事故容錯燃料結構對導熱性能影響的計算

張海青 盧林遠 王 鵬 嚴 超 林 俊

（中國科學院上海應用物理研究所 上海201800）

在核反應堆發(fā)展歷程中，二氧化鈾（UO2）核燃料由于具有熔點高（3 138.15 K）、非裂變組合元素氧的熱中子俘獲截面低（＜0.000 2 b）、在化學和結構方面具有較高的輻照穩(wěn)定性，且制造費用較低等優(yōu)勢［1］，是輕水反應堆核電站廣泛應用的核燃料。UO2作為核燃料的顯著缺點是導熱性能較差（7.7 W·m-1·K-1，300 K）［2］，僅為金屬鈾的十幾分之一，這就降低了燃料芯塊到冷卻劑間的能量輸出效率。這意味著它的工作溫度相當高，約2 273.15 K。2011年日本福島核電站事故揭露了UO2核燃料低熱導率引發(fā)的核安全隱患［3］。在福島核事故后，為提高核反應堆中燃料元件抵抗嚴重事故的能力，美國能源部發(fā)起了“研制和開發(fā)事故容錯核燃料（Accident Tolerant Fuel，ATF）計劃”［3］，這種燃料與標準的輕水反應堆UO2燃料鋯合金包殼相比，在保持或提高反應堆正常運行工況下燃料性能的同時，當堆芯主動冷卻系統(tǒng)功能喪失后，維持冷卻狀態(tài)的時間更長，安全裕度更高。

中國在響應國家安全高效發(fā)展核電的政策下，也啟動了相關的研發(fā)計劃，旨在通過研發(fā)事故容錯UO2核燃料來推動新一代核燃料元件的開發(fā)與應用。此類燃料是通過在UO2燃料基體中添加高熱導率的物質，如氧化鈹（BeO）［4］、碳納米管［5］或碳化硅（SiC）纖維［6］等，來提高其熱導率，降低其工作溫度。此類燃料體系的優(yōu)勢在于對工業(yè)制造體系的改動小、制造成本低。

目前，國內外關于事故容錯熱導率增強型UO2核燃料的研究關注點主要在于制備工藝的優(yōu)化和導熱性能的改善。而微觀結構的調控是改善導熱性能的主要手段之一。Pan 等［7］研究了短纖維填充橡膠復合材料中相鄰兩根短纖維之間的相互作用對應力分布產生的影響；金泉等［8］主要對顆粒和纖維混合填充橡膠材料進行了研究，得出了平行于加載方向的增強體受了很大的應力，隨著纖維和加載方向之間夾角的增大應力減??；文獻［9-10］研究表明，粒子間距是決定空間填料分布的一個重要參數(shù)，隨著粒子間距離的增大，導熱系數(shù)呈指數(shù)衰減；文獻［11］研究了橡膠基體的填料粒子對復合材料熱導率的影響。

實際上，復合材料的有效導熱系數(shù)由許多因素決定，如顆粒的類型和形狀、顆粒的排列方式、體積大小以及填料與基體之間的接觸熱阻。一般來說，用單純的實驗方法很難區(qū)分這些因素的影響。因此，模擬計算對于指導更好的熱應用復合材料的設計和制造至關重要。本文將利用商用有限元軟件Ansys Workbench，采用三維有限元分析的方法，通過模擬填充粒子的復合材料體積單元在特定溫度邊界條件下的溫度、熱流分布情況，分析在UO2燃料中添加BeO 纖維后，填料的幾何形態(tài)、空間位置取向及填料空間堆積方式、顆粒大小等對熱導率的影響。為事故容錯燃料制備工藝的優(yōu)化和導熱性能的改善提供理論依據。

1 模型建立

1.1 熱傳導方程

對于各向同性材料，不考慮熱源的穩(wěn)態(tài)熱傳導方程為[12]：

式中：k 為熱導率，又叫導熱系數(shù)，熱傳導系數(shù)，W·m-1·K-1；T為溫度，K。熱傳導問題的邊界條件有三種：

式中：h為熱交換系數(shù)；Te為環(huán)境溫度。式（2）表示邊界的溫度值已知；式（3）表示邊界的外法向熱流密度值已知；式（4）表示熱交換邊界條件。

1.2 熱導率

未經輻照、致密的燃料顆粒熱導率k0為［13］：

綜合考慮燃耗、孔隙度和裂變產物的影響，輻照下的顆粒熱導率為：

式中：FD和FP分別為溶解和沉淀的裂變產物的影響因子；FM為孔隙度影響因子；FR為輻照效應影響因子；B為燃耗（已裂變原子數(shù)與總可裂變原子數(shù)的比值），%；P為孔隙度，%；s為孔的形狀因子。

