透射電鏡差分相位分析技術磁疇研究

湯 進，吳耀東,2，熊奕敏，田明亮，杜海峰

(1. 中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院 強磁場科學中心 極端條件凝聚態(tài)物理安徽省重點實驗室，安徽 合肥 230031)(2. 合肥師范學院物理與材料工程學院，安徽 合肥 230061)

1 前 言

磁性材料已經(jīng)被廣泛應用于現(xiàn)代生活中，具有很大的市場價值，其中一個典型代表是自旋電子學磁功能器件[1]。自旋電子學是將電子的兩個內(nèi)稟屬性電荷和自旋相結(jié)合的研究學科。以機械硬盤為代表的自旋電子學器件已經(jīng)取得了較大的商業(yè)成功[2]。機械硬盤是利用磁化反平行排列的磁疇來表征雙數(shù)據(jù)比特，通過讀頭的機械轉(zhuǎn)動來實現(xiàn)讀寫。但是傳統(tǒng)機械硬盤受到機械振動和熱擾動的影響，其性能已趨于功能極限。為了突破功能極限，科學家們期望通過發(fā)現(xiàn)新型磁結(jié)構(gòu)來構(gòu)建新一代自旋電子學器件。磁斯格明子是新型磁結(jié)構(gòu)的代表[3-5]。磁斯格明子是一類渦旋狀新型磁結(jié)構(gòu)，具有拓撲非平庸類粒子行為、可調(diào)的小尺寸和豐富的電磁相關動力學行為等特點[6]。磁斯格明子的關鍵穩(wěn)定機制是材料體系中的Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用[7]。根據(jù)DM相互作用類型，磁斯格明子主要分為3種：① 具有體DM相互作用的材料，如B20型FeGe和MnSi材料中的布洛赫(Bloch)型磁斯格明子[3, 4, 8, 9](圖1a)；② 具有表面DM相互作用的材料，如鐵磁/重金屬異質(zhì)結(jié)薄膜和C3v對稱晶體GaV4S8中的奈爾(Néel)型磁斯格明子[10, 11]；③ 具有二維各向異性DM相互作用的材料，如D2d晶體MnPdPtSn中的反磁斯格明子[12]。此外，在傳統(tǒng)中心對稱單軸鐵磁體中，偶極相互作用與單軸磁晶各向異性等的競爭也會產(chǎn)生出一類局域柱狀疇磁結(jié)構(gòu)——磁泡，其中類型I磁泡的閉合疇壁貢獻了與Bloch型手性斯格明子相同的整數(shù)拓撲荷，因此其也被稱為磁泡斯格明子(圖1b)[13-22]。近年來，這些具有豐富磁學、電學性質(zhì)的磁斯格明子可以作為信息載體，用來構(gòu)建存儲器、邏輯器件、神經(jīng)網(wǎng)絡器件和互聯(lián)信息器件等[23-25]，形成了一類新興的自旋電子學亞類學科——拓撲自旋電子學[26-28]。

圖1 非中心對稱螺磁體中布洛赫型磁斯格明子(a)[3, 4, 8, 9]；中心對稱單軸鐵磁體中的磁泡斯格明子(b)[13-22]Fig.1 Bloch-type Skyrmion in an noncentrosymmetric screw magnet (a)[3, 4, 8, 9]; Skyrmion bubble in a centrosymmetric uniaxial ferromagnet (b)[13-22]

拓撲自旋電子學研究領域關鍵的科學問題之一是磁斯格明子的電調(diào)控[23]。而未來自旋電子學器件高存儲密度要求磁信息載體的尺寸為納米尺度，因此需要探索納米尺度下的磁斯格明子的相關性能，這要求磁表征技術的高空間分辨率?，F(xiàn)代磁學的發(fā)展也得益于先進磁表征技術的發(fā)展。依據(jù)自旋與電流、電子、光等的相互作用，科學家們已經(jīng)開發(fā)出了多種先進的磁表征技術[26]，如表1所示[11, 23, 29-31]。其中，透射電鏡不僅能夠觀測納米尺度范圍內(nèi)的磁疇，也易于集成多物理場條件，對樣品和外界環(huán)境要求相對較低[32]。因此，透射電鏡成為了近年來高分辨率磁表征的重要技術手段，極大地推動了磁斯格明子相關的研究進展，例如磁斯格明子的首次實空間觀測[4]、磁浮子的首次實空間觀測[33]、反斯格明子的首次實空間觀測等，都是利用透射電鏡技術實現(xiàn)的[12]。

表1 磁表征技術：洛倫茨透射電子顯微鏡、磁力顯微鏡、自旋極化掃描隧道顯微鏡、X射線顯微學、表面磁光克爾效應、X-射線磁圓二色儀-光發(fā)射電子顯微鏡[11, 23, 29-31]

