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    超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定白酒中10種甜味劑

    2021-04-16 17:06:24鄭小玲唐柏彬李賢良王國(guó)民莫敏張舸胡鑫李建平郗存顯
    安徽農(nóng)業(yè)科學(xué) 2021年5期
    關(guān)鍵詞:串聯(lián)質(zhì)譜法超高效液相色譜甜味劑

    鄭小玲 唐柏彬 李賢良 王國(guó)民 莫敏 張舸 胡鑫 李建平 郗存顯

    摘要 [目的]建立同時(shí)檢測(cè)白酒中糖精鈉、甜蜜素、安賽蜜、三氯蔗糖、阿斯巴甜、阿力甜、紐甜、新橙皮苷二氫查爾酮、愛(ài)德萬(wàn)甜、甘素10種甜味劑的超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC-MS/MS)測(cè)定方法。[方法]采用C 18色譜柱,乙腈∶2 mmol/L乙酸銨(含0.1%甲酸)水溶液梯度洗脫,超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜在負(fù)離子模式下進(jìn)行檢測(cè)。[結(jié)果]10種甜味劑在0.02~1.00 mg/L線性關(guān)系良好,決定系數(shù)R2≥0.999 1。方法的檢出限LOD (S/N=3)在0.30~6.00 μg/L,定量限LOQ (S/N=10)在1.00~20.00 μg/L。在0.10、0.20、0.50 mg/L的加標(biāo)水平下,回收率在87.8%~102.9%,RSD為0.8%~3.3%(n=6)。[結(jié)論]該方法前處理簡(jiǎn)單、重現(xiàn)性好、靈敏度高、準(zhǔn)確可靠、分析速度快,適用于白酒中10種甜味劑的準(zhǔn)確定量分析。

    關(guān)鍵詞 白酒;甜味劑;超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法

    中圖分類(lèi)號(hào) TS 261.7文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A

    文章編號(hào) 0517-6611(2021)05-0192-05

    doi:10.3969/j.issn.0517-6611.2021.05.054

    開(kāi)放科學(xué)(資源服務(wù))標(biāo)識(shí)碼(OSID):

    Determination of 10 Sweeterners in White Spirits by Ultra-performance Liquid Chromatography-Tandem Mass Spectrometry

    ZHENG Xiao-ling,TANG Bo-bin,LI Xian-liang et al

    (Chongqing Customs Technology Center,Chongqing 400020)

    Abstract [Objective]A method was established for the simultaneous determination of saccharin sodium,cyclamate,acesulfame,sucralose,aspartame,allitame,neohesperidin dihydrochalcone,edutame and glycine 10 sweeteners in white spirits by ultra-performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry(UPLC-MS/MS) in white spirits.[Method]C 18 column was used with gradient elution of acetonitrile-2 mmol/L ammonium acetate (containing 0.1% formic acid) in aqueous solution,and HPLC-MS/MS was used for detection in negative ion mode.[Result] The calibration curves of 10 sweeteners were a linear in the range 0.02-1.00 mg/L,and the determination coefficient R2 was more than 0.999 1.The detection limit LOD (S/N=3) was 0.30-6.00 μg/L,and the LOQ (S/N=10) was 1.00-20.00 μg/L.Under the spiked levels of 0.10,0.20 and 0.50 mg/L,the recoveries were 87.8%-102.9%,and the relative standard deviations were between 0.8%-3.3% (n=6).[Conclusion]The method has the advantages of simple pretreatment,good reproducibility,high sensitivity,accuracy and reliability,and is suitable for the accurate quantitative analysis of 10 sweeteners in white spirits.