燃料顆粒和基體的熱導率［14］為：

1.3 有限元模型

UO2顆粒在基體中的分布，可以近似為均勻分布，有限元模型可以將均勻分布設置成周期性分布的模型，即只需選取一個代表性體積單元來研究。根據均勻化理論，選取等效體積單元（Representative Volume Element，RVE）［6］，進而得到復合材料的均勻化參數(shù)。本文采用的是Ansys Workbench 穩(wěn)態(tài)熱分析模塊，對于顆粒填充體系進行導熱模擬研究。為提高其模擬的精確度選擇3D模型最佳。本文基體材料均為UO2，填料粒子均為BeO 的復合材料，其中UO2和BeO 的熱導率見文獻［15］單胞上下面各施加不同的溫度載荷，四周絕熱。

因為模型中含有曲率的曲面，所以網格劃分的總體尺寸控制采用曲率尺寸函數(shù)Curvature，并且經過檢測網格質量在Element Quality規(guī)則下處在好水平范圍內。

用Ansys 對上述穩(wěn)態(tài)傳熱問題進行求解后，可讀出熱流密度和熱傳導方向上模型兩端的溫度，從而計算出模型的熱導率；

根據傅里葉穩(wěn)態(tài)熱傳導規(guī)律，通過模型的熱流密度q為［11］：

式中：keff為模型的等效熱導率；Δz為單元體邊長；ΔT為熱傳導方向上的溫差。因而模型的熱導率keff為：

因為多數(shù)燃料在制作過程中填料顆粒是近似均勻的隨機排列在基體中的，為了驗證周期排列的適用性，結合MATLAB軟件，編程生成隨機小球，將包含隨機小球的幾何圖形導入Ansys Workbench中，施加和周期排列情況相同的邊界條件，運用同樣的熱導率算法，計算了隨機排列小球的熱導率，取多次隨機模型的平均值，并和周期排列結果做了比較。

2 結果與討論

2.1 填料的幾何形狀對事故容錯燃料熱導率的影響

為了研究BeO 填料幾何形狀對事故容錯燃料導熱性能的影響，本文分別選取了球體、正方體、不同長徑比的圓柱體，以及與圓柱體長度相等、兩端面為正方形的長方體作為填料分別分布在尺寸為100 μm×100 μm×100 μm的基體中，并且根據填料在UO2基體中的體積分數(shù)為5%分別算出球狀填料的半徑、正方體的邊長及不同長徑比圓柱體的直徑和長度，再利用Ansys Workbench軟件模擬穩(wěn)態(tài)傳熱過程。初始條件：頂面和底面施加相應的溫度，單元體四周絕熱。參考中國科學院上海應用物理研究所熔鹽堆運行溫度大概是924.15 K，計算了該溫度時材料的熱導率。

表1給出了BeO顆粒占UO2基體中的體積分數(shù)為5%時，事故容錯燃料在常溫300 K時熱導率隨填料形狀的變化，其中D:L為圓柱體直徑與長度的比。從表1可以看出，填料的形狀對熱導率有顯著影響。其中圓柱體填料長徑比不同時，熱導率也不同。圓柱體1直徑為100 μm，及和基體單元邊長相同，圓柱體2～8，圓柱體直徑逐漸減小，長度逐漸增加，到圓柱體9，直徑最小，長度最大，為100 μm。在這個過程中，熱導率先下降后增加，與文獻［11］結論稍有不同，是文獻［8］的補充。圓柱體1 和圓柱體9 兩種極限情況，熱導率都比球體、正方體及和與圓柱體長度相等的長方體要大，所以事故容錯燃料的BeO填料顆粒，建議選用直徑和長度比大于等于3 或者接近1/3.96的圓柱體。

2.2 圓柱體BeO填料纖維的空間取向和熱導率的關系

為了驗證圓柱體BeO 填料纖維的空間取向和熱導率的關系，分別計算了§2.1 中圓柱體1、3、4、5、6、9在溫度為300 K、BeO填料顆粒旋轉0°、30°、45°、60°、80°、90°（以圓柱軸的方向垂直于溫度加載方向為旋轉起始點，旋轉到平行于溫度加載方向時，為旋轉90°）時的熱導率，結果見圖1。

由圖1 可以看出，當圓柱體直徑與長度的比為1.5:1 時，旋轉角度幾乎不影響（如圖1 中圓柱4），但對于直徑與長度的比值大于1.5:1的圓柱體（圓柱體1、3），起始點熱導率最高，隨著旋轉角度的變大，熱導率逐漸減小，當軸向與溫度加載方向（z軸）一致時，熱導率最低。而對于直徑與長度的比值小于1.5:1的圓柱體（圓柱體5、6、9），情況恰好相反：隨著旋轉角度的增大，熱導率逐漸變大，當軸向與溫度加載方向（z軸）一致時，熱導率最大，導熱性能最好。

