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    KOH 濃度對LA103Z 鎂鋰合金微弧氧化成膜過程及膜層耐蝕性的影響

    2021-04-07 03:52:12曹雅心王夢杰周凡楊鴻飛
    表面技術 2021年3期
    關鍵詞:火花放電微弧耐蝕性

    曹雅心,王夢杰,周凡,楊鴻飛

    (1.西安交通大學 金屬材料強度國家重點實驗室,西安 710049;2.西安福萊特熱處理有限公司,西安 710061)

    鎂鋰合金作為最輕的金屬結構材料(密度為1.30~1.65 g/cm3),除具有一般鎂合金的高比強度、高比剛度、良好切削加工性、電磁屏蔽性等優(yōu)點外,還具有密度低、抗震性好、可常溫塑性加工成形等特點,在航空、航天、汽車、電子以及軍事等領域具有廣闊的應用前景[1-3]。但是,鎂鋰合金的平衡電極電位低,耐蝕性差,制約了其廣泛應用[4-5]。微弧氧化法是近年來鎂鋰合金表面處理的有效方式之一,經(jīng)微弧氧化法制得的膜層硬度高、結構致密,具有良好的耐磨性、耐蝕性、耐高溫沖擊性和電絕緣性等特性[6-9]。徐用軍等人[10]在堿性硅酸鈉電解液體系中系統(tǒng)地研究了Mg-5Li 合金微弧氧化工藝對膜層耐蝕性的影響。施玲玲等人[11]在堿性硅酸鹽-磷酸鹽復合電解液體系中研究了Na2B4O7和EDTA 兩種添加劑對Mg-5Li 合金微弧氧化膜層耐蝕性的影響。Lee 等人[12]在堿性電解液體系中研究了Cu3PO4對LZ91 鎂鋰合金微弧氧化膜層耐蝕性的影響,并成功制備出黑色微弧氧化膜層。目前,對于堿性電解液體系下鎂鋰合金微弧氧化膜層的制備已有較多研究,但有關電解液的堿性對微弧氧化膜層性能的影響研究較少。

    在堿性電解液中,KOH 由于對鎂及其合金具有高鈍化敏感性和防止陽極溶解的作用,被廣泛用作鎂合金微弧氧化電解液的基礎添加劑[13-15]。梁軍等人[16]研究了硅酸鹽體系中加入KOH 對AZ91 鎂合金微弧氧化過程的影響,結果表明,添加KOH 可以有效增加溶液的電導率,降低擊穿電壓。Mahshid Sabaghi等人[17]研究了KOH 濃度對AZ31 鎂合金微弧氧化膜層耐蝕性的影響,結果表明,當KOH 濃度為1.5 mol/L時,膜層的耐蝕性最好。有關KOH 對微弧氧化膜層耐蝕性的影響在鎂鋰合金上還未見報道。本文在LA103Z 鎂鋰合金表面制備微弧氧化膜層,研究了KOH 濃度對LA103Z 鎂鋰合金微弧氧化膜層生長過程及耐蝕性的影響,旨在為其應用提供參考。

    1 實驗

    1.1 試樣制備

    實驗所用基體材料為西安四方超輕材料有限公司生產的LA103Z 鎂鋰合金鑄錠,其化學成分見表1。

    表1 LA103Z 鎂鋰合金的化學成分Tab.1 Chemical composition of LA103Z Mg-Li alloy wt.%

    鎂鋰合金板材機加工尺寸為 3.0 cm×1.5 cm×0.5 cm。微弧氧化處理前,對試樣進行表面預處理:將試樣在400#水磨砂紙上進行打磨,之后放入無水乙醇中超聲清洗3 min,然后用去離子水沖洗干凈,冷風吹干備用。

    本次試驗采用T-MAO-B20 型雙脈沖微弧氧化電源,電源工作方式為恒壓模式,正向電壓為450 V,負向電壓為30 V,頻率為400 Hz,占空比為15%。微弧氧化電解液主要成分為Na2SiO3(8 g/L)、NaF(0.5 g/L)、KOH(2、4、6 g/L)。

    為探究KOH 濃度對微弧氧化膜層生長過程的影響,在每個堿濃度下制備氧化時間為2、5、15 min的樣品,共制備9 組樣品。

    1.2 性能測試

    采用ZETA 電位及納米粒度儀(ZSE)測試電解質溶液的電導率。采用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM,SU6600)表征微弧氧化膜層的表面及截面形貌。采用Image-J 軟件處理膜層的表面形貌圖片,計算膜層孔隙率(孔隙面積占總面積的百分比)。采用Image-J軟件在膜層截面形貌圖上選取5 個不同位置,取其厚度平均值作為膜層厚度值。

