有機質(zhì)類型分異規(guī)律及其主控機制
——以威遠志留系龍馬溪組頁巖儲層為例

賈云倩，劉子平，任曉海，周一博，鄭愛玲，張娟，韓登林

1.長江大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，武漢 430100

2.儲層微觀結(jié)構(gòu)演化及數(shù)字表征實驗室，武漢 430100

3.中國石油川慶鉆探工程有限公司頁巖氣勘探開發(fā)項目經(jīng)理部，成都 610000

4.長江大學(xué)石油工程學(xué)院，武漢 430100

0 引言

近年來，頁巖油氣資源引起全世界的高度重視[1-2]。對于能夠自生自儲自封閉油氣的頁巖儲層而言，其內(nèi)部的有機質(zhì)類型是頁巖生烴能力的絕對因素[3]，也是影響頁巖氣富集的重要因素[4]。

頁巖儲層有機質(zhì)孔的廣泛發(fā)育，其所宿主的有機質(zhì)類型（Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ型干酪根）被認為是有機質(zhì)孔形成演化的關(guān)鍵控制因素之一[5]。因此，關(guān)于頁巖儲層內(nèi)的有機質(zhì)類型特征及其分布成為眾多學(xué)者關(guān)注的熱點問題。前人研究表明，Ⅰ、Ⅱ型干酪根比Ⅲ型干酪根更容易裂解生烴和產(chǎn)生有機質(zhì)孔[6]，但有關(guān)有機質(zhì)類型的識別及含量分析多采用宏觀的有損測定[7-8]，因此有關(guān)有機質(zhì)類型的微觀識別及成孔效率的原位表征鮮有報道。

本次研究通過二維大區(qū)域多尺度組合電鏡成像（MAPS）方法獲取頁巖儲層微觀結(jié)構(gòu)圖像，通過微觀形貌學(xué)識別有機質(zhì)顯微組分類型，并采用等間距的顯微數(shù)點統(tǒng)計方法（Point Counting），對顯微圖像中有機質(zhì)組分進行定量統(tǒng)計，運用顯微組分分析法計算得到樣品中有機質(zhì)類型及其含量。繼而構(gòu)建有機質(zhì)類型在垂向上的層間分布模式，并在此基礎(chǔ)上，解析其上述分布模式的控制因素。本次研究采用有機巖石學(xué)的分類體系，借鑒數(shù)字巖芯平臺技術(shù)，將有機質(zhì)形貌顯微觀察與無損定量統(tǒng)計有機地結(jié)合在一起，不僅構(gòu)建了有機質(zhì)富集機理的宏微觀協(xié)同分析，為下一步有機巖石學(xué)和孔喉結(jié)構(gòu)表征的結(jié)合分析奠定了工作基礎(chǔ)，也為非常規(guī)油氣沉積學(xué)中有機質(zhì)富集與優(yōu)質(zhì)儲層發(fā)育的耦合機制提供了技術(shù)支撐。

1 地質(zhì)背景

中上揚子地區(qū)是我國南方重要的海相盆地，其上發(fā)育穩(wěn)定克拉通盆地，以四川盆地最為典型。從早寒武世開始，盆地總體處于淺海環(huán)境，由于上升洋流的影響，使該區(qū)形成了有利于頁巖和磷質(zhì)物質(zhì)沉積的古地理環(huán)境[9]。晚奧陶世—早志留世，四川盆地受到川中隆起、雪峰隆起、黔中隆起的包圍[10-11]，東西南三面包圍，形成了一個有利烴源巖的局限滯留海盆環(huán)境，造成了“三隆夾一坳”的地勢[12-14]（圖1）。奧陶紀(jì)末和志留紀(jì)初，發(fā)生了兩次全球性海侵[15-17]和多期大規(guī)模火山活動[18]，而以威遠為代表的沉積區(qū)域，形成了五峰組—龍馬溪組頁巖。自龍馬溪組地層開始沉積初期，威遠地區(qū)整體位于深水陸棚沉積環(huán)境中[19]，處于滯留安靜的缺氧深水環(huán)境[20]，其北部靠近川中隆起，水體相對較淺，其余大部分地區(qū)水體較深[21]。

圖1 四川盆地區(qū)域地質(zhì)圖含龍馬溪組頁巖厚度（據(jù)郭英海等[13]和王曦蒙等[14]修改）Fig.1 Geological map of Sichuan Basin showing shale thicknesses in Longmaxi Formation(modified from Guo et al.[13],Wang et al.[14])