    Key words White spirits;Sweeteners;Ultra-performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry(UPLC-MS/MS)

    目前食品中經(jīng)常使用的甜味劑包括糖精鈉、甜蜜素、安賽蜜、三氯蔗糖、阿斯巴甜、阿力甜、紐甜等[1-2]。一些不法生產(chǎn)者為了降低成本、增加口感,向白酒中非法添加甜味劑[3-4],在日常的檢測(cè)中已發(fā)現(xiàn)有白酒中添加甜蜜素、阿斯巴甜、紐甜的情況,也有多種合成甜味劑混合使用的情況。已有的檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)有GB 2760—2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》、GB 5009.247—2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中紐甜的測(cè)定》、GB 5009.28—2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中苯甲酸、山梨酸和糖精鈉的測(cè)定》、GB 5009.97—2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中環(huán)己基氨基磺酸鈉的測(cè)定》、GB 22255—2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中三氯蔗糖(蔗糖素)的測(cè)定》、GB 5009.263—2016 《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中阿斯巴甜和阿力甜的測(cè)定》、SN/T 3538—2013 《出口食品中六種合成甜味劑的檢測(cè)方法:液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜法》等[5-11]。

    針對(duì)合成甜味劑的檢測(cè)方法,已報(bào)道的有高效液相色譜-紫外分光光度法、高效液相色譜-蒸發(fā)光散射法、薄層色譜法、離子色譜法、氣相色譜法、高效液相色譜-質(zhì)譜法等[12-21]。其中高效液相色譜-紫外分光光度法較為常用,主要檢測(cè)的甜味劑有安賽蜜和糖精鈉,但由于受到紫外分光光度法靈敏度的限制,部分甜味劑可能因含量較低而不能檢出,而且該方法不能提供結(jié)構(gòu)信息,在實(shí)際樣品分析時(shí)容易受到基質(zhì)干擾而產(chǎn)生假陽(yáng)性現(xiàn)象。高效液相色譜-蒸發(fā)光散射法檢測(cè)甜味劑,檢測(cè)靈敏度不高,對(duì)酒中低含量的甜味劑不能檢出。氣相色譜法檢測(cè)甜味劑需要衍生化,操作煩瑣。近年來(lái),采用高效液相色譜-質(zhì)譜法對(duì)食品中的甜味劑進(jìn)行分析已有一些報(bào)道,但是這些方法尚存在分析種類(lèi)少、消耗時(shí)間長(zhǎng)、分離度差等不足。該研究建立一種同時(shí)檢測(cè)酒類(lèi)產(chǎn)品中糖精鈉、甜蜜素、安賽蜜、三氯蔗糖、阿斯巴甜、阿力甜、紐甜、新橙皮苷二氫查爾酮、愛(ài)德萬(wàn)甜和甘素10種甜味劑的超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜檢測(cè)技術(shù),以期為白酒市場(chǎng)監(jiān)管提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑 白酒樣品購(gòu)買(mǎi)于重慶本地市場(chǎng)。甲醇(色譜純),德國(guó)Merck公司;乙腈(色譜純),德國(guó)Meker公司;乙酸銨(分析純,純度99%),重慶市川東化工有限公司;甲酸(優(yōu)級(jí)純,純度98%),重慶市川東化工有限公司;乙醇(優(yōu)級(jí)純,純度99%), 重慶市川東化工有限公司。標(biāo)準(zhǔn)品:甜蜜素(CAS:139-05-9)、糖精鈉(CAS:82385-42-0)、安賽蜜(CAS:55589-62-3)、三氯蔗糖(CAS:56038-13-2)、阿斯巴甜(CAS:22839-47-0)、阿力甜(CAS:99016-42-9)、紐甜(CAS:165450-17-9)、新橙皮苷二氫查爾酮(CAS:20702-77-6)、愛(ài)德萬(wàn)甜(CAS:714229-20-6)和甘素(CAS:150-69-6),均購(gòu)自美國(guó)ChromaDex公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    超高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀API 5500 QTRAP,美國(guó)AB SCIEX公司;有機(jī)濾膜(孔徑0.22 μm),天津津騰實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制。

    1.3.1.1 單標(biāo)儲(chǔ)備液。分別準(zhǔn)確稱(chēng)取糖精鈉、甜蜜素、安賽蜜、三氯蔗糖、阿斯巴甜、阿力甜、紐甜、新橙皮苷二氫查爾酮、愛(ài)德萬(wàn)甜和甘素標(biāo)準(zhǔn)品10 mg于10 mL容量瓶中,用超純水溶解并定容至刻度線,配制成濃度為1.00 mg/mL的單標(biāo)儲(chǔ)備溶液,于4 ℃冰箱中保存待用。