    采用美國普林斯頓VersaSTAT-3F 型電化學工作站測試膜層的電化學性能,使用傳統(tǒng)的三電極體系,其中工作電極為LA103Z(MAO 膜層),對電極為Pt電極,參比電極為飽和甘汞電極。將工作電極非測試面打磨至裸露基體,通過錫焊將其與銅導線連接,采用丙烯酸樹脂AB 膠將銜接處密封,預留1 cm2的待測面積。檢測前,先將試樣在3.5%NaCl 水溶液中浸泡1 h,待開路電位穩(wěn)定后,再進行測試。先進行電化學阻抗譜(EIS)測試,因為阻抗測試不會損傷膜層和基體,掃描頻率范圍為100 kHz~10 mHz,施加的擾動電壓的幅值為10 mV。通過Zsimpwin 軟件對測試的電化學阻抗數(shù)據(jù)進行擬合分析。而后進行動電位極化曲線測試,掃描電位(vs. OCP)為–0.25~0.25 V,掃描速率為1 mV/s,通過VersaStudio 軟件擬合獲得腐蝕電位、腐蝕電流密度以及陰陽極塔菲爾斜率。

    2 結果與討論

    2.1 恒壓模式下KOH 濃度對電流密度的影響

    KOH 的質量濃度為2、4、6 g/L 時,通過樣品的電流密度隨時間的變化曲線如圖1 所示。LA103Z 鎂鋰合金在恒壓模式下微弧氧化過程中不同階段的火花放電現(xiàn)象如圖2 所示。

    圖1 KOH 質量濃度為2、4、6 g/L 時的電流密度-時間曲線Fig.1 Current density vs. time curves with KOH concentration of 2, 4, 6 g/L

    圖2 恒壓模式下微弧氧化過程的火花放電現(xiàn)象Fig.2 Spark discharge phenomenon in MAO process under constant voltage mode: a) no spark stage; b) spark discharge stage; c)micro arc oxidation stage

    根據(jù)微弧氧化過程中電流密度的變化情況,并結合實驗過程中的火花放電現(xiàn)象,可大致將恒壓模式下的微弧氧化過程分為如圖1 所示的三個階段[18]:

    1)陽極氧化階段(0~30 s)。此階段電流密度和電壓迅速上升,LA103Z 鎂鋰合金表面析出大量氣泡,失去金屬光澤,合金表面形成一層鈍化膜。

    2)火花放電階段(30~120 s)。在反應進行到約30~35 s 時,電壓相繼上升至鈍化膜的臨界擊穿點,試樣起弧,表面分布著大量銀白色細小火花。在反應進行到約60 s 時,電流密度達到峰值,此時電壓升至設定值450 V。隨后,電流密度開始迅速下降,電壓恒定不變。此階段為微弧氧化膜層的快速生長階段。

    3)微弧氧化階段(120~900 s)。此階段電流變化呈現(xiàn)相對平穩(wěn)的趨勢,試樣表面火花體積變大,移動速度減慢,火花顏色由銀白色變?yōu)殚冱S色,膜層厚度緩慢增加。此階段為微弧氧化膜層的主要生長階段。

    表2 是KOH 質量濃度分別為2、4、6 g/L 時溶液的電導率。表3 是KOH 質量濃度分別為2、4、6 g/L時試樣的起弧電壓,起弧電壓的測定以試樣表面出現(xiàn)白色火花時電源操作界面顯示的電壓為準。從表2 和表3 可以看出,隨著KOH 濃度升高,溶液的電導率升高,試樣的起弧電壓降低。

    表2 KOH 質量濃度分別為2、4、6 g/L 時溶液的電導率Tab.2 Conductivity of solution with KOH concentration of 2, 4, 6 g/L

    表3 KOH 質量濃度分別為2、4、6 g/L 時試樣的起弧電壓Tab.3 Ignition voltage of sample with KOH concentration of 2, 4, 6 g/L

    從圖1 可看出,在不同的KOH 濃度下,電流密度隨時間的變化趨勢一致,且KOH 濃度越高,通過試樣的電流密度越大。主要原因是KOH 濃度的升高提高了溶液的電導率[19],進而降低了整個氧化系統(tǒng)的電阻,有效促進了微弧氧化過程中的火花放電現(xiàn)象,提高了放電火花的密度,使得試樣表面鈍化膜的生長速度加快。這一變化在恒壓模式下會使通過試樣的電流密度增大,試樣表面的起弧電壓降低。

