單晶LiTaO3 折射率和聲學(xué)物理常數(shù)的布里淵散射

吳丙心 王賢洋 王 旭 吳永全

(1.上海大學(xué)省部共建高品質(zhì)特殊鋼冶金與制備國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 上海 200444;2.上海大學(xué)上海市鋼鐵冶金新技術(shù)開發(fā)應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 上海 200444;3.上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院， 上海 200444)

鉭酸鋰(LiTaO3)單晶具有優(yōu)異的壓電、電光和彈光等性能， 已被廣泛應(yīng)用于聲表面波(surface acoustic wave， SAW)器件、體波器件和非線性光學(xué)等器件中[1-3].這些器件設(shè)計(jì)和應(yīng)用的關(guān)鍵之一就是要求準(zhǔn)確的GHz 范圍的聲學(xué)物理常數(shù)信息.LiTaO3單晶屬于三方晶系的3m 晶類， 具有12 個(gè)獨(dú)立的聲學(xué)物理常數(shù)， 包括6 個(gè)彈性常數(shù)、4 個(gè)壓電常數(shù)和2 個(gè)介電常數(shù).

常用的測(cè)量聲學(xué)物理常數(shù)的方法有超聲共振頻譜技術(shù)[4]和布里淵散射技術(shù)[5]: 超聲共振頻譜技術(shù)主要測(cè)量kHz 到MHz 頻率范圍內(nèi)的聲學(xué)信息[6-8]， 無法滿足SAW 器件GHz 工作頻率范圍的要求; 而布里淵散射技術(shù)則彌補(bǔ)了該不足， 已成功應(yīng)用于體材料[5，9]和薄膜材料[10-11]聲學(xué)物理常數(shù)的測(cè)量.

關(guān)于LiTaO3單晶的聲學(xué)物理常數(shù)， MHz 頻率范圍的報(bào)道[6-7]較為常見.關(guān)于在GHz 頻率范圍內(nèi)LiTaO3單晶的聲學(xué)物理常數(shù)， Kuok 等[12]通過布里淵散射的背散射幾何設(shè)置， 直接引用固體光學(xué)常數(shù)手冊(cè)中的折射率作為已知參量， 求得其聲學(xué)信息; Zhang 等[13]則基于兩塊實(shí)驗(yàn)樣品(X-cut 和Y-cut)的布里淵散射譜圖， 綜合獲得了LiTaO3單晶的聲學(xué)物理常數(shù).本研究首先考慮了折射率會(huì)受入射光波長(zhǎng)和實(shí)際溫度的影響[14-15].為提高所測(cè)聲學(xué)物理常數(shù)的準(zhǔn)確性， 在測(cè)量布里淵散射譜圖的同時(shí)， 原位獲得的折射率應(yīng)該比通過手冊(cè)查找通用數(shù)據(jù)更加合理.而采用測(cè)量?jī)蓧K樣品來共同獲得材料的同一屬性， 其高準(zhǔn)確率的前提是兩塊樣品需要具備相同屬性， 但Zhang 等[13]并未說明兩塊樣品是否來源于同一整塊樣品的不同切割.鑒于此， 本研究試圖僅采用一塊X-cut 樣品， 結(jié)合“背散射+對(duì)稱散射”的幾何設(shè)置， 在原位獲得樣品折射率的同時(shí)， 簡(jiǎn)潔快速地獲得LiTaO3單晶的全部聲學(xué)常數(shù).

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品及儀器

本研究采用一塊雙面拋光、光學(xué)級(jí)、透明的X-cut LiTaO3單晶樣品， 尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm， 由合肥銳晶光電科技有限公司制備.布里淵散射技術(shù)的測(cè)試激光波長(zhǎng)為532 nm， 入射光進(jìn)入樣品功率約為110 mW.布里淵散射譜圖是在室溫條件下， 通過瑞士JRS公司3+3 通道的法布里-珀羅干涉儀來完成收集.

1.2 實(shí)驗(yàn)過程

(1) 采用背散射幾何設(shè)置， 散射角θ在40° ～100°范圍內(nèi)變化， 以10°為間隔， 對(duì)X-cut LiTaO3單晶樣品進(jìn)行了7 組實(shí)驗(yàn).在設(shè)置下， 入射光和散射光路徑分別對(duì)稱分布在樣品法線兩側(cè)， 測(cè)得沿樣品法線方向的聲學(xué)波波矢， 如圖1 所示， 其中紅色虛線表示樣品法線，ki和ks分別為入射光和散射光在空氣中的波矢，k′i和k′s分別為入射光和散射光在樣品內(nèi)的波矢，q為被測(cè)聲學(xué)波波矢.

