大氣壓級(jí)聯(lián)輝光放電中射頻放電對(duì)脈沖放電的影響

武晨瑜，韓乾翰，施政銘，郭 穎，張 菁，石建軍

(東華大學(xué) 理學(xué)院，上海 201620)

介質(zhì)阻擋放電適用于大氣壓條件下的非平衡放電，具有電子能量高、放電穩(wěn)定，無(wú)需昂貴的真空設(shè)備等優(yōu)勢(shì)，在臭氧生成、污染控制、生物凈化、薄膜沉積、激光、刻蝕等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1-4]。常見(jiàn)的介質(zhì)阻擋放電，在千赫茲范圍內(nèi)由正弦電壓源激勵(lì)，并會(huì)在每半個(gè)周期的電壓上升階段產(chǎn)生一次放電，這限制了放電的穩(wěn)定性及其產(chǎn)生的等離子體密度[5]。為提高放電穩(wěn)定性，亞微秒級(jí)電壓脈沖被用于脈沖介質(zhì)阻擋放電，這將使得電壓上升階段和下降階段分別發(fā)生一次放電。其中，上升沿放電由氣體擊穿引發(fā)，下降沿放電由上升沿放電產(chǎn)生并積累在介質(zhì)板上的帶電電荷引發(fā)[6]，并且上升沿放電對(duì)整個(gè)脈沖階段的放電具有重要影響。文獻(xiàn)[7]研究表明，通過(guò)脈沖放電產(chǎn)生一定數(shù)量氧原子的能耗僅為使用正弦電壓達(dá)到相同效果能耗的8%，即脈沖放電的能量效率比用正弦電壓激勵(lì)的放電效率高。優(yōu)化脈沖參數(shù)可進(jìn)一步增強(qiáng)這種優(yōu)勢(shì)，進(jìn)而產(chǎn)生更好的應(yīng)用性能。然而，由于控制參數(shù)較多，比如電壓幅值、重復(fù)頻率、上升沿和下降沿時(shí)間等，脈沖介質(zhì)阻擋放電具有復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)特征[8-12]。對(duì)于兆赫茲范圍內(nèi)的脈沖調(diào)制射頻放電，當(dāng)射頻放電結(jié)束后，放電空間中的剩余等離子體粒子會(huì)對(duì)下一次放電產(chǎn)生重要影響[13]。文獻(xiàn)[14]研究發(fā)現(xiàn)，在調(diào)制射頻放電之前引入脈沖放電，從而組成級(jí)聯(lián)放電時(shí)，脈沖放電可對(duì)調(diào)制射頻放電起到輔助作用。進(jìn)一步改變射頻放電前的脈沖電壓幅值，結(jié)果表明，脈沖電壓越高，對(duì)調(diào)制射頻起到的輝光輔助作用越強(qiáng)[15]。

為提高脈沖介質(zhì)阻擋放電的能源效率，本文在脈沖放電前引入脈沖調(diào)制射頻放電，從而組成級(jí)聯(lián)放電，建立大氣壓氦氣級(jí)聯(lián)輝光放電的二維自洽流體數(shù)值模型，研究改變調(diào)制射頻與脈沖施加時(shí)間間隔時(shí)，調(diào)制射頻放電產(chǎn)生的等離子體粒子對(duì)脈沖上升沿放電特性的影響，討論放電空間的電子密度、離子密度、電子溫度和電場(chǎng)強(qiáng)度的變化情況。

1 理論模型

1.1 放電結(jié)構(gòu)

研究的大氣壓氦氣介質(zhì)阻擋放電幾何模型如圖1所示。其中，極板長(zhǎng)為7.0 mm，極板間放電間隙為2.5 mm，介質(zhì)板為厚1.0 mm、相對(duì)介電常數(shù)9.0的陶瓷片，在介質(zhì)板表面覆蓋一層金屬電極。此外，在上極板處的金屬電極上施加頻率為20 kHz、幅值為1 000 V、 持續(xù)時(shí)間為1 μs、脈沖電壓的爬升時(shí)間與下降時(shí)間均為20 ns；在下極板處的金屬電極上施加射頻頻率為13.56 MHz、調(diào)制頻率為20 kHz、占空比為20%、幅值為500 V的脈沖調(diào)制射頻電壓。

1.2 二維自洽流體數(shù)值模型

參與大氣壓氦氣條件下輝光放電的5種粒子的化學(xué)反應(yīng)方程式、反應(yīng)速率及反應(yīng)所產(chǎn)生(或損耗)的能量如表1所示，其中，Te為電子溫度，反應(yīng)系數(shù)可通過(guò)求解玻爾茲曼方程得出[16-17]。