    2.2 膜層表面形貌及孔隙率分析

    為研究不同KOH 濃度對微弧氧化膜層生長過程的影響,分別取不同KOH 濃度下氧化時間分別為2、5、15 min 的樣品,對其表面形貌(如圖3 所示)進行觀察。選擇的觀察樣品根據(jù)微弧氧化過程中的火花變化現(xiàn)象確定:反應2 min 時,試樣表面銀白色火花逐漸轉變?yōu)殚冱S色火花,火花放電階段結束;反應5 min 時,試樣處于微弧氧化階段,表面分布著明亮的橘黃色火花;反應15 min 時,微弧氧化階段結束,試樣進入微小火花放電階段,樣品表面火花變稀疏,火花顏色由橘黃色變?yōu)殚偌t色。

    圖3 LA103Z 鎂鋰合金微弧氧化膜層的表面形貌Fig.3 Surface morphologies of LA103Z Mg-Li alloy with MAO coatings

    在火花放電階段(氧化時間為2 min),當KOH的質量濃度為2 g/L 時,膜層表面微孔孔徑大小不一,分布不均勻,其中最大的微孔直徑約為8 μm,最小的不足1 μm,且試樣表面可觀察到典型的“火山口”形貌[20]的環(huán)狀凸起(見圖3a 區(qū)域A);當KOH 的質量濃度為4 g/L 時,從圖3b 可以看出,膜層表面微孔大小均一,分布均勻,微孔尺寸較小,大約在2~4 μm之間;當KOH 的質量濃度為6 g/L 時,微孔孔徑大約在4~6 μm 之間,且可觀察到連續(xù)的片狀氧化物(見圖3c 區(qū)域C)。隨著KOH 濃度的升高,微弧氧化膜層表面微孔孔徑增大,小孔徑微孔數(shù)目減少。

    在微弧氧化階段(氧化時間為5 min),從圖3d、e、f 可以看出,與火花放電階段相比,微弧氧化膜層的表面形貌特征變化不大。當KOH 的質量濃度為2 g/L 時,膜層表面微孔大小不一,分布不均,環(huán)狀凸起增大;當KOH 的質量濃度為4 g/L 時,膜層表面微孔大小均一,分布均勻;當KOH 的質量濃度為6 g/L時,膜層表面片狀氧化物增多。

    當試樣進入微小火花放電階段時(氧化時間為15 min),從圖3g、h、i 可以看出,與火花放電階段和微弧氧化階段相比,隨著氧化時間的延長,膜層表面片狀氧化物增多,環(huán)狀凸起增大,缺陷增多,可觀察到明顯的微裂紋(見圖3g 區(qū)域B),但是微孔的均一程度及分布情況并沒有發(fā)生明顯變化。

    從圖3 可知,隨著KOH 濃度的升高,微弧氧化膜層表面微孔孔徑增大,數(shù)目減少。微弧氧化膜層表面微孔的均一度及分布情況隨時間變化不大,主要由火花放電階段決定,之后膜層表面熔融氧化物的增多是由于反應時間延長所致。KOH 濃度的改變影響膜層火花放電階段的形貌,從而影響膜層的最終形貌。

    表4 是反應完成時(氧化15 min)不同KOH 濃度下膜層的孔隙率。從表4 可以看出,隨著KOH 濃度的升高,膜層的孔隙率呈現(xiàn)出一個先降低后升高的趨勢,這與圖3g、h、i 中膜層的表面形貌相符。當KOH 的質量濃度為4 g/L 時,微弧氧化膜層的孔隙率最低,為3.56%。

    表4 氧化時間為15 min 時膜層的孔隙率Tab.4 Porosity of MAO coatings with the oxidation time of 15 minutes

