2017年10月海南省一次臭氧污染特征及輸送路徑與潛在源區(qū)分析

符傳博, 丹 利, 唐家翔, 佟金鶴

1.海南省氣象科學(xué)研究所， 海南 ?？?570203 2.中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所東亞區(qū)域氣候-環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100029 3.海南省氣象臺(tái)， 海南 ?？?570203 4.海南省南海氣象防災(zāi)減災(zāi)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 海南 ?？?570203

O3作為大氣中的一種重要微量成分，在大氣化學(xué)中起到了核心的作用. 10%的O3分布在對(duì)流層中，其作為一種強(qiáng)氧化劑在許多化學(xué)過(guò)程中充當(dāng)著重要的角色[1]，同時(shí)也是一種重要的大氣污染物[2]. 對(duì)流層O3的來(lái)源可分為自然源和人為源兩種，自然源包括平流層的O3向?qū)α鲗虞斔鸵约白匀划a(chǎn)生的NOx與生物排放的VOCs (揮發(fā)性有機(jī)化合物)反應(yīng)生成. 人為源指的是人類活動(dòng)產(chǎn)生的NOx(包括NO和NO2)、CO等與VOCs反應(yīng)生成的O3[3-4]. 研究表明，全球?qū)α鲗应?O3)普遍呈增加趨勢(shì)，其中城市的ρ(O3)上升更為顯著[5-6]，這不僅對(duì)人體健康造成不同程度的傷害[7-9]，同時(shí)對(duì)生態(tài)系統(tǒng)也造成影響[10-11]. 因此，研究城市O3的分布、變化特征及其成因有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義. 2.世紀(jì)50年代起，國(guó)際上許多大城市相繼發(fā)生光化學(xué)煙霧事件[12-15]，科學(xué)家開始關(guān)注對(duì)流層O3污染問題，并得出了一致的認(rèn)識(shí)，即對(duì)流層O3主要是通過(guò)一系列復(fù)雜的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)生成[16]，而這需要大氣中同時(shí)滿足紫外光、NOx和VOCs三個(gè)基本條件. 在20世紀(jì)80年代，北京市和甘肅省蘭州市等地區(qū)相繼有光化學(xué)煙霧發(fā)生[17]，隨后我國(guó)各大城市先后出現(xiàn)ρ(O3)超標(biāo)的大氣污染事件，而且在部分城市中O3已經(jīng)開始取代了PM2.5，成為主要的大氣污染物類型[18-19]. O3的污染問題逐漸引起了政府部門和專家學(xué)者的高度關(guān)注. 海南省地處于我國(guó)南端，近年來(lái)城市大氣環(huán)境問題也逐漸突出[20-21]，2017年10月更是發(fā)生了一次以O(shè)3為主要污染物的大氣污染事件，其中多個(gè)市縣出現(xiàn)輕度污染天氣，兩個(gè)市縣達(dá)到了中度污染等級(jí)，污染范圍和強(qiáng)度達(dá)到了2013年有觀測(cè)資料以來(lái)的歷史極值. 因此，該研究利用HYSPLIT后向軌跡模型，結(jié)合衛(wèi)星反演數(shù)據(jù)、聚類分析、PSCF (潛在源貢獻(xiàn)因子)和CWT (濃度權(quán)重軌跡)等資料和方法，對(duì)2017年10月海南省大氣污染物演變特征、污染物潛在源區(qū)和輸送路徑等問題進(jìn)行探討，以期為當(dāng)?shù)卣贫ㄇ袑?shí)可行的環(huán)境管理政策以及為氣象及環(huán)保部門的預(yù)報(bào)服務(wù)工作等提供技術(shù)依據(jù).