圖1 背散射幾何設(shè)置示意圖Fig.1 Schematic diagram of backscattering configuration

在該設(shè)置下， 所測(cè)聲學(xué)波波速vb[16]表示為

式中:λi為入射激光波長(zhǎng);f為被測(cè)聲學(xué)波的頻移值;n為所測(cè)樣品的折射率;θ為入射光與散射光的夾角.本次7 組實(shí)驗(yàn)所獲得的均是沿法線(即x軸)的聲學(xué)波波矢， 即7 組數(shù)據(jù)獲得的是同一個(gè)聲學(xué)模.將式(1)進(jìn)行變形可得頻移值f與散射角θ的關(guān)系， 即

(2)采用對(duì)稱散射幾何設(shè)置，外部散射角θ*為72°， 在y-z平面內(nèi)，以10°為間隔，對(duì)X-cut LiTaO3單晶樣品進(jìn)行了36 組實(shí)驗(yàn).在該設(shè)置下， 入射光和散射光路徑分別對(duì)稱分布在樣品兩側(cè)， 獲得沿樣品y-z平面內(nèi)的聲學(xué)波波矢(見圖2).

圖2 對(duì)稱散射幾何設(shè)置示意圖Fig.2 Schematic diagram of platelet scattering configuration

在該設(shè)置下， 所測(cè)聲學(xué)波波速vp[16]表示為

各聲學(xué)波波速與彈性張量和壓電張量之間的關(guān)系由壓電增勁的Christoffel 方程[17]來決定， 即

式中:v為聲速;ρ是密度;為彈性常數(shù);為常應(yīng)變下的介電常數(shù);eKj為常應(yīng)變下的壓電常數(shù).

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 折射率

圖3 為背散射幾何設(shè)置下， 7 組X-cut LiTaO3單晶樣品的布里淵散射譜圖， 其中f ＞40 GHz 的區(qū)域出現(xiàn)的尖銳特征峰為沿著樣品法線方向的縱波.在該設(shè)置下， 彈性散射信號(hào)較強(qiáng).可通過調(diào)節(jié)干涉儀上的Window1 遮擋了信號(hào)強(qiáng)度較高的彈性散射光.Ichihashi 等[16]在求單晶GaN 和ScAlN 薄膜樣品的折射率時(shí)， 通過將樣品旋轉(zhuǎn)2°的方式來避免彈性散射光.因此可知， 由式(2)得到的聲速將偏離樣品法線方向2°， 而該偏離會(huì)直接影響折射率的測(cè)量結(jié)果.本研究的測(cè)試沒有這種角度偏差， 且同時(shí)采用了7 組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合， 因而得到的折射率將更準(zhǔn)確.

圖3 在背散射幾何設(shè)置下， X-cut LiTaO3 單晶樣品的布里淵散射譜圖Fig.3 Brillouin scattering spectrum of X-cut LiTaO3 single crystal under the backscattering configuration

由圖4 可見:f2與sin2()呈很好的線性關(guān)系; 通過擬合， 得到直線的截距和斜率分別為2 149.655 和—435.477.據(jù)此計(jì)算可知， 在室溫下， 當(dāng)激光波長(zhǎng)為532 nm 時(shí)， 該X-cut LiTaO3單晶樣品的折射率為固體光學(xué)常數(shù)手冊(cè)中LiTaO3單晶的折射率為2.209 3[18]， 與本研究所測(cè)得的數(shù)值存在一定的差距.這恰好印證了折射率受溫度和波長(zhǎng)的影響[14].

圖4 f2 ～sin2關(guān)系及式(2)的擬合直線Fig.4 Relationships between f2 and sin2and the straight line represents the Formula (2)

2.2 聲學(xué)物理常數(shù)

圖5 所示為室溫時(shí)， 對(duì)稱散射幾何設(shè)置下獲得的X-cut LiTaO3單晶樣品的布里淵散射譜圖.通過洛倫茲函數(shù)擬合得到這兩個(gè)特征峰的頻移值分別為7.15 和12.63 GHz， 分別對(duì)應(yīng)橫模(transverse mode， TM)和縱模(longitudinal mode， LM).單晶具有各向異性， 為了觀測(cè)與X-cut 平面平行的體聲學(xué)波的變化， 本研究以10°(面內(nèi)旋轉(zhuǎn)角)為間隔， 進(jìn)行了36 組實(shí)驗(yàn)， 其中兩個(gè)橫模(TM1 和TM2)的頻移值較為接近， 在一定角度范圍內(nèi)出現(xiàn)了峰的疊加， 無法清晰分辨各波的頻移值.因此， 本研究通過縱模對(duì)聲學(xué)波速的周期性進(jìn)行了說明， 同時(shí)對(duì)獨(dú)立的聲學(xué)物理常數(shù)進(jìn)行了計(jì)算.