本文將首先介紹基于透射電鏡的3種基本磁表征手段，并隨后著重綜述透射電鏡差分相位分析技術表征一類中心對稱晶體中的新型磁疇結(jié)構(gòu)的研究進展。

2 透射電鏡磁表征技術

透射電鏡磁表征技術是基于電子在磁場運動過程中受到的洛倫茨力，因此磁表征的透射電鏡也被稱作洛倫茨透射電鏡[4, 32]。透射電鏡電子束的傳輸方向為垂直于樣品表面，由于電子的軌跡只受到與其運動方向垂直的磁場的影響，因此洛倫茨透射電鏡只能表征面內(nèi)磁矩。此外，透射模式也表明透射電鏡探測到的是樣品厚度方向積分的磁矩。依據(jù)電子受到洛倫茨力發(fā)生偏轉(zhuǎn)的探測方式，透射電鏡磁表征技術可以分成3種(圖2)：欠焦/過焦情況下的菲涅爾磁襯度，即傳統(tǒng)洛倫茨技術[4]；通過分辨樣品和全息絲的干涉條紋寬度的變化來獲得磁相位，即電子全息技術[34-37]；掃描聚焦電子束通過樣品后，4個分立探頭探測的電子束強度的差異等價于磁相位襯度差分，即差分相位分析掃描透射電鏡技術[13, 15, 16, 38-40]。

圖2 透射電鏡3種磁表征技術示意圖：洛倫茨[4]、電子全息[34-37]和差分相位分析[13, 15, 16, 38-40]Fig.2 Schematic designs of three magnetic imaging techniques of transmission electronic microscopy: Lorentz[4], electronic holography[34-37] and differential phase contrast scanning[13, 15, 16, 38-40]

根據(jù)不同透射電鏡磁成像技術的特點，3種方式各具特色，但也存在著缺點。傳統(tǒng)離焦下表征的洛倫茨模式是最早也是現(xiàn)在最流行的透射電鏡磁成像表征方式[20]，具有易于操作、比較直觀反射磁結(jié)構(gòu)和成像速度快等優(yōu)點，但是這種方法也有以下缺點：① 由于離焦狀態(tài)下樣品邊緣具有菲涅爾強衍射，使得該方法不適用于太小受限結(jié)構(gòu)的磁分辨[41]；② 作為一種間接獲得磁相位的方法，傳統(tǒng)輸運強度分析(transport of intensity equation，TIE)技術解析磁結(jié)構(gòu)的過程中可能會引入一些人為的磁信息，造成嚴重的偏差[42]。電子全息技術是一種正焦模式下直接表征磁相位的方法，能夠非常準確和定量地解析磁結(jié)構(gòu)[34-37]，但是這種方法也有以下缺點：① 電子全息模式觀測到的是干涉條紋[34]，不能直觀反映磁結(jié)構(gòu)，不適用于一些快速磁結(jié)構(gòu)動力學響應的表征；② 由于干涉所需的參考光束需要經(jīng)過真空，因此電子全息只能表征靠近樣品邊緣的磁結(jié)構(gòu)，有效觀測尺寸大約為1 μm[37]。差分相位分析掃描透射模式也是一種正焦狀態(tài)下直接探測磁矩的方式(圖3)，具有磁成像精度高、范圍廣等優(yōu)點，特別是能夠精確表征樣品缺陷處的磁結(jié)構(gòu)信息[13, 15, 16, 38-40]，但是該方法也有以下缺點：① 掃描聚焦模式成像較慢(數(shù)十秒以上)，不適用于實時磁結(jié)構(gòu)動力學表征；② 掃描聚焦模式下會對樣品造成損傷。從以上討論可以得出，相比于傳統(tǒng)洛倫茨模式，電子全息和差分相位分析都是更為精確的磁相位表征技術，但是電子全息只適用于一些小樣品的表征，而差分相位分析技術并不受到樣品尺寸的限制，可以表征任意尺寸磁樣品的磁結(jié)構(gòu)。

圖3 差分相位分析方法分析磁疇的過程[13, 15, 16, 38-40]：(a～d)掃描透射模式下，4個分立的差分襯度探頭A、B、C和D得到聚焦電子束穿過一個直徑為1550 nm的Fe3Sn2納米盤的襯度圖像；(e)探頭A和C的差分襯度，與樣品中沿著y軸的磁場強度成正比；(f)探頭B與D的差分襯度，與樣品中沿著x軸的磁場強度成正比；(g)通過計算出的整個面內(nèi)磁場強度分布圖；(h)最終重構(gòu)的面內(nèi)場強分布圖Fig.3 Analysis procedure for determining the magnetic structure in a 1550 nm Fe3Sn2 disc by using differential phase contrast scanning TEM[13, 15, 16, 38-40]: (a～d) differential phase contrast component images from the four segments of the detectors A, B, C and D, respectively; (e) differential phase contrast component obtained by subtracting C from A (A-C), which is proportional to the field component along the y axis; (f) differential phase contrast component obtained by subtracting D from B (B-D), which is proportional to the field component along the x axis; (g) total in-plane field strength obtained from (h) in-plane magnetization mapping

