桶裝α廢物分類檢測裝置的中子吸收校正技術(shù)研究

周志波 孫詩奇 劉立坤 張海青 初泉麗 李多宏 楊麗芳譚西早 林 俊 武朝輝

1（國家核安保技術(shù)中心 北京102401）

2（中國科學(xué)院微觀界面物理與探測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

放射性廢物為含有放射性核素或被放射性核素污染，其濃度或活度大于國家審管部門規(guī)定的清潔解控水平，并且預(yù)計(jì)不再利用的物質(zhì)。為了防止放射性廢物對自然環(huán)境和人類造成危害，實(shí)現(xiàn)放射性廢物的安全處置，需要根據(jù)不同類型的放射性廢物潛在的危害，處置時(shí)所需的包容和隔離程度，對其進(jìn)行分類，并使得廢物的處理方式與其對應(yīng)的類別相適應(yīng)，以保證廢物處置的長期安全。

我國生態(tài)環(huán)保部于1995年12月發(fā)布了《放射性廢物分類》標(biāo)準(zhǔn)（GB 9133-1995）［1］，根據(jù)放射性固體廢物分級的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，放射性固體廢物中半衰期大于30 a的α發(fā)射體核素的放射性比活度在單個(gè)包裝中大于4×106Bq·kg-1（對近地表處置設(shè)施，多個(gè)包裝的平均α 比活度大于4×105Bq·kg-1）的放射性廢物為α廢物。

我國是核工業(yè)大國，截至2019 年底，中國大陸在運(yùn)核電機(jī)組47臺，居世界第三；在建機(jī)組15臺，居世界第一；民用研究堆（臨界裝置）19 座；民用核燃料循環(huán)設(shè)施18 座，低、中水平放射性固體廢物處置場兩座。各類核燃料循環(huán)設(shè)施、核電站、后處理廠等都存在α廢物。如何處理、處置此類放射性廢物，已經(jīng)成為我國核工業(yè)發(fā)展所面臨的重大問題。為此，需要一種專門針對α 廢物分類的檢測設(shè)備對α 廢物進(jìn)行分類，最終確定α廢物處理、處置的方式［2］。

非破壞性分析方法是實(shí)現(xiàn)這類固體廢物分類檢測的一種有效方法，主要對核廢物γ 和中子信息進(jìn)行測量［3-5］。其中中子技術(shù)是對這類放射性廢物自發(fā)或誘發(fā)裂變產(chǎn)生的中子進(jìn)行測量，根據(jù)測量得到的符合中子計(jì)數(shù)以及裂變核素的同位素信息，計(jì)算放射性廢物的α比活度。結(jié)合放射性廢物分類標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行α 廢物分類，分類后采用適當(dāng)?shù)奶幚怼⑻幹梅椒?，?shí)現(xiàn)放射性廢物處置的長期安全。

目前，國內(nèi)已有核設(shè)施使用廢物桶檢測系統(tǒng)（Waste Drum Assay System，WDAS）對固體放射性廢物進(jìn)行分類檢測，但使用時(shí)均只對桶內(nèi)裂變中子的符合計(jì)數(shù)進(jìn)行測量，并未對放射性廢物中基體介質(zhì)對符合中子計(jì)數(shù)的影響進(jìn)行修正［6-11］。當(dāng)放射性性廢物中存在大量中子慢化吸收介質(zhì)時(shí)，會產(chǎn)生較大的測量誤差。因此，針對廢物桶中介質(zhì)對中子的吸收效應(yīng)，提出了一種校正方法。

1 基本原理

中子測量技術(shù)是非破壞性分析技術(shù)之一，廣泛應(yīng)用于核材料衡算測量、軍控核查［12］和放射性廢物檢測等方面。中子測量方法主要包括總中子測量、符合中子測量、中子多重性測量。中子測量模式包括有源測量模式和無源測量模式，有源模式主要測量含U物料，無源模式主要測量含Pu物料［13-15］。

通常含钚廢物中239Pu 的質(zhì)量占比約80%，240Pu約為20%，而238Pu 和242Pu 的含量通常約占1%，钚廢物中往往還含有微量的241Am。如表1所示，在含钚廢物桶中Pu 元素的偶核同位素（238Pu、240Pu 和242Pu）具有很高的自發(fā)裂變中子產(chǎn)額，而奇核同位素（239Pu、241Pu）自發(fā)裂變中子產(chǎn)額很低。由于240Pu 在偶核同位素中比例最大，因此，通常使用有效240Pu質(zhì)量表示偶核同位素的總質(zhì)量，如式（1）所示。