2 實驗方法

本次研究選取了17塊代表性測試樣品，來自威遠地區(qū)X1、X2、X3三口井志留系龍一1亞段，樣品測井深度為2 640～2 950 m。

鑒于頁巖極細粒的沉積組構(gòu)特征且極強的非均質(zhì)特征，本次研究采用高精度且視域較大（樣品物理尺寸為厘米級）的MAPS（Modular Automated Processing System）掃描技術(shù)，該掃描技術(shù)是將樣品表面區(qū)域劃分為一系列規(guī)整網(wǎng)格，然后對每一網(wǎng)格進行掃描成像，獲得一系列二維高精度背散射電子（BSE）掃描圖像，之后將所有圖像進行拼接，就可以得到一幅完整的二維高精度大視域掃描圖像[22]。該技術(shù)解決了傳統(tǒng)SEM測試視域小、代表性差的缺陷，同時，針對巖芯的無損MAPS掃描圖像分析，可以精確反映巖芯內(nèi)部的微觀結(jié)構(gòu)及組分特征。

整個測試分析均在長江大學(xué)儲層微觀結(jié)構(gòu)演化及數(shù)字表征實驗室完成，所采用的掃描設(shè)備為HELIOS NanoLab 660，電壓為5～35 kV、電流為0.01～0.4 nA，識別圖像像素大小為0.5～500 nm，掃描樣品大小為25 mm×2 mm，相鄰拼接小圖像間重疊率為6%～8%。

3 有機質(zhì)顯微組分的識別

本次研究通過掃描電鏡獲取的顯微組分形貌學(xué)特征來判別有機質(zhì)的顯微組分類型[23]。

3.1 腐泥組

作為海相頁巖儲層的主要有機成分[24]，藻類等生物遺體在還原環(huán)境下經(jīng)過一系列化學(xué)作用降解形成了腐泥組瀝青質(zhì)體，其自身沒有固定形態(tài)，也沒有清晰的輪廓，外形多呈棉絮狀或云霧狀，屬于無定形體[25]。在研究層段內(nèi)腐泥組瀝青質(zhì)體含量較高，常充填于自生礦物孔隙空間或與自生礦物相接觸，呈不規(guī)則形態(tài)（圖2）。

圖2 腐泥組MAPS掃描圖像（250 nm分辨率）X3井（龍一2 665.9 m）腐泥組瀝青質(zhì)體遷移有機質(zhì)，可形成有機質(zhì)網(wǎng)絡(luò)Fig.2 MAPS scanning image of sapropelinite(resolution 250 nm)Migration of organic matter by bituminite in sapropelinite,well X3(Long12 665.9 m)forming a network of organic matter

識別及統(tǒng)計數(shù)據(jù)表明，研究層段內(nèi)有機質(zhì)顯微組分以腐泥組為主，平均含量為80.04%。

3.2 殼質(zhì)組

殼質(zhì)組主要來源于植物繁殖器官、表皮組織、分泌物等，因此特有的生物形態(tài)可以作為殼質(zhì)組的主要識別依據(jù)。殼質(zhì)組可大致分為三類，分別為孢子體、角質(zhì)體以及樹脂體。其中孢子體主要由植物的孢子形成，多呈圓形、橢圓形、扁環(huán)狀等生物形貌（圖3a），受壓后成蠕蟲狀或線條狀（圖3b），有時會聚集在一起形成小孢子堆；角質(zhì)體由植物的初生表皮組織形成[23]，具有較強的韌性，常呈彎曲狀或條帶狀（圖4a）；樹脂體被認為是成烴良好的母源物質(zhì)，主要由植物的樹脂、樹膠、蠟質(zhì)和脂肪分泌物等形成[26]，形態(tài)多呈圓形、橢圓形，輪廓清晰平滑，表面平坦，內(nèi)部一般無特殊結(jié)構(gòu)（圖4b）。

圖3 殼質(zhì)組MAPS掃描圖像（250 nm分辨率）（a）X2井（龍一2 923.2 m）殼質(zhì)組孢子體，呈橢圓形；（b）X2井（龍一2 923.2 m）殼質(zhì)組孢子體，呈受壓后的蠕蟲狀或線條狀Fig.3 MAPS scanning image of exinite(resolution 250 nm)(a)oval sporinite in well X2(Long12 923.2 m);(b)vermicular or linear sporinite after compression in well X2(Long12 923.2 m)

圖4 殼質(zhì)組MAPS掃描圖像（250 nm分辨率）（a）X2井（龍一2 923.2 m）殼質(zhì)組角質(zhì)體，呈彎曲狀或條帶狀；（b）X3井（龍一2 651.5 m）殼質(zhì)組樹脂體，呈橢圓形，表面平坦Fig.4 MAPS scanning image of exinite(resolution 250 nm)(a)curved or banded cutinite in well X2(Long12 923.2 m);(b)oval resinite with flat surface in well X3(Long12 651.5 m)