表1 粒子的反應(yīng)方程、速率及損耗能量Table 1 Reaction equation, rate and energy loss of the particle

電子(e-)、氦離子(He+)、電離態(tài)的氦分子(He2+)、激發(fā)態(tài)氦原子(He*)以及激發(fā)態(tài)氦分子(He2*)的數(shù)密度可通過(guò)粒子連續(xù)性方程[18]求得，如式(1)～(3)所示。

(1)

(2)

(3)

式中：n和Γ分別為粒子數(shù)密度與粒子通量；S為特定粒子的產(chǎn)生項(xiàng)與損耗之和[19]；下標(biāo)+、e和*分別代表正離子、電子和中性粒子；下標(biāo)x、y分別代表二維自洽流體數(shù)值模型中軸向與徑向的分量。粒子通量可由漂移擴(kuò)散近似方程計(jì)算得出，如式(4)～(9)所示。

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：E為電場(chǎng)強(qiáng)度；D和μ分別為擴(kuò)散系數(shù)和遷移率[20-23]。中性粒子不受電場(chǎng)作用，只存在擴(kuò)散造成的通量。電場(chǎng)E可由式(10)計(jì)算得出。

(10)

式中：ε0為介電常數(shù)；e為電子電荷量；i代表第i種粒子(如電子、離子)。在兩電極表面，y方向電子與離子的邊界條件為

(11)

式中：下標(biāo)p代表模型中考慮到的離子(He+和He2+)。二次電子發(fā)射系數(shù)γ設(shè)置為0.01[16]。電極表面的中性粒子、離子與激發(fā)態(tài)粒子的通量以漂移為主導(dǎo)[24]。對(duì)于模型中考慮的所有等離子體粒子，其在x方向具有相同的邊界條件，如式(12)所示。

(12)

采用COMSOL Multiphysics 5.4軟件中的含時(shí)瞬態(tài)求解器求解式(12)的方程組。

2 結(jié)果與分析

在脈沖放電之前引入一個(gè)持續(xù)時(shí)間為10 μs的調(diào)制射頻放電，兩種放電的時(shí)間間隔Δt分別設(shè)為2.5、 5.0、10.0和20.0 μs。Δt=20.0 μs時(shí)的大氣壓脈沖調(diào)制射頻放電輔助脈沖放電的電流密度波形如圖2所示。嵌圖為Δt=2.5 μs和20.0 μs時(shí)的脈沖放電電流圖。由圖2可知，調(diào)制射頻放電段達(dá)到穩(wěn)定時(shí)，電流密度幅值為650 A/m2。當(dāng)放電時(shí)間間隔為2.5 μs時(shí)，在脈沖放電的上升沿，電流密度出現(xiàn)了兩個(gè)峰：12.61 μs處較小的峰是由位移電流所引起的[20]；12.72 μs處，電流密度幅值為420.2 A/m2的正向電流密度峰是由氣體擊穿導(dǎo)致的放電引起的。在脈沖放電的下降沿，由積累在介質(zhì)板表面的電荷引起的反向電流密度峰值為 688.51 A/m2。增加放電的時(shí)間間隔至20.0 μs時(shí)，上升沿與下降沿放電的電流密度峰值分別為348.3、 707.69 A/m2。由此說(shuō)明，隨著射頻與脈沖電壓時(shí)間間隔的增加，脈沖上升沿放電的電流峰值明顯減小。這是因?yàn)闅怏w間隙中剩余等離子體密度會(huì)隨時(shí)間的推遲而逐漸耗散，從而對(duì)脈沖放電的上升沿放電產(chǎn)生的影響會(huì)越來(lái)越小。

圖2 電流密度波形圖Fig.2 The waveform of current density

調(diào)制射頻放電產(chǎn)生的活性等離子體粒子在放電結(jié)束后會(huì)隨時(shí)間逐漸耗散。在射頻放電段，電子被束縛在振蕩的射頻電場(chǎng)中，大量電子集中在氣體間隙中間。調(diào)制射頻放電結(jié)束后，氣體間隙中間的電子密度隨時(shí)間不斷湮滅的同時(shí)，由于濃度梯度從空間高濃度區(qū)向低濃度區(qū)擴(kuò)散，直至10 μs后，氣體間隙中的電子密度降低，耗散速度減慢，電子密度的空間分布趨于均勻。

