原地浸出采鈾工藝中氡分布特征及控制措施研究

王曉卿，劉瑞蘭，李建輝，雙紅瑩，曹 翼

(生態(tài)環(huán)境部華北核與輻射安全監(jiān)督站，北京 100082)

原地浸出采鈾工藝(以下簡(jiǎn)稱地浸采鈾)是一種在天然埋藏條件下，通過浸出劑與礦物的化學(xué)反應(yīng)選擇性地溶解礦石中的鈾，而不使礦石產(chǎn)生位移的集采、冶于一體的新型鈾礦開采工藝[1]。地浸采鈾與傳統(tǒng)鈾礦山開采方法相比，不需要開鑿巷道或揭開覆蓋層進(jìn)行采礦和運(yùn)輸?shù)V石，基本不破壞地容地貌和地表景觀，全流程在地表自動(dòng)化作業(yè)和控制，具有很高的環(huán)境友好性[2]，是一種安全、綠色、環(huán)保的鈾礦冶新工藝。

中國從20世紀(jì)70年代開始探索地浸采鈾技術(shù)，在80年代掌握了地浸采鈾工業(yè)化生產(chǎn)技術(shù)[3-4]。通過多年的試驗(yàn)研究，地浸采鈾已成為中國鈾礦冶的重要方法。另外，中國鈾礦冶進(jìn)行產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整改革，關(guān)停大量傳統(tǒng)鈾礦山；目前鈾礦冶三大天然鈾生產(chǎn)基地均為地浸采鈾，地浸采鈾工藝已經(jīng)占據(jù)中國鈾礦冶的主導(dǎo)地位。

1 地浸采鈾氡的來源

地浸采鈾礦山主要分為井場(chǎng)和水治廠兩大部分。水冶廠的吸附尾液經(jīng)過調(diào)配后作為浸出劑，輸送至井場(chǎng)各采區(qū)集控室，隨后注入地下含礦含水層進(jìn)行浸出。各抽液孔的浸出液經(jīng)潛水泵提升至井口，通過抽液支管輸送至集控室，匯集后輸送至集液池，然后輸送至水冶廠。在水冶廠，浸出液經(jīng)過吸附、淋洗、沉淀、壓濾，最終得到鈾產(chǎn)品。地浸采鈾工藝流程如圖1所示。

圖1 地浸采鈾工藝流程示意圖

地浸采鈾礦山中氡是主要的氣態(tài)放射性污染物[5]。礦層中由鐳衰變產(chǎn)生的氡溶解到浸出液中，并與浸出液一起抽出到地面。由于地表壓力降低，氡在浸出液中的溶解度減小，氡會(huì)從溶液與空氣的接觸部位釋放到空氣中?？諝庵须奔捌渥芋w產(chǎn)生一定的外照射，同時(shí)也可能被周圍人員吸入而產(chǎn)生內(nèi)照射，進(jìn)而導(dǎo)致產(chǎn)生放射性危害。

2 氡濃度分布調(diào)查

為了研究地浸鈾礦廠區(qū)內(nèi)空氣中氡的分布情況，尋找氡濃度分布規(guī)律，進(jìn)而提出有效的控氡措施，為鈾礦冶輻射安全監(jiān)管工作提供科學(xué)依據(jù)，2018年9—10月，課題組選取3座(TL鈾礦、NG鈾礦和BL鈾礦)控氡措施不同的鈾礦山，對(duì)其廠區(qū)內(nèi)集液池、蒸發(fā)池、集控室、水冶廠房等重點(diǎn)設(shè)施周圍空氣中的氡濃度進(jìn)行了布點(diǎn)監(jiān)測(cè)。

使用AlphaGUARD PQ2000 PRO型測(cè)氡儀，采用脈沖電離室法、主動(dòng)式采樣方法進(jìn)行測(cè)量。測(cè)量10～20 min出具1個(gè)數(shù)值，在每個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位測(cè)量3～5個(gè)數(shù)值進(jìn)行區(qū)間計(jì)數(shù)。空氣中氡濃度受天氣條件、通風(fēng)條件等因素的影響較大，因此選取微風(fēng)天氣以及廠房通風(fēng)條件正常的情況進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量結(jié)果見表1～3。根據(jù)測(cè)量結(jié)果繪制氡濃度分布圖，如圖2～4所示。

表1 TL鈾礦空氣中氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

表1(續(xù))