式中：m240，eff表示有效240Pu 質(zhì)量；m238、m240、m242分別表示相應(yīng)同位素的質(zhì)量。

桶裝α廢物分類檢測裝置是通過建立標(biāo)準(zhǔn)樣品的有效240Pu 質(zhì)量與符合中子計(jì)數(shù)率的刻度曲線，擬合刻度曲線后計(jì)算未知廢物桶中含钚材料的有效240Pu質(zhì)量。利用γ探測技術(shù)測量廢物桶中同位素比例，根據(jù)式（2）計(jì)算出廢物桶中钚的總質(zhì)量。

式中：f238、f240、f242表示各同位素質(zhì)量百分含量。

最后根據(jù)表1 計(jì)算Pu 各同位素及241Am 的α 發(fā)射率和廢物桶中總的α 發(fā)射率，結(jié)合測量的含钚廢物的質(zhì)量，便能計(jì)算出α比活度［16］。

2 中子吸收校正方法

桶裝α廢物中含有各種對中子具有慢化和吸收作用的基體介質(zhì)，使WDAS測量的中子符合計(jì)數(shù)率比實(shí)際α 廢物發(fā)射的中子符合計(jì)數(shù)率低，導(dǎo)致顯著的測量誤差。為了準(zhǔn)確分析桶裝α廢物中钚含量及總α 活度，利用吸收校正因子對介質(zhì)吸收效應(yīng)進(jìn)行校正。定義吸收校正因子（Correction Factors，CF）為未經(jīng)介質(zhì)吸收的符合計(jì)數(shù)率（DUA）和介質(zhì)吸收后的符合計(jì)數(shù)率（DA）的比值，如式（3）所示。

實(shí)驗(yàn)將通過引入一個(gè)外加中子源，分別測量廢物桶介質(zhì)對外加中子源和含钚廢物的吸收校正因子。然后建立廢物桶對外部中子源和钚廢物的吸收校正因子的刻度曲線。擬合刻度曲線就能計(jì)算未知廢物桶對含钚廢物的吸收校正因子。由于252Cf源擁有較大的中子產(chǎn)額，且屬于自發(fā)裂變中子，與钚自發(fā)裂變中子能譜近似。因此，采用252Cf 源作為外加中子源進(jìn)行吸收校正測量研究。

實(shí)驗(yàn)首先將252Cf 中子源放入測量腔室底部，測量252Cf中子源產(chǎn)生的符合中子計(jì)數(shù)D0；然后測量廢物桶進(jìn)入測量室后（外加中子源在測量室內(nèi)，位于廢物桶底部）的符合中子計(jì)數(shù)DCf；最后記錄外加中子源撤出，廢物桶在測量室內(nèi)的的符合中子計(jì)數(shù)D。計(jì)算廢物桶介質(zhì)對252Cf 中子源的吸收校正因子，如式（4）所示。

表1 放射性核素自發(fā)裂變中子產(chǎn)額及α發(fā)射產(chǎn)額Table 1 Neutron and alpha emission from spontaneous fission of radionuclides

式中：x 為廢物桶介質(zhì)對252Cf 中子源的吸收校正因子；由于252Cf半衰期較短，通過衰變公式直接計(jì)算可避免每次試驗(yàn)重新測量D0；t是兩次試驗(yàn)測量的事件間隔；λ是252Cf衰變常數(shù)。

3 實(shí)驗(yàn)及結(jié)果分析

3.1 刻度吸收校正因子

桶裝α 廢物分類檢測裝置由中子探測系統(tǒng)、廢物桶傳輸與自動控制系統(tǒng)、數(shù)據(jù)獲取與分析軟件系統(tǒng)組成。中子探測系統(tǒng)主要由3He 正比計(jì)數(shù)管、測量室及探測電子學(xué)系統(tǒng)組成。裝置選用60根3He正比計(jì)數(shù)管，埋在測量室各側(cè)壁，以探測放置于測量室中的桶裝廢物發(fā)射出的中子；測量室為一個(gè)中空的長方體，由中子慢化及屏蔽材料高密度聚乙烯、中子反射層材料石墨、中子吸收材料Cd 片等組成，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1 WDAS裝置示意圖Fig.1 Diagram of waste drum assay system

α 廢物桶中通常含有金屬、布料、混凝土、塑料等廢物，其中金屬等原子序數(shù)較大的元素對中子測量影響較小，而塑料等含有大量低原子序數(shù)的材料對中子的慢化、吸收比較嚴(yán)重，對測量結(jié)果影響較大。為了刻度不同材料的吸收校正因子，選取中子吸收率從低到高（平均中子截面由低到高）的一系列介質(zhì)，通過實(shí)驗(yàn)測量建立廢物桶介質(zhì)對钚廢物的吸收校正因子和對外加中子源的吸收校正因子之間的刻度曲線。