綜合表1和圖1可以看出，當圓柱體軸長和基體單元邊長相等時，及D:L=1:3.96，并且軸的方向和溫度加載方向一致時（圖2（d）），熱導率最大。

目前工業(yè)生產的纖維填料在基體中往往是隨機取向的，由模擬值發(fā)現(xiàn)纖維取向對體系的導熱性能影響顯著。因此為了追求良好的導熱性能，制造過程中就應該使纖維的直徑小于長度，并且軸向取向與熱流傳導方向一致或者夾角盡量小。

表1 300 K時ATF的熱導率隨填料顆粒形狀的變化Table 1 The thermal conductivity of the ATF with different shape of packing at 300 K

2.3 球體BeO填料顆粒的排列方式和體積大小對熱導率的影響

2.3.1 BeO填料顆粒的排列方式對熱導率的影響

我們分別采用了MATLAB、COMSOL 軟件和Ansys Workbench 相結合的隨機排列方式和單獨使用Ansys Workbench的規(guī)則排列方式，隨機排列方式的邊長為50 μm，包覆顆粒體積占比為4.8%，共有30個球，半徑為3.63 μm，見圖2（a）；規(guī)則排列的方法是：1）確定一個基本的柵元；2）用該柵元按照一定的方式填充給定的體積。常用到的基本幾何柵元可以是簡單立方體柵元（Simple Cubic lattice，SC）、體立方體柵元（Body Centred Cubic lattice，BCC）、面立方體柵元（Face Centred Cubic lattice，F(xiàn)CC）（表2）。本文選取的基本柵元中球的半徑和和隨機排列模型的相同，為3.63 μm，包覆顆粒體積占比為4.8%。三種填充方式的有限元模型見圖2（b～d）。圖3給出不同堆積方式下的熱導率值隨溫度的變化。

由圖3可見，填充體積份額相同時，在常溫300～1 100 K 的范圍內，無論是隨機排列，還是三種周期排列，等效熱導率的值都非常接近。因此，排列方式對等效熱導率的影響可以忽略。

圖1 熱導率隨圓柱體BeO填料顆粒旋轉角度的變化（右邊為左邊方框處的放大圖）Fig.1 Changes of thermal conductivity with the rotation angle of cylindrical BeO packing particles(the picture on the right is an enlarged one of which on the left)

表2 基本柵元的特性和柵元內球數(shù)Table 2 Characteristics of basic lattice and number of balls

圖2 三種填充方式的有限元模型 (a)隨機排列，(b)SC排列，(c)BCC排列，(d)FCC排列Fig.2 Three different filling formats of finite element model

圖3 300～1 100 K下填料堆積方式對事故容錯燃料熱導率的影響Fig.3 Influence of packing stacking mode on thermal conductivity of ATF(for 300～1 100 K)

2.3.2 BeO填料顆粒的大小對熱導率的影響

為了研究BeO 填料顆粒的體積大小對熱導率的影響，必須考慮接觸熱阻和界面熱阻的影響。

接觸熱阻是由于接觸表面的粗糙度，使有效接觸面積小于表面重疊面積。對于尺寸為幾微米的顆粒，接觸顆粒-顆粒表面的表面粗糙度無關緊要，對于顆粒-基體接觸，我們可以假設聚合物基體與顆粒完全接觸。因此，接觸熱阻很小，可以忽略不計。另一方面，界面熱阻是由于粒子和基體的性質不匹配造成的。粒子和基體由不同的材料制成，具有不同的密度、德拜溫度、頻率和聲速，在它們之間的邊界處為聲子流動提供阻力。由于我們在基體中有數(shù)千個粒子，這種阻力對聲子的流動非常重要，從而降低了復合材料的有效導熱系數(shù)。

如果粒子比較大，界面熱阻的影響可以忽略。有時實際上需要在基體中加入更小的粒子，因為當顆粒越小，界面越致密，界面熱阻越大。因此，對于固定的界面熱阻，有一個臨界直徑，用d0表示。當顆粒直徑大于d0時，顆粒能提高復合材料的導熱系數(shù)，反之則會降低復合材料的導熱系數(shù)。所以，需要對顆粒填充復合材料界面熱阻的影響進行分析。