    在鎂鋰合金微弧氧化的反應過程中,陽極發(fā)生式(1)所示反應。

    根據(jù)文獻[21]中王曉波等人對微弧氧化過程的分析可知,微弧氧化陽極區(qū)的氣體會對膜層結構產生影響。在本文實驗中,隨著KOH 濃度的增加,陽極區(qū)O2逸出量和逸出速率也會相應增大,大量的O2在液固界面富集,形成氣態(tài)阻擋層,使得鎂鋰合金基體到電解液的電阻增大,從而使得膜層達到起弧所需的必要條件,加速了反應進程。此外,O2逸出過程中會被幾百伏的高壓擊穿,產生大量O 等離子體,高能O–在強電場作用下撞向陽極,導致氧化膜表面出現(xiàn)刻蝕深孔[22]。KOH 濃度越高,刻蝕深孔數(shù)目越多,微弧氧化膜層表面放電擊穿區(qū)域越多,O2量增大,其膨脹噴射出的熔融氧化物量越多,膜層表面放電微孔孔徑增大,數(shù)目減少。適當增大KOH 濃度,可使膜層表面放電更均勻,形成的微孔大小均一、分布均勻。但當KOH 濃度過大時,微弧氧化膜層表面放電過于劇烈,膜層生長速度過快,表面片狀氧化物增多,微孔孔徑較大。實驗結果驗證了微弧氧化過程中陽極區(qū)氣體對膜層結構的調控作用。圖4 是火花放電階段O2對微弧氧化膜層結構調控的示意圖。

    圖4 火花放電階段O2 對微弧氧化膜層結構調控示意Fig.4 O2 regulating mechanism of MAO coatings structure during spark discharge

    2.3 膜層截面形貌及厚度分析

    圖5 是反應完成時(氧化15 min)不同KOH 濃度下微弧氧化膜層的截面形貌,膜層相應的厚度值見圖6。從圖5 和圖6 可以看出,隨著KOH 濃度的升高,微弧氧化膜層的厚度也隨之增大。當KOH 的質量濃度為2 g/L 時,膜層厚度較薄,約為10.2 μm,且膜層內部較為致密,靠近上端部分(圖5a 虛線以上)可觀察到明顯的孔洞;當KOH 的質量濃度為4 g/L時,膜層厚度約為13.4 μm,膜層結構可觀察到明顯分層現(xiàn)象,虛線以上膜層結構較為疏松,虛線以下較致密;當KOH 的質量濃度為6 g/L 時,膜層厚度最大,約為19.5 μm,但膜層內部不均勻,存在著大片的孔洞及裂紋等缺陷。

    圖5 反應完成時微弧氧化膜層截面形貌Fig.5 Cross-section morphologies of MAO coatings

    圖6 氧化時間為15 min 時微弧氧化膜層的厚度Fig.6 Thickness of the MAO coatings with the oxidation time of 15 min

    當KOH 的質量濃度為2g/L 時,由于濃度較低,膜層生長速度較慢。隨著KOH 的質量濃度升高至4 g/L 時,結合2.2 小節(jié)中陽極區(qū)氣體對膜層結構的調控作用,此時局部區(qū)域集中的微弧放電減少,膜層表面微孔大小均一,分布均勻,膜層內部結構致密。當KOH 的質量濃度繼續(xù)升高至6 g/L 時,膜層生長迅速,反應中產生的熱量來不及耗散,使得膜層內部熱應力過大,產生大片孔洞及裂紋等缺陷[23]。

    2.4 KOH 濃度對膜層相組成的影響

    LA103Z 鎂鋰合金基體及不同KOH 濃度下制備的LA103Z 鎂鋰合金微弧氧化膜層的相組成如圖7 所示。從圖7 可以看出,LA103Z 鎂鋰合金基體主要由β-Li、α-Mg、AlLi 組成,微弧氧化膜層的相組成為MgO。由于微弧氧化膜層較薄,厚度在10~20 μm 左右,X 射線能夠穿透膜層,從而使得XRD 譜圖中出現(xiàn)了LA103Z 鎂鋰合金基體的衍射峰。KOH 濃度的改變對膜層相組成沒有影響,且隨著KOH 濃度升高,微弧氧化膜層中MgO 的衍射峰增強。主要是因為隨著KOH 濃度的升高,膜層中OH–濃度增大,陽極區(qū)O2逸出量增大,從而使得膜層表面放電更均勻,微弧氧化反應更劇烈,有更多的MgO 生成。與普通鎂合金相比,鋰元素的引入對微弧氧化膜層的相組成沒有影響,但是會對微弧氧化過程產生影響[24]。鎂鋰合金微弧氧化反應初期,合金表面的鋰元素會大量析出,導致合金表面不能形成均勻的MgO 鈍化膜,同時鋰元素的析出會造成反應過程中試樣起弧困難,影響膜層的生長。

    圖7 LA103Z 鎂鋰合金基體及其微弧氧化膜層的相組成Fig.7 Phase composition of LA103Z Mg-Li alloy substrate and MAO coatings

    2.5 KOH 濃度對膜層耐蝕性能的影響

    圖8 LA103Z 鎂鋰合金及其微弧氧化試樣在3.5%NaCl 溶液中的極化曲線Fig.8 Polarization curves of LA103Z Mg-Li alloy with and without MAO coatings in 3.5%NaCl solution