    1.3.1.2 中間儲(chǔ)備液。準(zhǔn)確量取各個(gè)單標(biāo)儲(chǔ)備液各100 μL于10 mL容量瓶中,用超純水定容至刻度線并混勻,制得10 mg/L 的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液作為中間儲(chǔ)備液,于4 ℃冰箱中保存待用。

    1.3.2 標(biāo)準(zhǔn)使用溶液的配制。將混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(10 mg/L)用空白基質(zhì)溶液稀釋至0.02、0.05、0.10、0.20、0.50、1.00 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)系列溶液。

    1.3.3 樣品前處理。

    將白酒用超純水稀釋5倍,將稀釋后的樣品用0.22 μm的水系濾膜過(guò)濾,供超高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀分析。

    1.3.4 液相色譜條件。

    Acquity UPLC BEH C 18色譜柱(2.1 mm×100 mm,1.7 μm);流動(dòng)相:A為乙腈,B為2 mmol/L乙酸銨(含0.1%甲酸)水溶液,梯度洗脫程序見(jiàn)表1;柱溫40 ℃,進(jìn)樣量5 μL,流速0.3 mL/min。

    1.3.5 質(zhì)譜條件。

    電離裝置為電噴霧(ESI)負(fù)離子模式;監(jiān)測(cè)模式為多反應(yīng)監(jiān)測(cè)模式(MRM);掃描間隔時(shí)間50 ms;電噴霧電壓(IS)為-4 500 V;離子源溫度(TEM)為500.0 ℃;碰撞氣壓力(CAD)為68.95 kPa;氣簾氣壓力(CUR)為344.74 kPa;霧化器壓力(GS1)為344.74 kPa;輔助氣壓力(GS2)為344.74 kPa;定性離子對(duì)、定量離子對(duì)、去簇電壓(DP)、碰撞室入口電壓(EP)、碰撞電壓(CE)和碰撞室出口電壓(CXP)見(jiàn)表2。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 樣品前處理優(yōu)化

    為了消除乙醇基質(zhì)干擾,通常采用氮吹法、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)法和加水稀釋法。氮吹法、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)法用時(shí)較長(zhǎng),而該試驗(yàn)研究的是快速檢測(cè)方法,故考察了加水稀釋法。通過(guò)對(duì)樣品的稀釋?zhuān)_(dá)到減弱基質(zhì)干擾,降低乙醇對(duì)色譜峰峰型的影響,提高方法的準(zhǔn)確性與重現(xiàn)性。體積分?jǐn)?shù)2%、5%、10%、20%、40%、60%乙醇溶液在相同檢測(cè)條件下,比較10種甜味劑200 μg/L的加標(biāo)回收試驗(yàn),重復(fù)試驗(yàn)3次,計(jì)算平均值。結(jié)果表明乙醇體積分?jǐn)?shù)為2%、5%和10%時(shí),10種甜味劑的平均回收率達(dá)到最高點(diǎn)且基本一致,考慮到樣品的稀釋倍數(shù)太大會(huì)降低方法的檢出限,所以選擇體積分?jǐn)?shù)10%為最佳體積分?jǐn)?shù)。白酒的酒精度一般在50%左右,即將樣品用超純水稀釋5倍,用0.22 μm的水系濾膜過(guò)濾,供超高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀分析。

    2.2 液相色譜條件優(yōu)化

    2.2.1 流動(dòng)相的選擇。

    以C 18色譜柱為分離柱,在其他分離條件相同的情況下,流動(dòng)相體系有機(jī)相考察了甲醇與乙腈,水相考察了2 mmol/L乙酸銨水溶液與2 mmol/L乙酸銨(含0.1%甲酸)水溶液。由于乙腈極性比甲醇大,溶解能力好,能夠使峰型更對(duì)稱(chēng),尖銳。同時(shí),在流動(dòng)相中加入少量的甲酸溶液有助于準(zhǔn)分子離子的形成,增加響應(yīng)值,所以選用乙腈-2 mmol/L乙酸銨(含0.1%甲酸)水溶液體系作為流動(dòng)相進(jìn)行梯度洗脫,不僅能夠?qū)㈦s峰與甜味劑有效分離,而且使目標(biāo)物響應(yīng)更好,靈敏度更高。