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與研究方法

1.1 觀測(cè)資料來(lái)源

海南省城市空氣質(zhì)量資料(不包括三沙市數(shù)據(jù))來(lái)自海南省生態(tài)環(huán)境廳，包括逐日AQI值，SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3(日最大8 h臭氧濃度)濃度資料，以及空氣質(zhì)量等級(jí)和首要污染物，統(tǒng)計(jì)時(shí)段為2017年10月1—31日；同時(shí)，還使用了?？谑谐Ｒ?guī)氣象觀測(cè)資料，包括日降水量、相對(duì)濕度、氣溫、最大風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)，氣象資料來(lái)自海南省氣象局信息中心. 在分析2017年10月污染過(guò)程的污染物來(lái)源時(shí)，還使用到OMI衛(wèi)星反演的對(duì)流層NO2柱濃度資料[22]和ECMWF ERA-Interim資料(https://www.ecmwf.int/en/research/climate-reanalysis/era-interim)，包括850 hPa的風(fēng)場(chǎng)和高度場(chǎng)，分辨率為0.25°×0.25°. HYSPLIT軌跡模型中使用的氣象資料為美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的FNL資料，時(shí)間分辨率為4次/d，分別為00:00、06:00、12:00、18:00 (UTC，世界時(shí))，空間分辨率為1°×1°，高度層為23層，變量包括氣溫、氣壓、濕度、風(fēng)場(chǎng)等[23].

1.2 研究方法

1.2.1HYSPLIT軌跡模型及聚類分析

歐拉方法和拉格朗日方法是目前研究某一地區(qū)大氣污染物濃度與周圍環(huán)境關(guān)系的兩個(gè)主要技術(shù)手段[24]. HYSPLIT模型最初由美國(guó)國(guó)家海洋大氣研究中心空氣資源實(shí)驗(yàn)室(NOAA)和澳大利亞氣象局合作研發(fā)，目前HYSPLIT 4.9版本集合了歐拉和拉格朗日兩種方法，拉格朗日方法用于處理氣團(tuán)平流和擴(kuò)散，而歐拉方法用于濃度計(jì)算. 該模式在處理氣象要素輸入場(chǎng)、多種物理過(guò)程和各類大氣污染物排放源等問題上較為成熟，因此被廣泛應(yīng)用于大氣污染物來(lái)源及輸送路徑等方面的研究[25]. 該研究為了探討海南省(不包括三沙市數(shù)據(jù))2017年10月大氣污染過(guò)程的污染物源地問題，根據(jù)后向軌跡模型的設(shè)計(jì)，以?？谑惺袇^(qū)(20.00°N、110.25°E)為起點(diǎn)，計(jì)算了500 m高度48 h后向軌跡，2017年10月共計(jì)31條，用于分析此次過(guò)程影響海南省(不包括三沙市數(shù)據(jù))的氣流軌跡以及潛在源區(qū). 聚類分析是根據(jù)各氣流軌跡的傳輸速度和方向進(jìn)行篩查，梳理出空間相似度最為接近的軌跡進(jìn)行分類[26].

1.2.2PSCF

PSCF又被稱為滯留時(shí)間分析法[27]，是一種基于氣流軌跡來(lái)判斷某一地區(qū)可能污染源的識(shí)別方法. 該研究將海口市氣流軌跡所覆蓋的區(qū)域(90°E～130°E、5°N～40°N)進(jìn)行網(wǎng)格化，分成0.5°×0.5°的水平網(wǎng)格(i,j)，計(jì)算所有氣流軌跡經(jīng)過(guò)某一網(wǎng)格的點(diǎn)數(shù)(nij)和污染時(shí)段的氣流軌跡經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格的點(diǎn)數(shù)(mij)，PSCF值則表示為

PSCFij=mij/nij

(1)

式中，PSCFij為某網(wǎng)格點(diǎn)的PSCF值，PSCF值越大，則表示該區(qū)域?qū)？谑蠥QI值超標(biāo)的貢獻(xiàn)越大. PSCF值表示的是一種條件概率，多引入Wij來(lái)降低由于單個(gè)網(wǎng)格內(nèi)氣流停留時(shí)間較短而引起的PSCF值波動(dòng).Wij規(guī)定如下：

(2)

因此，加入權(quán)重后的PSCF值可表示為

WPSCFij=Wij×PSCFij

(3)

式中，WPSCFij為某網(wǎng)格點(diǎn)的WPSCF值.

