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    能源與材料化學(xué)

    2021-03-07 07:10:15吳凱張國俊
    物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2021年11期
    關(guān)鍵詞:極化石墨催化劑

    吳凱,張國俊

    1北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,北京 100871

    2國家自然科學(xué)基金委員會(huì)化學(xué)科學(xué)部,北京 100085

    能源與材料化學(xué)關(guān)乎人類的社會(huì)生活與文明進(jìn)步。材料化學(xué)是推動(dòng)人類文明的物質(zhì)基礎(chǔ),而能源化學(xué)則是人類社會(huì)活動(dòng)的動(dòng)力來源。隨著納米科學(xué)與技術(shù)的飛速發(fā)展,人們已經(jīng)可以合成出種類繁多、性能各異的材料。從物理學(xué)角度來說,材料的成份和結(jié)構(gòu)一俟確定,該體系的薛定諤方程求解就給出了其物理和化學(xué)性質(zhì)。這些基本性質(zhì)無外乎熱、光、電、磁等諸多方面。限于材料成份與結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,人們對于材料控制合成背后的基本科學(xué)原理認(rèn)識依然有限,而在原子和分子層次上揭示這些材料的成份-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系則面臨著巨大挑戰(zhàn)。

    國家自然科學(xué)基金委化學(xué)科學(xué)部于2019年12月在廣州組織了“第一屆能源化學(xué)青年學(xué)者學(xué)術(shù)交流研討會(huì)”。會(huì)后,我們醞釀在《物理化學(xué)學(xué)報(bào)》上出版一期“能源與材料化學(xué)???。能源化學(xué)和材料化學(xué)是兩大研究領(lǐng)域,顯然一期特刊不可能涉及這兩個(gè)領(lǐng)域的方方面面。為此,我們邀請了從事能源與材料化學(xué)研究的部分與會(huì)學(xué)者介紹他們近年來在相關(guān)領(lǐng)域的研究進(jìn)展,主要涉及低維材料的控制合成及其在鋰電池、氫能源、化學(xué)能源以及碳中和等方面的應(yīng)用。希望這些研究能夠引起廣大讀者的濃厚興趣。本期共收錄論文11篇,包括通訊、論文和綜述三大類。現(xiàn)予刊發(fā),以饗讀者。

    鋰金屬是具有超高理論容量和低氧化還原電位的最具前途負(fù)極材料之一。針對鋰枝晶生長和“死鋰”等問題,吳忠?guī)浀热?采用石墨烯負(fù)載的氧配位鈷單原子(Co-O-G SA)作為鋰沉積載體調(diào)節(jié)鋰的成核和生長。在對稱電池中,Co-O-G SA鋰負(fù)極(Co-O-G SA/Li)在1 mA·cm-2的電流密度下,電壓穩(wěn)定在18 mV,壽命達(dá)到780 h;利用硫正極組裝的全電池在0.5C條件下獲得1002 mAh·g-1的比容量,1000次循環(huán)后的容量衰減率僅為0.036%。該工作為實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰負(fù)極提供了重要參考。

    質(zhì)子可滲透單層石墨烯,其它原子和分子則不可。針對文獻(xiàn)報(bào)道的催化活化石墨烯膜質(zhì)子傳輸?shù)墓庑?yīng)問題,宮建茹等人2發(fā)現(xiàn)入射光激發(fā)的熱電子在與透過石墨烯的質(zhì)子反應(yīng)之前已馳豫到較低能態(tài);當(dāng)金屬與石墨烯強(qiáng)烈作用時(shí),電子被俘獲在正極附近。光照射時(shí),這些電子被激發(fā)到亞穩(wěn)激發(fā)態(tài),壽命更長。據(jù)此,作者提出質(zhì)子通過催化活化石墨烯膜的巨大光效應(yīng)歸因于較長壽命的熱載流子和快速的質(zhì)子傳輸速率。該研究提出了催化劑在提高光(電)催化反應(yīng)效率的一種新微觀機(jī)制。