調(diào)制射頻放電結(jié)束后20 μs內(nèi)，電子密度在空間中隨時(shí)間的演化過(guò)程以及在放電空間中求位置平均后的電子密度與離子(He+和He2+)密度耗散曲線如圖3所示。由圖3可知：于不同時(shí)刻開(kāi)啟脈沖放電時(shí)，電子密度在不同放電間隙的時(shí)空分布不同；在調(diào)制射頻放電剛結(jié)束時(shí)，空間中帶正電荷的平均離子密度比帶負(fù)電荷的電子密度更多，這是因?yàn)樵谡{(diào)制射頻放電段，鞘層中積聚的離子比電子多，導(dǎo)致整個(gè)空間中的平均離子密度更高；在調(diào)制射頻放電結(jié)束0～5 μs內(nèi)，電子密度與離子密度仍在1017m-3的數(shù)量級(jí)，耗散速率較大，而10 μs后，電子與離子的耗散速率明顯減慢。由此可見(jiàn)，在調(diào)制射頻放電結(jié)束2.5、5.0、10.0和20.0 μs時(shí)開(kāi)啟脈沖電壓，脈沖放電之前的初始粒子狀態(tài)顯然是不同的。

圖3 射頻放電結(jié)束后電子的時(shí)空分布及平均粒子密度耗散曲線Fig.3 Spatial profiles of electron density and dissipation curves of average particle density after RF discharge

圖4(a)為Δt=2.5 μs時(shí)的電子密度時(shí)空演化圖。由圖4(a)可知，脈沖放電階段，在電壓上升沿與下降沿各有1次放電：在上升沿放電時(shí)，電子密度強(qiáng)度峰出現(xiàn)在下電極處(放電間隙為1.0 mm)，電子密度為4.6×1017m-3；而在下降沿放電時(shí)，上電極處(放電間隙為3.5 mm)電子密度為3.5×1017m-3。為更好地理解放電初始狀態(tài)對(duì)脈沖放電的影響機(jī)制，圖4(b)展示了不同時(shí)間間隔的脈沖放電階段空間平均電子密度曲線。為便于分析，將不同時(shí)間間隔的脈沖電壓開(kāi)啟時(shí)刻都定為0.1 μs，在1.1 μs時(shí)刻電壓開(kāi)始下降。由圖4(b)可知，在脈沖上升沿放電階段，平均電子密度出現(xiàn)2個(gè)峰值，且其出現(xiàn)的時(shí)間隨Δt的增大而滯后，峰值隨Δt的增大而減小，其中：第1個(gè)較小的峰由位移電流引起，與圖2中上升沿放電第1個(gè)較小的電流密度峰對(duì)應(yīng)；第2個(gè)較大的峰由氣體擊穿導(dǎo)致的上升沿放電引起，隨Δt的增大，電子密度峰值分別出現(xiàn)在0.22、0.26、0.28和0.29 μs處，數(shù)值分別為1.47×1017、1.36×1017、1.32×1017和1.29×1017m-3，隨后放電強(qiáng)度減小，平均電子密度逐漸降低，直至下降沿放電強(qiáng)度達(dá)到最大值時(shí)，再次出現(xiàn)電子密度峰。值得注意的是，不同時(shí)間間隔的上升沿放電前的初始電子密度不同，隨Δt增大，其數(shù)值分別為2.18×1016、1.23×1016、6.80×1015和3.40×1015m-3。由此可見(jiàn)，初始電子密度的減小將導(dǎo)致上升沿放電電子密度達(dá)到最大值所需的時(shí)間增加、上升沿放電強(qiáng)度減小。

圖4 脈沖放電階段的電子密度時(shí)空演化和平均電子密度曲線Fig.4 Spatiotemporal evolution profile of electron density and average electron density curve at pulse discharge stage

不同時(shí)間間隔的平均離子(He+與He2+)密度曲線如圖5所示。

圖5 不同時(shí)間間隔的平均離子密度曲線Fig.5 Curves of average ion density at different time intervals

由圖5可知，脈沖電壓開(kāi)啟前，Δt=2.5、5.0、10.0和20.0 μs時(shí)，初始離子密度分別為4.18×1016、1.86×1016、0.75×1016和0.45×1016m-3，上升沿放電的離子密度最大值分別為1.45×1017、1.13×1017、0.98×1017和0.89×1017m-3。離子密度在上升沿與下降沿放電中各產(chǎn)生1個(gè)峰值，隨時(shí)間間隔的增大，建立上升沿放電所需時(shí)間越長(zhǎng)，離子密度峰值越小，而在下降沿放電時(shí)，離子密度相差不大。綜合圖4(b)與圖5可知，脈沖調(diào)制射頻放電結(jié)束后殘留在空間的剩余活性等離子體粒子對(duì)脈沖放電產(chǎn)生的影響主要集中在上升沿放電。由此可知，更高的初始粒子密度能輔助建立更快、更強(qiáng)的脈沖上升沿放電，且初始狀態(tài)對(duì)離子的影響更明顯。