1.2.3CWT

該研究進(jìn)一步利用CWT法來(lái)計(jì)算氣流軌跡的污染權(quán)重濃度，該方法可以區(qū)分出現(xiàn)相同PSCF值時(shí)對(duì)受點(diǎn)AQI的貢獻(xiàn)，即網(wǎng)格內(nèi)AQI值高出閾值的程度[28]，計(jì)算公式：

(4)

式中，Cij為網(wǎng)格(i,j)的污染權(quán)重指數(shù)，M為與網(wǎng)格(i,j)相交的軌跡總數(shù)，Cl為軌跡l與網(wǎng)格(i,j)相交時(shí)受點(diǎn)的AQI值，τijl為軌跡l在網(wǎng)格(i,j)的停留時(shí)間，W(nij)為權(quán)重函數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 海南省2017年10月空氣質(zhì)量概況

表1為2017年10月海南省各市縣AQI月均值、污染時(shí)段AQI平均值以及26日AQI日均值的統(tǒng)計(jì)結(jié)果. 由表1可見：2017年10月海南省有13個(gè)市縣AQI月均值超過(guò)50，達(dá)到良等級(jí)，其中北部和西部市縣AQI月均值偏高；AQI月均值達(dá)到或超過(guò)70的市縣有2個(gè)，分別是東方市(76)和澄邁縣(70)，文昌市、海口市和儋州市AQI月均值也偏高，分別為64、57和57. 從2017年10月24日開始，?？谑蠥QI開始超過(guò)100，達(dá)到輕度污染等級(jí)，其中以26日污染最為嚴(yán)重. 從污染時(shí)段(2017年10月24—31日)AQI平均值分布可以看出，海南省共有8個(gè)市縣達(dá)到輕度污染等級(jí)，其余10個(gè)市縣均在良等級(jí). 其中，北部的澄邁縣AQI平均值最高，達(dá)130；其次為西部的東方市，AQI平均值為129；達(dá)到輕度污染的市縣還有?？谑小⑴R高縣、文昌市、儋州市、瓊中黎族苗族自治縣和三亞市. 26日海南省達(dá)到輕度及其以上污染等級(jí)的市縣為9個(gè)，其中，澄邁縣和儋州市AQI分別為171和151，均屬中度污染等級(jí)；達(dá)到輕度污染等級(jí)的市縣還有?？谑小⑴R高縣、文昌市、東方市、瓊中黎族苗族自治縣、保亭黎族苗族自治縣和三亞市，其余9個(gè)市縣均在良等級(jí).

表1 海南省各市縣2017年10月AQI月均值、污染時(shí)段AQI平均值以及26日AQI日均值Table 1 Monthly mean, pollution periods and 26th of AQI values over Hainan Province in October 2017

表2為2017年10月海南省18個(gè)市縣的首要污染物統(tǒng)計(jì). 根據(jù)HJ 633—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》[29]，空氣質(zhì)量等級(jí)在良以上才統(tǒng)計(jì)首要污染物. 由表2可見：2017年10月海南省大部分市縣有10 d以上達(dá)到良等級(jí)以上，其中超過(guò)15 d的有?？谑?、文昌市、東方市和澄邁縣，東方市達(dá)到全省最高(19 d); 首要污染物類型以O(shè)3為主，有9個(gè)市縣首要污染物為O3的天數(shù)比例達(dá)100%，其中包括污染較為嚴(yán)重的澄邁縣、東方市、儋州市、?？谑?、文昌市，其余市縣(除萬(wàn)寧市和定安縣外)比例也超過(guò)了70%. 說(shuō)明此次大氣污染過(guò)程主要是由ρ(O3)超標(biāo)引起的，與全國(guó)其他地區(qū)一樣，O3也已經(jīng)成為海南省城市大氣污染物中的主要污染物類型.