圖5 對(duì)稱散射幾何設(shè)置下X-cut LiTaO3 單晶樣品的布里淵散射譜圖Fig.5 Brillouin scattering spectrum of X-cut LiTaO3 single crystal under the platelet scattering configuration

通過對(duì)36 組譜圖進(jìn)行洛倫茲擬合， 得到了不同角度下各縱模的頻移值.結(jié)合式(3)， 最終計(jì)算出對(duì)應(yīng)的聲學(xué)波波速， 如圖6 所示.可以看出: LiTaO3單晶樣品在X-cut 平面上具有明顯的各向異性; 縱向聲學(xué)波波速隨面內(nèi)角以180°為周期進(jìn)行變化.這與同晶系的單晶鈮酸鋰的變化趨勢(shì)[19]是一致的.

LiTaO3單晶樣品具有12 個(gè)獨(dú)立的聲學(xué)物理常數(shù).根據(jù)式(4)， 采用最小二乘法[20]對(duì)縱向聲學(xué)波波速在y-z平面內(nèi)進(jìn)行360°全角度擬合， 其中LiTaO3單晶樣品的密度取7 460.5 kg/m3[6]， 擬合結(jié)果如圖6 所示.本研究?jī)H通過對(duì)縱向聲學(xué)波波速的擬合即可得到除彈性常數(shù)之外的所有物理聲學(xué)常數(shù).之后， 再結(jié)合背散射幾何設(shè)置， 利用2.1 節(jié)所求得的LiTaO3單晶樣品的折射率(2.222)， 根據(jù)式(4) 計(jì)算得出彈性常數(shù).

圖6 縱模波速隨面內(nèi)旋轉(zhuǎn)角的變化關(guān)系Fig.6 Angular dispersion of LM acoustic wave velocities

本研究通過對(duì)稱散射幾何設(shè)置和背散射幾何設(shè)置， 結(jié)合2.1 節(jié)所求得的樣品原位折射率，僅對(duì)一塊X-cut LiTaO3單晶樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn)， 即得到了其全部的聲學(xué)物理常數(shù).本研究不但實(shí)現(xiàn)了自洽性求解聲學(xué)常數(shù)過程， 而且測(cè)試過程相對(duì)更為簡(jiǎn)單， 光路配置更容易實(shí)現(xiàn).本研究測(cè)得的LiTaO3單晶樣品的聲學(xué)物理常數(shù)結(jié)果與采用超聲技術(shù)的Warner 等[8]和采用布里淵散射技術(shù)的Zhang 等[13]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比， 結(jié)果如表1 所示.可以看到， 本研究得到的聲學(xué)物理常數(shù)與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)均吻合較好， 說明本實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及數(shù)據(jù)處理方法可靠.此外， 本研究關(guān)于折射率及聲學(xué)信息的實(shí)驗(yàn)方法和求解過程可以為其他材料的測(cè)量提供良好的參考.

表1 X-cut LiTaO3 單晶樣品的彈性常數(shù)、壓電常數(shù)和介電常數(shù)Table 1 Elastic constants，piezoelectric constants and dielectric constants of X-cut LiTaO3 single crystal

3 結(jié) 論

(1) 本研究通過布里淵散射技術(shù)， 在背散射幾何設(shè)置下， 原位獲得了室溫下激光波長(zhǎng)為532 nm 時(shí)的X-cut LiTaO3單晶樣品的折射率為2.222.

(2) 本研究獲得了LiTaO3單晶樣品沿X-cut 平面的速度角色散曲線， 發(fā)現(xiàn)其具有明顯的各向異性， 且縱向聲學(xué)波波速以180°為周期變化.同時(shí)通過擬合縱模聲速得到了12 個(gè)獨(dú)立的聲學(xué)物理參數(shù)， 且與已有文獻(xiàn)數(shù)值吻合較好.所有實(shí)驗(yàn)均是通過單塊樣品完成， 所測(cè)數(shù)據(jù)體現(xiàn)了所測(cè)樣品的本征性質(zhì).