研究層段內(nèi)不同井不同樣品中殼質(zhì)組含量差異較大，主要集中在X2井小層。

3.3 鏡質(zhì)組

鏡質(zhì)組主要由植物的莖、葉和木質(zhì)纖維組織經(jīng)凝膠化作用形成，海相鏡質(zhì)組主要由海洋低等植物經(jīng)腐殖化作用降解而成[27]。掃描電鏡下，鏡質(zhì)組顏色較深、輪廓清晰，呈致密、均勻、平坦，寬窄不等的條帶狀或塊狀[28]。無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體中最常見的是均質(zhì)鏡質(zhì)體，質(zhì)地均勻、致密，提高放大倍數(shù)也沒有更細微的結(jié)構(gòu)（圖5）。

圖5 鏡質(zhì)組MAPS掃描圖像（250 nm分辨率）X1井（龍一2 742 m）鏡質(zhì)組無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體，呈均勻致密條帶狀Fig.5 MAPS scanning image of vitrinite(resolution 250 nm):Euvitrinite in well X1(Long12 742 m)appears in uniform dense bands

研究層段內(nèi)鏡質(zhì)組無結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體零星發(fā)育，且未見結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體以及碎屑鏡質(zhì)體發(fā)育。

3.4 惰質(zhì)組

惰質(zhì)組主要由植物木質(zhì)纖維素經(jīng)絲炭化作用轉(zhuǎn)化形成的顯微組分，穩(wěn)定、不活潑，為干酪根中的惰性分子。惰質(zhì)組中最常見的顯微組分為絲質(zhì)體，是植物細胞保存最好的顯微組分，掃描電鏡下，圖像亮度較高，絲質(zhì)體的縱斷面呈纖維狀，常順層排列[23]（圖6）。

圖6 惰質(zhì)組MAPS掃描圖像（250 nm分辨率）X3井（龍一2 653.4 m）惰質(zhì)組絲質(zhì)體，呈順層排列纖維狀Fig.6 MAPS scanning image of inertinite(resolution 250 nm):fibrous layer of fusinite in well X3(Long12 653.4 m)

3.5 有機質(zhì)類型的劃分

在明確有機質(zhì)不同顯微組分含量的基礎(chǔ)上，據(jù)T指數(shù)法公式計算得到干酪根類型（表1）：

表1 烴源巖有機質(zhì)類型劃分標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Criteria for classifiying organic matter types in source rocks

式中：A、B、C、D分別為腐泥組、殼質(zhì)組、鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組的含量。

其中，Ⅰ型干酪根主要來自藻類，生烴潛力巨大；Ⅱ型干酪根主要來自海相浮游生物或陸源孢子、花粉、樹脂等；Ⅲ型主要來自陸源木質(zhì)纖維植物碎屑等，其生烴潛力較差[30]。

4 有機質(zhì)類型在單井垂向上的分布規(guī)律

MAPS圖像具有高精度大視域的特點，如X1-18樣品大小為直徑25 mm、厚2 mm，250 nm像素大小的拼接圖像有1 188張MAPS小圖像（分辨率：250 nm）。由于樣品尺度小、相鄰圖像成分相似、總圖像數(shù)量過大，因此將拼接的1 188張MAPS小圖像進行等距取點統(tǒng)計，來統(tǒng)計選取點處的顯微組分（圖7）。

圖7 X1-18樣品MAPS掃描圖像等距取點統(tǒng)計示意圖及其干酪根類型判定圖（部分）Fig.7 MAPS scanning image isometric point statistics diagram of X1-18 sample and its kerogen type determination diagram(part)

將選取點得到的132個MAPS小圖像進行有機質(zhì)顯微組分識別，根據(jù)計算結(jié)果得到該樣品Ⅰ型干酪根占28.79%，Ⅱ1型干酪根占57.58%，Ⅱ2型干酪根占9.09%，Ⅲ型干酪根占4.55%，即X1-18樣品主要是以Ⅱ1型干酪根為主?；诖耍玫搅薠1、X2兩口井13個樣品的不同有機質(zhì)類型的含量統(tǒng)計數(shù)據(jù)（表2）。

表2 X1、X2井各樣品不同類型干酪根含量占比Table 2 Different types of kerogen content proportion in each sample from wells X1 and X2

在此基礎(chǔ)上，借鑒中國石油川慶鉆探工程有限公司頁巖氣勘探開發(fā)項目經(jīng)理部提供的樣品總有機碳測定數(shù)據(jù)，得到了不同類型干酪根的全巖含量，研究層段各有機質(zhì)類型中，以Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根為主，為研究區(qū)最主要兩種有機質(zhì)類型，Ⅱ2型干酪根含量較少，至于Ⅲ型干酪根僅在X1井中部分樣品中零星可見，這一認識與前人在周緣地區(qū)相同層段通過干酪根鏡檢實驗等研究結(jié)果也相吻合[31-32]。

圖8 威遠地區(qū)X1井不同層位與有機質(zhì)類型相對含量及含量關(guān)系圖Fig.8 Relative content and content relation diagrams of different sublayers and organic matter types in well X1,Weiyuan area