表2 2017年10月海南省各市縣首要污染物統(tǒng)計(jì)Table 2 Statistics of primary pollutants over Hainan Province in October 2017

2.2 2017年10月海口市大氣污染物與氣象要素的變化特征

圖1為2017年10月?？谑蠥QI、氣象要素及6類污染物質(zhì)量濃度的逐日變化. 由圖1可見：10月24日之前?？谑蠥QI值偏低，均在100以下，空氣質(zhì)量等級(jí)以優(yōu)和良為主；同時(shí)，部分時(shí)段有降水發(fā)生，降水的沖刷作用不利于?？谑形廴疚餄舛鹊纳仙? 24日之后海口市沒有降水發(fā)生，濕清除作用減弱，有利于大氣污染物濃度的增加. 從24日起?？谑蠥QI值開始超過(guò)100，達(dá)到輕度污染等級(jí). 從氣溫和相對(duì)濕度上看，10月?？谑袣鉁睾拖鄬?duì)濕度呈緩慢下降的趨勢(shì)，特別是在污染時(shí)段，氣溫在25 ℃以下，相對(duì)濕度不到80%. 在O3生成的光化學(xué)反應(yīng)中，太陽(yáng)的紫外光也是必要條件之一，氣溫在一定程度上可以反映紫外光的強(qiáng)弱，相對(duì)濕度的偏高會(huì)影響太陽(yáng)紫外輻射，同時(shí)會(huì)加大O3的干沉降，減弱其化學(xué)反應(yīng)[17]，因此氣溫和相對(duì)濕度均與ρ(O3)密切相關(guān). 污染時(shí)段盡管氣溫偏低，但從日照時(shí)數(shù)上看，污染時(shí)段日照時(shí)數(shù)在8 h/d左右，說(shuō)明太陽(yáng)紫外輻射是比較穩(wěn)定的，并沒有隨著氣溫的下降而降低. 而污染時(shí)段相對(duì)濕度偏低有利于ρ(O3)的積累，導(dǎo)致ρ(O3)上升. 從最大風(fēng)速上看，污染時(shí)段最大風(fēng)速略偏弱，有利于污染物在本區(qū)聚集以及空氣污染事件的發(fā)生. 六類污染物質(zhì)量濃度均呈逐日增加的變化趨勢(shì)，與AQI變化趨勢(shì)一致. 除ρ(O3)外，其他5類污染物質(zhì)量濃度均沒有超過(guò)GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，說(shuō)明此次污染過(guò)程只是由于ρ(O3)超標(biāo)引起的. 海南省O3污染已經(jīng)逐漸取代了PM2.5，成為主要的大氣污染物類型[30].

表3為AQI、六類污染物與氣象要素之間的相關(guān)系數(shù). 由表3可見：AQI、污染物質(zhì)量濃度均與日降水量、氣溫、相對(duì)濕度呈負(fù)相關(guān). AQI、污染物質(zhì)量濃度均與氣溫和相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)較大，大部分都通過(guò)了信度檢驗(yàn)，說(shuō)明氣溫和相對(duì)濕度均與污染物質(zhì)量濃度密切關(guān)系，其中ρ(O3)和AQI與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.701和-0.685，均通過(guò)了99.9%的信度檢驗(yàn)；另外，AQI、污染物質(zhì)量濃度均與日照時(shí)數(shù)呈正相關(guān)，且相關(guān)系數(shù)均大于0.3，其中ρ(NO2)、ρ(SO2)、ρ(PM10)、ρ(PM2.5)和ρ(CO)與日照時(shí)數(shù)的相關(guān)系數(shù)均通過(guò)了95%的信度檢驗(yàn). 而最大風(fēng)速與ρ(O3)和AQI均呈正相關(guān)，與其余污染物質(zhì)量濃度均呈負(fù)相關(guān)，但相關(guān)系數(shù)均偏小，沒有通過(guò)信度檢驗(yàn). 當(dāng)某一地區(qū)地面風(fēng)速加大時(shí)，能加強(qiáng)該地區(qū)污染物的向外擴(kuò)散，從而達(dá)到清潔該地區(qū)空氣質(zhì)量的效果，但也有可能對(duì)風(fēng)向下流區(qū)域造成外源污染[31-32]，因此風(fēng)速會(huì)與當(dāng)?shù)匚廴疚镔|(zhì)量濃度呈負(fù)相關(guān). 而海南省(不包括三沙市)2017年10月大氣污染過(guò)程中，ρ(O3)和AQI均與最大風(fēng)速呈弱的正相關(guān)，這也說(shuō)明此次O3污染與外源輸送關(guān)系密切.