表2 NG鈾礦空氣中氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

表3 BL鈾礦空氣中氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

圖2 TL鈾礦空氣中氡活度濃度分布示意圖

圖3 NG鈾礦空氣中氡活度濃度分布示意圖

圖4 BL鈾礦空氣中氡活度濃度分布示意圖

從以上監(jiān)測(cè)結(jié)果可看出，幾個(gè)主要氡析出場(chǎng)所中，集液池氡活度濃度最高，水冶廠車間內(nèi)部空氣中氡活度濃度普遍比外環(huán)境高，蒸發(fā)池附近氡活度濃度較低。

為了預(yù)防和控制空氣氡污染，實(shí)踐中可以采取密閉、隔離與通風(fēng)等措施[6]，包括：集液池在封閉的車間內(nèi)運(yùn)行，浸出液處理車間與過濾、反滲透工藝隔離等[7]。

由于3座地浸鈾礦建造時(shí)期的技術(shù)水平不同，TL鈾礦的集液池密閉程度較低[8]，受浸出液析出氡的影響，集液池下風(fēng)向空氣中氡活度濃度最高，最大值在一期集液池下風(fēng)向5 m處，達(dá)到了772 Bq/m3，已達(dá)到《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)附錄H中規(guī)定的“宜考慮采取補(bǔ)救行動(dòng)的水平(500 Bq/m3)”。

NG鈾礦采用全閉路循環(huán)系統(tǒng)，沒有傳統(tǒng)意義上的集液池，采用密閉的集液罐，浸出液在封閉系統(tǒng)內(nèi)流動(dòng)，通過集液主管經(jīng)袋式過濾器直接進(jìn)入吸附塔，再經(jīng)吸附塔后從注液主管直接回到注液孔內(nèi)[9]，析出的氡難以向外環(huán)境擴(kuò)散，各個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位氡活度濃度水平均較低。但在查看工作人員年個(gè)人劑量時(shí)發(fā)現(xiàn)，水冶廠巡查、分析人員的年個(gè)人劑量值(3.9 mSv/a)雖然低于管理限值，但是已明顯超過其他崗位人員的年個(gè)人劑量值(<2.9 mSv/a)。

BL鈾礦也采用全閉路循環(huán)系統(tǒng)[10]，通風(fēng)情況良好，各個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位氡活度濃度水平較低，氡活度濃度最高點(diǎn)在集液池廠房下風(fēng)向5 m處，為154 Bq/m3，遠(yuǎn)低于《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)附錄H中規(guī)定的“宜考慮采取補(bǔ)救行動(dòng)的水平(500 Bq/m3)”。由于各車間自動(dòng)化程度比較高，巡查、檢修工作量相對(duì)較小，工作人員年個(gè)人劑量值也處于較低水平。

3 密閉改造對(duì)氡活度濃度的影響

針對(duì)2018年9月集液池氡活度濃度測(cè)量結(jié)果較高的情況，TL鈾礦對(duì)密閉程度較低的集液池棚進(jìn)行改造處理，增加密閉性，以便減少集液池內(nèi)浸出液析出的氡向外界釋放。改造完成后，2019年3月，課題組監(jiān)測(cè)人員在一期、二期集液池周邊進(jìn)行氡活度濃度監(jiān)測(cè)，此次采用的測(cè)量方法和測(cè)量?jī)x器與在進(jìn)行氡濃度調(diào)查時(shí)一致。監(jiān)測(cè)時(shí)選取微風(fēng)天氣，在下風(fēng)向由遠(yuǎn)至近依次測(cè)量，測(cè)量結(jié)果見表4。

表4 TL鈾礦集液池第一次密閉改造后氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

監(jiān)測(cè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在一期集液池下風(fēng)向(西北側(cè))5 m處的氡活度濃度達(dá)到了1 480 Bq/m3，高于處理前水平。為了查找原因，課題組監(jiān)測(cè)人員在現(xiàn)場(chǎng)進(jìn)行仔細(xì)檢查，發(fā)現(xiàn)集液池棚墻體有縫隙。通過儀器再次檢測(cè)發(fā)現(xiàn)，集液池棚內(nèi)部空氣中的氡通過該縫隙向外環(huán)境釋放，集液池棚的處理沒有達(dá)到預(yù)期密閉效果。

為此，再次對(duì)TL鈾礦集液池棚進(jìn)行改造處理，填補(bǔ)縫隙，強(qiáng)化密閉效果。改造完成后，2019年9月，課題組監(jiān)測(cè)人員再次進(jìn)行氡活度濃度測(cè)量，測(cè)量結(jié)果見表5。