本文將著重介紹差分相位分析方法在偶極磁斯格明子材料的新型磁結(jié)構(gòu)表征中的近期科研進展。

3 差分相位分析磁疇表征

3.1 三維磁斯格明子與磁泡

由于單軸磁晶各向異性、偶極-偶極相互作用、交換相互作用和外磁場賽曼能的競爭，中心對稱單軸磁性材料能夠形成局域的柱狀磁疇結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)被稱為磁泡(圖1b)[20, 43， 44]。雖然磁泡在20世紀70～90年代得到了大量的研究，并構(gòu)建了磁泡存儲器等功能性器件[45]，但由于該器件的大尺寸(微米尺度)不適用于緊湊的器件設計而逐漸被淘汰[43]。最近，新型渦旋局域磁結(jié)構(gòu)斯格明子的發(fā)現(xiàn)也重新引起了研究人員對傳統(tǒng)磁泡的廣泛興趣[21, 22, 31, 42, 46-54]。

依據(jù)柱狀磁疇的疇壁磁化分布，磁泡可分為類型I拓撲非平庸磁泡和類型II拓撲平庸磁泡[21]。其中具有閉合疇壁的類型I磁泡具有與磁斯格明子相同的拓撲性，也被稱為斯格明子磁泡[31, 51-54]。特別地，最近的研究發(fā)現(xiàn)了直徑小于50 nm的斯格明子磁泡和自旋轉(zhuǎn)移力矩驅(qū)動磁泡動力學行為[17, 31, 54]。這些研究成果也預示著傳統(tǒng)磁泡可以被用來構(gòu)建新型高性能自旋電子學器件[18]。為簡便表述，后文將中心對稱晶體中的類型I斯格明子磁泡和類型II磁泡分別稱為磁斯格明子和磁泡。

雖然中心對稱晶體中的磁斯格明子和磁泡結(jié)構(gòu)已經(jīng)得到了很好的理論解析[55]，但在近期采用透射電鏡研究磁泡材料磁疇工作中發(fā)現(xiàn)了復雜的“多拓撲態(tài)”磁結(jié)構(gòu)[22, 47]。這些復雜磁結(jié)構(gòu)與傳統(tǒng)磁斯格明子和磁泡結(jié)構(gòu)有很大差異，同時一直沒有得到很好的物理解釋，限制了磁泡材料的未來應用性。

分析可知，這些復雜“多拓撲態(tài)”磁結(jié)構(gòu)均是通過透射電鏡洛倫茨模式得到，且解析的磁結(jié)構(gòu)被認為是二維的。傳統(tǒng)洛倫茨模式表征磁結(jié)構(gòu)是通過TIE技術解析過焦、正焦和欠焦菲涅爾磁襯度得到的。而為了得到更清晰的磁結(jié)構(gòu)，TIE技術通常需要設定濾波參數(shù)來過濾噪音和非磁背景，但濾波也可能會得到偏離真實情況的磁結(jié)構(gòu)[42]；同時TIE技術也不適用于解析傳統(tǒng)均勻鐵磁磁疇[14, 16]。透射電鏡技術得到的是沿著樣品厚度方向的積分磁化分布，但以往的研究認為磁結(jié)構(gòu)在厚度方向為磁化均勻的[22, 47]。

圖4 Fe3Sn2納米結(jié)構(gòu)中類型I斯格明子磁泡和類型II拓撲平庸磁泡的三維磁結(jié)構(gòu)[16]：(a，b)差分相位分析方法得到的面內(nèi)自旋分布；(c，d)三維微磁模擬得到的平均面內(nèi)磁化分布；(e，f)三維微磁模擬得到的厚度調(diào)制磁結(jié)構(gòu)Fig.4 3D spin texture of type-I Skyrmion bubble and type-II topologically trivial bubble in the Fe3Sn2 nanostructure[16]: (a, b) in-plane magnetization mappings of two types of bubbles obtained from differential phase contrast technique; (c, d) average in-plane magnetization mappings of two types by 3D micromagnetic simulation; (e, f) depth-modulated 3D magnetic bubbles by 3D micromagnetic simulation