    2.2.2 洗脫梯度。

    以乙腈為有機(jī)相、2 mmol/L乙酸銨(含0.1%甲酸)水溶液為水相進(jìn)行梯度洗脫,甘素、安賽蜜、糖精鈉和甜蜜素4種甜味劑出峰時(shí)間較早,在水相體積比較大時(shí)即可出峰,而其他6種甜味劑需大量有機(jī)相的洗脫才能夠達(dá)到很好的分離效果并且出峰。最佳流動(dòng)相洗脫梯度見(jiàn)表1,10種甜味劑都能夠達(dá)到良好的分離效果,且峰型與響應(yīng)良好。最佳洗脫梯度所對(duì)應(yīng)的色譜圖見(jiàn)圖1。

    2.2.3 色譜和質(zhì)譜參數(shù)。該研究采用BEH C 18色譜柱,根據(jù)檢測(cè)物的響應(yīng)值與峰型,對(duì)色譜參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化調(diào)整,優(yōu)化后的參數(shù)為柱溫40 ℃、進(jìn)樣量5 μL、流速0.3 mL/min。在優(yōu)化后的質(zhì)譜條件下進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果表明(圖1),10種甜味劑在負(fù)離子模式下均獲得豐富的碎片離子,響應(yīng)值與靈敏度都表現(xiàn)良好,目標(biāo)物的信號(hào)與離子豐度較強(qiáng)。

    2.3 線性范圍和檢出限

    配制濃度為0.02、0.05、0.10、0.20、0.50、1.00 mg/L系列10種甜味劑的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)樣檢測(cè),得到標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程,見(jiàn)表3,線性范圍為0.02~1.00 mg/L,決定系數(shù)R2≥0.999 1,檢出限LOD (S/N=3)在0.30~6.00 μg/L,定量限LOQ (S/N=10)在1.00~20.00 μg/L。

    2.4 精密度與回收率 在不含分析物本底的白酒中添加不同水平的甜味劑混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,分別添加不同濃度水平(0.1、0.2、0.5 mg/L),每個(gè)添加水平做5組平行樣品,用超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法檢測(cè),計(jì)算其回收率和精密度。從表4可以看出,10種甜味劑的平均回收率為87.8%~102.9%,RSD為0.8%~3.3%(n=6),表明該方法具有較好的回收率,可以滿(mǎn)足日常檢測(cè)要求。

    2.5 樣品測(cè)定

    從當(dāng)?shù)厥袌?chǎng)隨機(jī)抽取10組白酒樣品,采用該方法對(duì)10組樣品進(jìn)行目標(biāo)物檢測(cè),6號(hào)和8號(hào)白酒樣品中檢測(cè)出糖精鈉,4號(hào)和8號(hào)白酒樣品中檢測(cè)出甜蜜素,6號(hào)白酒樣品中檢測(cè)出阿斯巴甜,2號(hào)白酒樣品中檢測(cè)出紐甜,具體樣品檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表5。

    3 結(jié)論

    該研究建立了超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)檢測(cè)白酒中10種甜味劑(糖精鈉、甜蜜素、安賽蜜、三氯蔗糖、阿斯巴甜、阿力甜、紐甜、新橙皮苷二氫查爾酮、愛(ài)德萬(wàn)甜和甘素)的檢測(cè)方法。10種甜味劑在質(zhì)量濃度為0.02~1.00 mg/L有良好的線性關(guān)系,決定系數(shù)R2≥0.999 1,該方法的檢出限LOD (S/N=3)在0.30~6.00 μg/L,定量限LOQ (S/N=10)在1.00~20.00 μg/L,在0.1、0.2、0.5 mg/L的加標(biāo)水平下,回收率在87.8%~102.9%,RSD在0.8%~3.3%。檢測(cè)方法前處理簡(jiǎn)單、重現(xiàn)性好、靈敏度高、準(zhǔn)確可靠、分析速度快,可用于白酒中多種合成甜味劑的快速檢測(cè)。對(duì)于保障白酒的飲用安全和保護(hù)消費(fèi)者健康有重要意義,為白酒市場(chǎng)監(jiān)管提供有力的技術(shù)支持。

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