程下出現(xiàn)較大的相對誤差,高濃度量程下相對誤差變??;采用相對誤差最小二乘法時,整個量程下的相對誤差曲線比較平穩(wěn)。在表2中也得到驗證,以三次多項式擬合為例,相對誤差最小二乘法下的最大相對誤差為0.082 8,遠低于最小二乘法的0.722 9,同時相對誤差的標準差為0.030 3,明顯優(yōu)于最小二乘法的0.187 6,五次多項式的擬合結(jié)果也表明相對誤差最小二乘法的擬合結(jié)果更優(yōu)。

    圖4 多項式擬合誤差分布Fig.4 The distribution of relative error in polynomial fitting

    表2 多項式為目標函數(shù)的擬合誤差統(tǒng)計Table 2 The error analysis in polynomial fitting

    3.2 Ratio-C關系式為目標函數(shù)的擬合結(jié)果

    以Ratio-C關系式(6)作為目標函數(shù)進行擬合時,為了使迭代計算盡快收斂,根據(jù)表1的Hitran數(shù)據(jù),將初值設定為p(1)=0.85,p(2)=0.093,p(3)=0.51,兩種算法的擬合曲線如圖5所示,圖6是擬合曲線相對誤差分布圖。

    圖5 Ratio-C關系式擬合曲線Fig.5 Fitting curves with Ratio-C formula

    由圖6所示,從Ratio-C關系式作為目標函數(shù)的擬合誤差分布結(jié)果上看,采用最小二乘法在低濃度量程下出現(xiàn)了較大的相對誤差,高濃度量程下逐漸減??;采用相對誤差最小二乘法整個誤差分布趨于平穩(wěn),這與多項式為目標函數(shù)的擬合結(jié)果相似。表3可知,相對誤差最小二乘法的最大相對誤差為0.049 4,相對誤差標準差為0.023 7,均優(yōu)于最小二乘法的最大相對誤差0.160 4和相對誤差標準差0.057 2。結(jié)合多項式擬合結(jié)果,以Ratio-C關系式作為目標函數(shù),采用相對誤差最小二乘法的擬合結(jié)果最好,相對誤差在±5%以內(nèi),最大相對誤差和相對誤差標準差都最小,擬合結(jié)果最優(yōu)。

    圖6 Ratio-C關系式擬合誤差分布Fig.6 The distribution of relative error in Ratio-C formula fitting

    表3 Ratio-C關系式為目標函數(shù)的擬合誤差統(tǒng)計Table 3 The error analysis in Ratio-C formula fitting

    4 結(jié) 論

    針對TDLAS氣體傳感器的標定,推導了完整的光強透射率對數(shù)與氣體濃度關系式,以此作為目標函數(shù),提出了基于相對誤差最小二乘法對標定曲線進行擬合。實驗結(jié)果表明:采用最小二乘法擬合時,在低濃度量程下會出現(xiàn)較大的相對誤差,高濃度量程下相對誤差逐漸減小,無法保證整個大量程下測量精度要求;采用相對誤差最小二乘法擬合時,在整個大量程范圍下的相對誤差波動比較小,相對誤差曲線比較平穩(wěn),最大相對誤差和相對誤差標準差都遠小于最小二乘法的擬合結(jié)果;以Ratio-C關系式作為目標函數(shù),采用相對誤差最小二乘法進行擬合標定時,最大相對誤差為0.049 4,相對誤差標準差為0.023 7,遠優(yōu)于最小二乘法的擬合結(jié)果,驗證了相對誤差最小二乘法的標定算法可靠性,提高了TDLAS氣體傳感器的測量精度。

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