表5 TL鈾礦集液池第二次密閉改造后氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

從表5可看出，TL鈾礦第二次密閉化處理后，下風(fēng)向空氣中氡活度濃度仍然沒有降低，在一期集液池下風(fēng)向5 m處達(dá)到了2 240 Bq/m3。經(jīng)現(xiàn)場(chǎng)檢查，集液池棚墻體無明顯縫隙；但在浸出液輸送管道與墻體連接位置附近發(fā)現(xiàn)存在縫隙，氡通過該縫隙向外環(huán)境釋放。

在集液池內(nèi)，浸出液內(nèi)部的氡向空氣中析出，氡在棚內(nèi)大量富集，濃度達(dá)到極高的水平。集液池密閉程度與空氣中氡活度濃度呈負(fù)相關(guān)，簡(jiǎn)單的棚化、填補(bǔ)縫隙難以達(dá)到理想的完全密閉狀態(tài)，氡從縫隙向外環(huán)境釋放，造成一定區(qū)域內(nèi)空氣中氡濃度異常升高。

由于氡是氣體，容易擴(kuò)散，隨著與集液池距離的增加，氡濃度值迅速降低。在集液池現(xiàn)有密封程度下，幾次監(jiān)測(cè)結(jié)果中集液池下風(fēng)向15 m處，氡活度濃度測(cè)量結(jié)果均低于500 Bq/m3。

4 隔離和通風(fēng)改造對(duì)氡活度濃度的影響

針對(duì)NG鈾礦巡查、分析人員的年個(gè)人劑量值明顯高于其他工作人員的情況，2018年10月，課題組開展了現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查。調(diào)查發(fā)現(xiàn)，雖然NG鈾礦采用全閉路循環(huán)系統(tǒng)，集液池為密閉罐結(jié)構(gòu)；但集液池所在的水處理間與水冶廠分析室之間只隔一堵墻，為了觀察方便，這堵墻上設(shè)置了一面可推拉的窗，集液池釋放的氡進(jìn)入分析室。夜間，為了保暖，工作人員把平時(shí)打開的通風(fēng)門關(guān)閉，造成通風(fēng)下降，巡查、分析人員受到氡輻射影響，造成個(gè)人劑量值增加。課題組監(jiān)測(cè)人員在早上通風(fēng)前后開展氡活度濃度對(duì)比監(jiān)測(cè)，結(jié)果相差很大，驗(yàn)證了調(diào)查結(jié)論。測(cè)量結(jié)果見表6。

表6 NG鈾礦水冶廠通風(fēng)前后氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

針對(duì)上述情況，NG鈾礦進(jìn)行改造，將水冶廠分析室的推拉窗進(jìn)行封閉隔離，并將水冶廠的東、西、東北的通風(fēng)門加大，同時(shí)改為常開設(shè)置，保證24 h通風(fēng)并加大了晝夜通風(fēng)量。改造完成后，2019年11月進(jìn)行監(jiān)測(cè)，氡活度濃度水平大大降低，測(cè)量結(jié)果見表7。

表7 NG鈾礦水冶廠隔離和通風(fēng)改造后氡活度濃度測(cè)量結(jié)果

從表6～7可看出，盡管全閉路循環(huán)系統(tǒng)的密封效果較好；但是內(nèi)部的氡仍然有少量可以擴(kuò)散到管道外，并在廠房?jī)?nèi)富集，造成空氣中氡濃度升高。保持水冶廠良好的通風(fēng)，可以及時(shí)將廠房?jī)?nèi)部空氣中可能存在的氡排放到外界大氣，避免車間內(nèi)氡的富集，減少工作人員的氡輻射危害。

5 結(jié)論

集液池析出的氡是原地浸出采軸礦山輻射污染的主要來源。對(duì)集液池進(jìn)行簡(jiǎn)單的棚化、填補(bǔ)縫隙難以達(dá)到理想的完全密閉狀態(tài)；但隨著距離的增加，氡濃度降低，可以通過增加安全距離實(shí)現(xiàn)防護(hù)。

對(duì)采用全閉路循環(huán)系統(tǒng)的鈾礦，在通風(fēng)良好的情況下，氡濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果較低；但在通風(fēng)不暢的情況下，需對(duì)工作人員常去的場(chǎng)所進(jìn)行隔離，同時(shí)加強(qiáng)通風(fēng)，提升車間通風(fēng)換氣量，可以確保氡濃度處在一個(gè)較低的水平。