界面熱阻RIF，又叫Kapitza 熱阻，計算方程如下［16］：式中：ρ 為材料密度；?為聲子速度；下標p 和m 分別代表顆粒與基體；Cm為基體等壓熱容。

本文分別計算了低體積分數(shù)（BeO 填料顆粒體積分數(shù)分別為5%的SC、FCC 模型）和高體積分數(shù)（BeO 填料顆粒體積分數(shù)為52%的SC 模型和74%FCC 模型）的球形BeO 填料顆粒復合材料，結果如圖4所示，有效熱導率keff首先隨著R而顯著增加，然后達到飽和，達到飽和的點隨BeO填料顆粒體積分數(shù)而增大，即對于顆粒體積分數(shù)為5%的復合材料來說，當顆粒直徑為100 μm時，達到飽和，再增大直徑，熱導率將保持不變。對于BeO填料顆粒體積分數(shù)為52%的模型，達到飽和的點為300 μm，對于BeO 填料顆粒體積為74%的模型，達到飽和的點為1 000 μm。圖4中黑色直線為基體UO2的熱導率，與其他4 條線的交點分別為51 nm、51 nm、50.3 nm、50.3 nm，即BeO 填料顆粒體積分數(shù)分別為5%的SC、FCC 模型，d0值均為51 nm；體積分數(shù)為52%的SC模型和74%FCC模型，d0值均為50.3 nm，兩組數(shù)值的偏差為1.4%，由此可知BeO填料顆粒體積分數(shù)對d0值的影響可以忽略不計。當顆粒直徑小于臨界點d0值時，復合材料的keff低于基體熱導率，在d0到飽和點的范圍內，隨著球半徑的增加，keff顯著增加，當球半徑大于飽和點后，keff不再增加。

圖4 復合材料熱導率隨球形填充顆粒半徑的變化Fig.4 The effective thermal conductivity of composites as a function of the radius of spherical filling particles

2.3.3 與理論值的比較

關于顆粒復合材料的等效熱導率的公式，前人做了大量的工作，Verma［17］、Maxwell［18］、Babanov［19］、Brailsford［20］、Singh［21］等給出的結果分別如下，其中?為顆粒的體積百分比含量：

通過式（15）～（19）計算不同顆粒體積含量和熱導率情況下的等效熱導率的理論值，并和有限元的計算值進行比較。圖5 為顆粒體積含量不同時，等效熱導率的理論值和計算值的結果對比。從圖5可以看出，當顆粒體積含量較小時，各理論值和計算值的差值相對較小，隨著體積份額的增大，5個理論公式值之間的差距越來越大，其中Babanov、Singh 與計算值的偏差都在20%以上，Brailsford 在?＞20%以后，偏差也大于20%。Verma、Maxwell 在?≤45%時和計算值比較接近，但是大于45%時這兩個公式也不適用了。結果表明：高填充體積分數(shù)BeO的有效導熱系數(shù)對填充量的變化非常敏感。即使是少量的額外填料，熱導率的提高也是顯著的。為了得到更適合顆粒體積含量較大時的公式，對本工作的有限元法（Finite Element Method，F(xiàn)EM）計算結果進行了擬合，得到了UO2基、BeO為填料顆粒的復合材料的等效熱導率公式如下：

3 結語

本文在借鑒了國內外對事故容錯燃料的設計和導熱性能研究的基礎上，針對不同的結構設計方案進行了分析比較。具體得出以下幾個方面的結論：

1）事故容錯燃料的BeO 填料顆粒，建議選用直徑和長度的比大于等于3或者接近1/3.96的圓柱體。

圖5 半徑相同時等效熱導率與體積分數(shù)的關系Fig.5 Relationship between equivalent thermal conductivity and volume fraction with the same radius

2）當圓柱體BeO 填料顆粒D:L=1.5 時，方向對熱導率幾乎無影響；當D:L 大于1.5 時，軸的方向與溫度加載方向夾角越大，熱導率越高，當垂直于溫度加載方向時，熱導率最大；當D:L小于1.5時，軸的方向與溫度加載方向夾角越小，熱導率越高，當平行于溫度加載方向時，熱導率最大。

3）有效熱導率keff首先隨著顆粒直徑R而顯著增加，然后達到飽和。當顆粒直徑小于臨界點d0值時，復合材料的熱導率低于基體熱導率；在d0到飽和點的范圍內，隨著球半徑的增加，熱導率顯著增加；當?shù)竭_飽和點后，隨著BeO 填料顆粒半徑的增加，復合材料熱導率將保持不變。

4）Verma、Maxwell給出的經驗公式在?≤45%時和計算值比較接近，但是大于45%時這兩個公式也不適用了。本文給出了UO2基、BeO 為填料顆粒的復合材料在? 大于45%時依然適用的等效熱導率公式。