實(shí)驗(yàn)首先測量樣品腔室底部外加252Cf中子源的符合計(jì)數(shù)率D0；然后將裝有介質(zhì)材料和模擬樣品的廢物桶移入樣品腔室。使用252Cf中子源作為廢物桶中的模擬樣品，由于WDAS裝置的探測系統(tǒng)呈圓柱形，對廢物桶內(nèi)不同位置發(fā)射的中子具有不同的響應(yīng)，導(dǎo)致中子探測效率不同。因此實(shí)驗(yàn)過程中將252Cf中子源依次放入如圖2所示的9個(gè)不同位置。實(shí)驗(yàn)時(shí)先測量探測系統(tǒng)對腔室底部外加中子源和廢物桶的共同響應(yīng)符合計(jì)數(shù)率Di,Cf；然后移出腔室底部中子源，測量探測系統(tǒng)對廢物桶單獨(dú)響應(yīng)的符合計(jì)數(shù)率Di。最后測量完所有位置的符合計(jì)數(shù)率后，計(jì)算探測系統(tǒng)對廢物桶整體響應(yīng)的平均符合計(jì)數(shù)率Dav，實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果如表2所示。

利用式（3）和（4）可分別計(jì)算出5種介質(zhì)對樣品的吸收校正因子CF 和對外加252Cf 中子源的吸收校正因子x，計(jì)算結(jié)果如表3所示。

利用三次多項(xiàng)式函數(shù)對表3 數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，如圖3 所示，得到廢物桶中介質(zhì)分別對外加中子源和樣品的吸收校正因子之間的刻度函數(shù)，如式（5）所示。

3.2 驗(yàn)證吸收校正方法

實(shí)驗(yàn)采用鐵屑、聚乙烯、紙、混凝土等材料組成不同的基體吸收介質(zhì)，同樣使用252Cf 作為外加中子源（活度為5.80×106Bq）和廢物桶中的樣品材料。利用式（5）計(jì)算出介質(zhì)對廢物桶中樣品的吸收校正因子，然后根據(jù)式（3）計(jì)算出校正后的符合計(jì)數(shù)率，具體數(shù)據(jù)如表4。

表2 不同基體介質(zhì)的符合計(jì)數(shù)率測量結(jié)果Table 2 Measurement results of different matrix

表3 基體介質(zhì)對樣品的吸收校正因子CF和對外加252Cf中子源的吸收校正因子xTable 3 The absorption correction factor CF and x of the matrix medium to the sample and the external252Cf neutron source

圖2 樣品位置分布Fig.2 Sample location distribution

未經(jīng)校正和校正后測量得到的252Cf 源活度與252Cf源活度的標(biāo)稱值之間的關(guān)系如圖4所示。

由圖4 可以看出，未經(jīng)校正的測量結(jié)果會有較大偏差，隨著中子吸收介質(zhì)的增多，其相對偏差可達(dá)到50%以上，而經(jīng)過校正后的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對偏差顯著減小，9次實(shí)驗(yàn)的相對偏差均在±7%以內(nèi)，其中第7 次和第9 次實(shí)驗(yàn)偏差大于6%，主要原因是吸收介質(zhì)分布不均勻?qū)е?，?次實(shí)驗(yàn)是將第7次的實(shí)驗(yàn)介質(zhì)（鐵屑+聚乙烯）混合均勻，實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對偏差為-1.33%，比第7次實(shí)驗(yàn)結(jié)果改善很多。綜上，本文提出的中子吸收校正方法可以有效對測量結(jié)果進(jìn)行校準(zhǔn)，整體測量相對偏差在7%以內(nèi)。

圖3 介質(zhì)對外加中子源的吸收校正因子x以及介質(zhì)對樣品的吸收校正因子CF之間的關(guān)系Fig.3 The relationship between the absorption correction factor x of the medium to the external neutron source and the absorption correction factor CF of the medium to the sample

表4 不同介質(zhì)對應(yīng)的實(shí)驗(yàn)計(jì)算結(jié)果Table 4 Experimental results for different matrix

圖4 校正前后測量得到的252Cf源活度與252Cf源活度的標(biāo)稱值之間的比較Fig.4 Comparison among the measured 252Cf source activity before and after the correction,and the declared value of 252Cf source activity

4 結(jié)語

本文討論了桶裝α廢物分類檢測裝置的中子吸收校正方法，具體分析了WDAS測量過程中介質(zhì)對中子測量的影響，提出了一種針對該吸收效應(yīng)的校正方法，并用不同介質(zhì)對校正方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，證明了該方法的可行性。從驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果看出，WDAS 實(shí)驗(yàn)裝置測量得到的符合中子計(jì)數(shù)，通過校正以后分析得到的252Cf活度與標(biāo)稱值之間的相對偏差好于7%，實(shí)現(xiàn)了樣品測量時(shí)基體介質(zhì)對樣品中裂變材料發(fā)射的符合中子計(jì)數(shù)的吸收校正。