    如何消弭固態(tài)電解質(zhì)和電極活性物質(zhì)間的界面問題是提升固態(tài)電池電化學(xué)性能的關(guān)鍵之所在。為此,王家鈞等人3總結(jié)了固態(tài)電池界面研究所面臨的挑戰(zhàn)、改善策略和表征方法,展望了固態(tài)電池發(fā)展中的關(guān)鍵方向與趨勢。

    二維材料層間弱結(jié)合的特性為人們利用范德華間隙來調(diào)控體系性能提供了可能性。宮勇吉等人4綜述了插層法改變層間距和層間耦合的研究進(jìn)展,系統(tǒng)闡述了二維材料范德華間隙的調(diào)控方法及該類材料的性能和應(yīng)用的影響。

    黃佳琪等人5總結(jié)了固體電解質(zhì)界面(SEI)的研究進(jìn)展,介紹了SEI在初次充放電階段對電位的依賴性、形成機(jī)理、結(jié)構(gòu)與化學(xué)組成、鋰離子的傳導(dǎo)機(jī)制、以及界面膜的影響因素和調(diào)控策略,最后對SEI的未來研究進(jìn)行了展望。

    鋰離子電池的正極材料晶格會(huì)與局域分布的電子耦合將形成極化子,導(dǎo)致其導(dǎo)電性差。鄭家新、潘鋒等人6從理論出發(fā),介紹了極化子的基本物理概念,綜述了極化子的理論計(jì)算判別方法,總結(jié)了極化子對常見類型正極材料導(dǎo)電性能的影響與調(diào)控,指出了當(dāng)前研究中存在的一些理論難題,并從理論和應(yīng)用兩方面對正極材料的極化子研究進(jìn)行了展望。

    很顯然,高比能和高穩(wěn)定正極材料是鋰離子電池研究的重點(diǎn),事關(guān)其穩(wěn)定性和安全性。曹安民等人7對影響正極材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性等諸多因素進(jìn)行了梳理分析,再從目前改善材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的有效策略入手,對表面限域摻雜這一特殊穩(wěn)定策略的實(shí)現(xiàn)途徑、穩(wěn)定機(jī)制進(jìn)行了總結(jié)和分析,并結(jié)合現(xiàn)有不同表面修飾方法進(jìn)行分析和評述,對高比能正極穩(wěn)定性提升的可能策略及方向進(jìn)行了展望。

    丁煒、魏子棟等人8綜述了利用原子和分子尺度限域特性對電催化劑的分子構(gòu)型、配位結(jié)構(gòu)、電荷轉(zhuǎn)移填充、介觀調(diào)控、催化劑表面能量場的調(diào)控機(jī)制與方法,以及在燃料電池和物質(zhì)能源轉(zhuǎn)換中的應(yīng)用,并對未來發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

    在金屬有機(jī)氫化物儲(chǔ)氫材料方面,何騰、Hui Wu等人9采用球磨法和濕化學(xué)法制備了吡咯鋰和吡咯鈉兩種物質(zhì),并利用綜合分析技術(shù)對材料進(jìn)行了細(xì)致表征。研究發(fā)現(xiàn)吡咯鋰為單斜晶系,屬于P21/c(14)空間群,有別于文獻(xiàn)中的理論預(yù)測結(jié)構(gòu)。

    Fe@SiO2催化劑在甲烷無氧直接轉(zhuǎn)化生成乙烯的反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,單該反應(yīng)的分子機(jī)理一直不清楚。常春然等人10采用反應(yīng)力場方法模擬了近反應(yīng)條件下甲烷無氧直接轉(zhuǎn)化的氣相機(jī)理,發(fā)現(xiàn)難以高選擇性地生成乙烯,據(jù)此推斷催化劑表面在甲烷活化和轉(zhuǎn)化過程中起著至關(guān)重要的作用。

    彭揚(yáng)、陸永濤等人11以Cu-NBDC MOF為前驅(qū)體制備了錨定在氮摻雜多孔碳上的Cu2O/Cu催化劑(Cu2O/Cu@NC),有效抑制了副反應(yīng)HER,提高了電還原二氧化碳反應(yīng)的整體催化活性;隨著Cu-N含量的增加,顯著提高了乙烯和甲烷的選擇性。

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