2.3 衛(wèi)星反演結(jié)果

圖1 2017年10月?？谑蠥QI值、氣象要素和6類污染物質(zhì)量濃度的逐日變化情況Fig.1 Daily change of AQI value and meteorological elements, concentrations of 6 kind pollutant of Haikou City in October 2017

表3 2017年10月?？谑蠥QI、6類污染物濃度與氣象要素的相關(guān)系數(shù)

站點(diǎn)觀測(cè)的大氣污染物數(shù)據(jù)空間覆蓋率低，區(qū)域分布并不均勻，無(wú)法獲得大范圍實(shí)時(shí)觀測(cè)的數(shù)據(jù)，而衛(wèi)星遙感探測(cè)能提供長(zhǎng)時(shí)間、大空間、高分辨率的大氣成分?jǐn)?shù)據(jù)[33]. 目前，國(guó)內(nèi)外衛(wèi)星反演的大氣污染物數(shù)據(jù)中并沒有對(duì)流層O3的產(chǎn)品，因此該研究選取NASA的OMI衛(wèi)星反演的對(duì)流層NO2柱濃度資料進(jìn)行對(duì)比分析[34]. NO2作為O3的前體物，其變化特征與O3有密切聯(lián)系，結(jié)合圖1可知，污染時(shí)段ρ(NO2)與ρ(O3)均明顯上升. 圖2為華南地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度、850 hPa風(fēng)場(chǎng)和等高線的空間分布. 從2017年10月月均值看，珠江三角洲(珠三角)地區(qū)是華南對(duì)流層NO2柱濃度高值中心，最大值在80×1014molec/cm2以上〔見圖2(a)〕. 850 hPa風(fēng)場(chǎng)呈東到東北風(fēng)，海南省位于珠三角地區(qū)的下流方向，有利于該地區(qū)的大氣污染物向海南省輸送. 從污染時(shí)段看，珠三角地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度中心值增至100×1014molec/cm2，高值區(qū)范圍明顯擴(kuò)大，說(shuō)明污染時(shí)段珠三角地區(qū)已經(jīng)有大氣污染事件發(fā)生，污染物濃度已明顯上升，而且在珠三角地區(qū)至海南省的南海北部海面上，對(duì)流層NO2柱濃度在30×1014molec/cm2以上，較月均值有明顯上升；另外，850 hPa等高線也較月均值增大，說(shuō)明污染時(shí)段有冷空氣南下，風(fēng)場(chǎng)也逆轉(zhuǎn)為東北風(fēng)，而且風(fēng)速加大，有利于污染物從珠三角地區(qū)輸送至海南省上空〔見圖2(b)〕. 在珠三角地區(qū)至海南省的南海北部海面上，有較大的對(duì)流層NO2柱濃度出現(xiàn)，珠三角地區(qū)的對(duì)流層NO2柱濃度高值區(qū)域向海南省延伸，也進(jìn)一步證明外源輸送對(duì)海南省此次ρ(O3)超標(biāo)有較大影響，而珠三角地區(qū)的直接輸送對(duì)此次污染過(guò)程有較大的貢獻(xiàn). 由于ρ(NO2)與ρ(O3)并不是線性關(guān)系，因此外源輸送致使海南省ρ(O3)超標(biāo)的結(jié)果存在一定的不確定性.

2.4 后向軌跡的聚類分析與輸送路徑

注： 底圖源自自然資源部(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn)下載的《中國(guó)地圖 1∶2200萬(wàn)16開接線版 無(wú)領(lǐng)國(guó) 線劃一》. 審圖號(hào)：GS(2021)87號(hào). 下同.圖2 華南地區(qū)對(duì)流層NO2柱濃度、850 hPa風(fēng)場(chǎng)和等高線空間分布Fig.2 Spatial characteristics of TroNO2, ERA-interim wind vectors and geopotential height at 850 hPa of southern China