圖9 威遠地區(qū)X2井不同層位與有機質(zhì)類型相對含量及含量關(guān)系圖Fig.9 Relative content and content relation diagrams of different sublayers and organic matter types in well X2,Weiyuan area

在單井垂向分布上，Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根相對含量和絕對含量大致都呈現(xiàn)小層更高，而小層較低的規(guī)律（圖10，11）。

圖10 威遠地區(qū)X1井不同層位與Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根相對含量及含量關(guān)系圖Fig.10 Relative content and content relation diagrams of different sublayers and types I and II1kerogen,well X1,Weiyuan area

圖11 威遠地區(qū)X2井不同層位與Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根相對含量及含量關(guān)系圖Fig.11 Relative content and content relation diagrams of different sublayers and types I and II1kerogen,well X2,Weiyuan area

5 有機質(zhì)類型與沉積環(huán)境之間的關(guān)系

作為干酪根形成演化的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，沉積有機質(zhì)大致可以區(qū)分為腐泥型和腐殖型兩大類。海洋環(huán)境中的浮游生物及孢子等在缺氧條件下能夠形成腐泥型有機質(zhì)，演化成Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根；而腐殖型有機質(zhì)主要由陸源植物在有氧條件下形成，之后演化形成Ⅱ2型和Ⅲ型干酪根[29]。威遠地區(qū)志留系龍一1亞段存在大量指示藻類等水生生物的腐泥組，而相對指示陸源生物的殼質(zhì)組、鏡質(zhì)組、惰質(zhì)組含量極少[33]。

晚奧陶世五峰組—早志留世龍馬溪組時期，研究區(qū)處于“三隆夾一坳”的閉塞環(huán)境，水動力弱、還原性強、具有陸源營養(yǎng)輸入，且存在兩次全球性海平面上升以及多期火山活動[34]。作為揚子地塊與華夏地塊碰撞形成的重要一期火山活動，志留紀(jì)龍馬溪組一段沉積早期經(jīng)歷火山灰入水后，可迅速釋放鐵鹽等營養(yǎng)物質(zhì)，形成富營養(yǎng)海盆，促進藻類生物繁殖，同時，火山作用帶來了大量的還原性氣體，產(chǎn)生極度缺氧的環(huán)境提高了有機質(zhì)的埋藏量和保存率[35-36]。龍一1亞段各小層間還原性的變化與黃冬[31]通過U/Th參數(shù)測定所顯示的規(guī)律相符（表3）。

表3 龍一1亞段各小層平均U/Th值[31]Table 3 Average U/Th value for each sublayer of Long11sub-segment[31]

圖12 威遠地區(qū)龍一1亞段沉積發(fā)育模式圖（據(jù)葉子億[37]修改）Fig.12 Sedimentary development pattern of the first subsection of the Longmaxi Formation in the Weiyuan area(modified from Ye[37])

綜上，區(qū)域構(gòu)造穩(wěn)定、環(huán)境閉塞且海平面上升等造成的水動力弱、極度缺氧，使得有機質(zhì)保存條件良好；洋流、火山活動等形成的富營養(yǎng)環(huán)境促進藻類等浮游生物大量繁殖，使得龍一1亞段Ⅰ型干酪根相對含量高，尤其是小層；海平面下降、水體變淺，使得陸源物質(zhì)增加且有機質(zhì)保存較差，小層Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根含量較低。即良好的保存條件至關(guān)重要，水動力弱的深水缺氧環(huán)境是其主控因素，有機成分的存在是其必要條件，洋流、火山活動、陸源營養(yǎng)物質(zhì)供給等因素是利于有機質(zhì)富集的輔助條件。

6 結(jié)論

（1）研究區(qū)龍一1亞段有機質(zhì)類型整體上為Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根，其中Ⅱ1型干酪根占主導(dǎo)地位，Ⅱ2型、Ⅲ型干酪根含量極少。其中，Ⅰ型干酪根含量、Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根主要富集于小層，且在小層含量最高，而在小層含量較低。

（2）有機質(zhì)類型在單井垂向上的分布規(guī)律是火山活動、海平面升降、洋流上升、水動力條件、構(gòu)造條件、陸源有機質(zhì)輸入等因素共同影響的。水動力很弱的強滯留缺氧富筆石頁巖微相沉積環(huán)境下，Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根含量高；而水動力較強、海水較淺、氧氣增加的中滯留貧氧含筆石頁巖微相沉積環(huán)境下，Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根含量較低。

（3）此外，保存條件對于有機質(zhì)富集至關(guān)重要，水動力弱的深水缺氧環(huán)境是其富集的主控因素，而洋流、火山活動、陸源營養(yǎng)物質(zhì)供給等因素是利于有機質(zhì)富集的輔助條件。