為更好地理解上升沿放電對(duì)初始狀態(tài)的依賴性，圖6(a)展示了Δt=2.5 μs時(shí)，上升沿電流密度峰值時(shí)刻電場(chǎng)強(qiáng)度、電子密度、離子密度與電子溫度的關(guān)系。由圖6(a)可知，在上升沿放電強(qiáng)度最大時(shí)，瞬時(shí)陰極(放電間隙為1.0 mm處)上方有一個(gè)厚度為0.25 mm的鞘層：鞘層內(nèi)，離子密度峰值為7.53×1017m-3、電場(chǎng)強(qiáng)度最大值為20.52×105V/m、電子溫度峰值為7.88 eV；鞘層外，電子密度峰值為4.6×1017m-3。由于電子和離子的質(zhì)量不同，電子在電場(chǎng)中的遷移率遠(yuǎn)大于離子，故在瞬時(shí)陰極附近，電子向陽(yáng)極運(yùn)動(dòng)，離子向相反方向遷移，陰極表面發(fā)射的二次電子也向陽(yáng)極遷移，最終導(dǎo)致瞬時(shí)陰極區(qū)域電子、離子密度分布不勻，電場(chǎng)強(qiáng)度與電子溫度也在此處出現(xiàn)峰值。

圖6 上升沿電流密度峰值時(shí)刻電場(chǎng)強(qiáng)度、電子密度、離子密度與電子溫度曲線Fig.6 Curves of electric field, electron density, ion density, and electron temperature at the time instant of the rising edge discharge

圖6(b)為Δt=2.5、 5.0、 10.0和20.0 μs時(shí)上升沿電流密度峰值時(shí)刻電場(chǎng)強(qiáng)度、電子密度、離子密度與電子溫度的變化趨勢(shì)圖。由圖6(b)可知：當(dāng)Δt≤5.0 μs時(shí)，粒子耗散處于空間高濃度耗散區(qū)，上升沿放電強(qiáng)度受Δt的影響更大；當(dāng)Δt≥10.0 μs時(shí)，粒子耗散處于低濃度耗散區(qū)，Δt的增大對(duì)脈沖放電強(qiáng)度的影響不斷減弱；隨Δt的增大，電子密度、離子密度與電子溫度均不同程度減小，電場(chǎng)強(qiáng)度幅值逐漸增加。這是因?yàn)椋簳r(shí)間間隔越大，脈沖放電開(kāi)始前，初始粒子密度越小，建立上升沿放電所需時(shí)間越長(zhǎng)，放電強(qiáng)度受初始狀態(tài)的影響而減弱；時(shí)間間隔越小，放電越劇烈，鞘層中的電子、離子的碰撞電離也越頻繁，因此鞘層中的電子溫度與粒子密度越高。上升沿放電強(qiáng)度越小，放電產(chǎn)生的粒子密度也就更低，被瞬時(shí)陰極捕獲、吸附在介質(zhì)表面的帶電粒子越少，電荷之間產(chǎn)生的內(nèi)建電場(chǎng)(與外加電方向相反)越小，從而導(dǎo)致總電場(chǎng)變大。

3 結(jié) 語(yǔ)

本文建立了大氣壓氦氣調(diào)制射頻輔助脈沖放電的二維自洽流體數(shù)值模型，研究了由調(diào)制射頻放電產(chǎn)生的電子、離子(He+與He2+)在調(diào)制射頻放電結(jié)束后對(duì)脈沖上升沿放電的影響，著重討論了調(diào)制射頻放電與脈沖放電的時(shí)間間隔不同時(shí)，脈沖上升沿放電強(qiáng)度對(duì)初始粒子密度的依賴性，結(jié)果表明：初始狀態(tài)對(duì)脈沖上升沿放電影響較大；在調(diào)制射頻放電段結(jié)束后，放電空間中電子和離子密度隨時(shí)間減?。辉龃笳{(diào)制射頻與脈沖的時(shí)間間隔時(shí)，脈沖放電開(kāi)啟時(shí)空間中初始粒子密度越低，脈沖上升沿放電建立得越慢，放電強(qiáng)度也越低。級(jí)聯(lián)放電有助于提高放電空間中的初始粒子密度，從而提高脈沖介質(zhì)阻擋放電的效率。