利用HYSPLIT模型模擬了2017年10月?？谑袇^(qū)500 m高度48 h共31條后向軌跡，并進(jìn)行聚類分析，得到4類軌跡類型(見表4). 由表4可見：聚類1是來(lái)自南海北部的中短距離氣流，出現(xiàn)概率為19%；聚類2是來(lái)自東南沿海的中短距離氣流，出現(xiàn)概率為35%；聚類3和聚類4分別是來(lái)自內(nèi)陸地區(qū)的中短距離氣流和長(zhǎng)距離氣流，出現(xiàn)概率分別為35%和10%. 表5進(jìn)一步給出了這4類后向軌跡氣流和相應(yīng)時(shí)段?？谑蠥QI及6類大氣污染物質(zhì)量濃度. 由表5可見：來(lái)自內(nèi)陸地區(qū)的聚類4長(zhǎng)距離氣流對(duì)應(yīng)的AQI最高(83)，除ρ(NO2)外，其余污染物質(zhì)量濃度也是4類軌跡氣流中最高的，ρ(O3)為135.0 μg/m3；其次是同樣來(lái)自內(nèi)陸地區(qū)的聚類3中短距離氣流，AQI為69，ρ(O3)為119.6 μg/m3. 10月內(nèi)陸地區(qū)低層大氣污染物質(zhì)量濃度偏高，來(lái)自內(nèi)陸的聚類3和聚類4氣流有利于污染物從源區(qū)輸送至海南省. 污染時(shí)段中，10月30日、31日的氣流軌跡屬于聚類4，而27日、28日和29日屬于聚類3. 來(lái)自東南沿海的聚類2中短距離氣流對(duì)應(yīng)的AQI和大氣污染物質(zhì)量濃度也均較大，對(duì)應(yīng)?？谑械摩?O3)和AQI分別為102.3 μg/m3和61. 由圖2可見，污染時(shí)段由于冷空氣向東南沿海移動(dòng)，內(nèi)陸地區(qū)的大氣污染物也隨著冷空氣向東南沿海擴(kuò)散，致使該區(qū)域污染物濃度偏高. 而聚類2氣流能將東南沿海的大氣污染物進(jìn)一步輸送至海南省，因此在該類氣流的影響下，AQI值和大氣污染物質(zhì)量濃度均偏高，統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)污染時(shí)段中24日和26日后向軌跡屬于此類氣流. 來(lái)自南海北部的聚類1中短距離氣流由于沒有經(jīng)過(guò)明顯高污染區(qū)域，因此對(duì)應(yīng)的AQI值和污染物質(zhì)量濃度均是4類氣流中最低的，其ρ(O3)和AQI值分別為33.5 μg/m3和18.

表4 2017年10月?？谑?類氣流后向軌跡的區(qū)域特征Table 4 Regional characteristics of 4 types of backward trajectories in Haikou City in October 2017

2.5 大氣污染期間的污染物潛在源區(qū)

圖3為2017年10月?？谑蠥QI的WPSCF和WCWT的計(jì)算結(jié)果. WPSCF值的大小體現(xiàn)了污染軌跡通過(guò)該網(wǎng)格點(diǎn)的概率，而WCWT值的大小表示該網(wǎng)格對(duì)受點(diǎn)AQI的貢獻(xiàn)大小. WPSCF值越大的網(wǎng)格，WCWT值也越大，即污染軌跡通過(guò)概率較大的網(wǎng)格，對(duì)受點(diǎn)的污染貢獻(xiàn)也越大，而二者高值重合的區(qū)域，就是該受點(diǎn)的潛在污染源區(qū). 由圖3可見，?？谑形廴疚锏臐撛谪暙I(xiàn)源區(qū)有湖南省東南部、江西省西部、江蘇省南部、浙江省南部、福建省中部和南部地區(qū)以及廣東省，說(shuō)明這些地區(qū)可能是海南省2017年10月O3污染的潛在源區(qū). 從數(shù)值上看，與海南省較近的廣東省西部及珠三角地區(qū)的WPSCF值和WCWT值均較大，分別在0.21和8以上，而其余地區(qū)的WPSCF值和WCWT值相對(duì)較小，這也進(jìn)一步說(shuō)明了廣東省對(duì)海南省此次ρ(O3)超標(biāo)的貢獻(xiàn)較大，與衛(wèi)星遙感結(jié)果(見圖2)一致. 污染時(shí)段隨著冷空氣南下，O3從源區(qū)輸送至海南省，導(dǎo)致ρ(O3)上升，海南省污染事件發(fā)生. 湖南省東南部、江西省西部、江蘇省南部、浙江省南部、福建省中南部地區(qū)對(duì)2017年10月污染過(guò)程也有一定的潛在貢獻(xiàn). 圖4為污染時(shí)段影響?？谑胁煌叨葰饬鞯?8 h后向軌跡. 由圖4可見，污染時(shí)段10 m的氣流軌跡分別從湖南省南部、江西省中部和福建省中部經(jīng)過(guò)廣東省到達(dá)海南省，而500和1 000 m氣流軌跡有兩支，一支從湖南省和江西省交界經(jīng)廣東省西部到達(dá)海南省，另一支從長(zhǎng)江口沿我國(guó)東南沿海到達(dá)海南省，與圖3的結(jié)果一致.