    表5 試樣的極化曲線擬合參數(shù)Tab.5 Polarization curve fitting parameters of samples

    從圖8 和表5 可知,與LA103Z 鎂鋰合金基體相比,經(jīng)微弧氧化處理后,樣品的自腐蝕電流密度Jcorr大幅度降低,極化電阻Rp也明顯增大。隨著KOH 濃度的升高,微弧氧化膜層的自腐蝕電流密度先降低后升高。當KOH 的質量濃度為4g/L 時,試樣的自腐蝕電流密度最低,與基體相比降低了2 個數(shù)量級。研究表明,微弧氧化膜層的耐蝕性主要與膜層微觀形貌及膜層厚度有關。膜層的孔隙率越小,其對腐蝕介質的阻擋能力越強[26];膜層結構越致密,膜層的耐蝕性越好[27]。結合2.2 與2.3 小節(jié)中對膜層微觀形貌的研究內容,當KOH 的質量濃度為4 g/L 時,微弧氧化膜層表面最均勻,孔隙率最低,且膜層內部缺陷少,膜層結構較致密。當KOH 的質量濃度為2 g/L 時,膜層較薄,且表面孔洞大小不一,分布不均,耐蝕性比4 g/L 的樣品差。當KOH 的質量濃度為6 g/L 時,膜層厚度雖然達到約19.5 μm,但由于膜層內部缺陷多,結構疏松,耐蝕性低于KOH 質量濃度為2 g/L 和4 g/L時制得的微弧氧化膜層。

    圖9 是反應15 min 時不同KOH 濃度下的微弧氧化膜層在3.5%NaCl 溶液中的電化學阻抗譜圖。從Nyquist 圖上可以看出,存在2 個時間常數(shù),高頻容抗弧與膜層的容抗性能相關,反映疏松層內部電荷轉移電阻與界面電容并聯(lián)的結果,低頻容抗弧反映內部致密層的相關特性[7]。相應的等效電路如圖10 所示,該等效電路是基于Gu 和Ghasemi 等人[28-29]對鎂合金MAO 膜層EIS 的研究,電化學阻抗譜的擬合數(shù)據(jù)見表6。如圖10 所示,工作電極(MAO 膜層)與參比電極之間的阻抗由三部分組成:內部致密層、外部多孔層和電解液。在這個等效電路中,Rs是溶液電阻,R0是與恒相元件(CPE0)并聯(lián)的MAO 膜層多孔層的電阻,Rb是MAO 膜層-基體界面的電荷轉移電阻。從表6 可以看出,微弧氧化膜層的電荷轉移電阻Rb遠高于R0,這表明LA103Z 鎂鋰合金的微弧氧化致密層比外層多孔層具有更高的耐蝕性[25]。結合圖9 和表6 可以看出,當KOH 的質量濃度為4 g/L 時,膜層的Rb最高,說明其耐蝕性能最好。這與表5 的極化擬合結果相吻合。

    圖9 不同KOH 濃度下的微弧氧化膜層在3.5%NaCl 溶液中的阻抗圖Fig.9 EIS of MAO coatings with diffrent KOH concentration in 3.5%NaCl solution

    圖10 MAO 膜層電化學阻抗譜擬合的等效電路Fig.10 Equivalent circuit for fitting the EIS plots of the MAO coatings

    表6 MAO 膜層電化學阻抗譜的擬合結果Tab.6 Fitted results of EIS of MAO coatings

    3 結論

    1)在恒壓模式下,隨KOH 濃度的升高,溶液的電導率增大,整個氧化系統(tǒng)的電阻會降低,通過試樣的電流密度也增大。

    2)KOH 濃度的改變影響膜層火花放電階段的形貌,從而影響膜層的最終形貌。隨KOH 濃度的升高,微弧氧化膜層表面微孔孔徑增大,數(shù)目減少。當KOH的質量濃度為4 g/L 時,膜層均勻性最好,孔隙率最低。

    3)隨KOH 濃度升高,膜層的厚度也隨之增大。但是當KOH 的質量濃度從4 g/L 升高到6 g/L 時,膜層內部缺陷增多,膜層結構疏松。

    4)隨KOH 濃度升高,微弧氧化膜層的耐蝕性先增大后減小。當KOH 的質量濃度為4 g/L 時,微弧氧化膜層的耐蝕性最好。膜層的自腐蝕電流密度為0.26 μA/cm2,與基體相比,降低了2 個數(shù)量級。

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