表5 2017年10月?？谑?類氣流后向軌跡和污染物濃度Table 5 Characteristics of 4 types of backward trajectories and pollutant concentrations in Haikou City in October 2017

圖3 2017年10月海口市AQI值的WPSCF和WCWT分析Fig.3 WPSCF and WCWT analysis results of AQI in Haikou City in October 2017

圖4 污染時(shí)段(2017年10月24—31日)?？谑胁煌叨?8 h后向軌跡Fig.4 48 h backward trajectories of air parcel at different altitude during the polluted period (24th-31st October, 2017) in Haikou City

3 結(jié)論

a) 對(duì)2017年10月發(fā)生在海南省的大氣污染事件統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，O3是此次污染過(guò)程的主要污染物，10月有13個(gè)市縣首要污染物為O3的天數(shù)比例超過(guò)80%，其中9個(gè)市縣達(dá)到100%. 海南北部和西部的市縣O3污染較為嚴(yán)重，26日澄邁縣和儋州市AQI值達(dá)到了中度污染等級(jí)，分別為171和151，此外還有7個(gè)市縣達(dá)到輕度污染等級(jí)，AQI值在100～150之間，2017年10月過(guò)程污染范圍和強(qiáng)度均達(dá)到了2013年有觀測(cè)資料以來(lái)的歷史極值.

b) 2017年10月海南省相關(guān)氣象要素與AQI和污染物濃度均存在較好的相關(guān)關(guān)系，O3和AQI與相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.701和-0.685，均通過(guò)99.9%的信度檢驗(yàn). OMI衛(wèi)星反演結(jié)果表明，污染時(shí)段廣東省珠三角地區(qū)及其至海南省北部南海北部海面的對(duì)流層NO2柱濃度均有顯著升高，表明外源輸送對(duì)此次ρ(O3)超標(biāo)有直接影響.

c) 影響氣流后向軌跡聚類分析表明，海南省影響氣流主要來(lái)自內(nèi)陸地區(qū)的長(zhǎng)距離氣流、中短距離氣流和來(lái)自東南沿海的中短距離氣流，三支氣流影響時(shí)段對(duì)應(yīng)的?？谑蠥QI值分別為83、69和61，ρ(O3)分別為和135.0、119.6和102.3 μg/m3.

d) WPSCF和WCWT分析結(jié)果表明，廣東省是海南省2017年10月ρ(O3)超標(biāo)的主要貢獻(xiàn)源區(qū)之一，其WPSCF值和WCWT值分別在0.21和27以上. 湖南省東南部、江西省西部、江蘇省南部、浙江省南部、福建省中南部地區(qū)也有一定的潛在貢獻(xiàn). 污染時(shí)段不同高度影響?？谑袣饬鞯?8 h后向軌跡分析表明，所有軌跡均經(jīng)過(guò)高污染區(qū)域——廣東省，進(jìn)一步證明了廣東省是2017年10月海南省ρ(O3)超標(biāo)的主要貢獻(xiàn)源區(qū).