3.2 靶磁泡的發(fā)現(xiàn)及其磁場驅(qū)動演化過程

Fe3Sn2的磁晶各向異性具有強溫度依賴性，單軸磁各向異性常數(shù)Ku隨著溫度降低而減小，因此易磁化方向會由高溫時的c軸轉(zhuǎn)變到低溫時的ab易磁化面，即溫度誘導自旋重取向[61]。本課題組[13]制備了不同尺寸受限Fe3Sn2納米盤，利用差分相位分析研究了其零磁場下的磁疇演化行為，如圖5所示。由于在傳統(tǒng)洛倫茨模式離焦磁表征模式下，受限小尺寸樣品邊緣強的菲涅爾衍射條紋給磁結(jié)構(gòu)解析帶來極大的干擾，因此正焦模式下工作的差分相位分析技術更適用于精確研究受限體系下的磁疇結(jié)構(gòu)。

不同于在高溫300 K的條紋疇磁基態(tài)(圖5a)，在低溫100 K的易面磁化Fe3Sn2(001)納米盤中，偶極-偶極相互作用會誘導面內(nèi)磁矩沿著圓盤邊緣排列，形成經(jīng)典的軟磁磁渦旋結(jié)構(gòu)(圖5b)。以軟磁磁渦旋為種子磁結(jié)構(gòu)，當升高溫度到室溫，易面磁納米盤轉(zhuǎn)變?yōu)榇怪贝偶{米盤，F(xiàn)e3Sn2(001)納米盤中會形成多環(huán)靶態(tài)磁結(jié)構(gòu)，命名其為“靶磁泡”(圖5c)。通過分析靶磁泡的中間層磁化分布，發(fā)現(xiàn)其自旋從中心到最外邊緣旋轉(zhuǎn)了π的整數(shù)(k)倍(圖5d)，因此中心對稱晶體中的靶磁泡也可以被看作kπ-磁斯格明子。這種自旋重取向?qū)е碌能洿糯艤u旋到靶磁泡的轉(zhuǎn)變可被微磁模擬重復出來(圖5e～5h)。

圖5 在Fe3Sn2納米盤中通過在零磁場下加熱到室溫的方式，利用差分相位分析技術觀測到的室溫下的條紋疇到低溫下的軟磁磁渦旋到室溫下的靶磁泡(kπ-磁斯格明子)的轉(zhuǎn)變[13]：(a)300 K室溫條紋疇；(b)100 K磁渦旋；(c)300 K室溫靶磁泡；(d)沿著圖5c中A到B位置連線相關面內(nèi)磁化強度；(e)模擬的室溫條紋疇；(f)模擬的100 K磁渦旋；(g)模擬的室溫靶磁泡；(h)模擬的沿著圖5g中C到D位置連線相關面內(nèi)磁化強度Fig.5 Transformation from a soft magnetic vortex at 100 K to a target bubble (kπ-Skyrmion) at 300 K through zero-field warming in an Fe3Sn2 nanodisk obtained by differential phase contrast[13]: (a) experimental stripes at 300 K; (b) soft vortex at 100 K; (c) target bubble at 300 K; (d) position dependent in-plane magnetization amplitude along the line A to B in Fig.5c; (e～g) simulated stripes with uniaxial magnetic anisotropy Ku=53.0 kJ/m3, soft vortex with Ku=2.3 kJ/m3 and target bubbles with Ku=53.0 kJ/m3; (h) simulated position dependent in-plane magnetization amplitude along the line C to D in Fig.5g

kπ-磁斯格明子的拓撲荷為0(k為奇數(shù))或1(k為偶數(shù))。前期研究表明，kπ-磁斯格明子具有k相關可調(diào)自旋波激發(fā)和多場調(diào)控磁性等特點，其中2π-磁斯格明子(也叫做類斯格明子Skyrmionium)被提出可以用來構(gòu)建無垂直漂移賽道存儲器和斯格明子互聯(lián)器件等[63, 64]。但kπ-磁斯格明子的研究多為理論模擬研究，僅僅在極少數(shù)的磁系統(tǒng)中被觀察到[65, 66]，kπ-磁斯格明子(k>2)的實驗發(fā)現(xiàn)尤其充滿挑戰(zhàn)。

通過以軟磁磁渦旋為種子磁結(jié)構(gòu)以及調(diào)節(jié)Fe3Sn2(001)納米盤的直徑，得到了豐富的零磁場穩(wěn)定的kπ-磁斯格明子(k=2，3，4和5)。與手性磁體中零磁場下兩種簡并的kπ-磁斯格明子相比較，理論上中心對稱材料中的零磁場kπ-磁斯格明子有2k+1種。

此外，之前的理論研究也預言了磁場誘導的kπ-磁斯格明子的新穎磁性[67-70]，但相關的實驗研究還很少。因此，本課題組[15]進一步利用差分相位分析研究了Fe3Sn2(001)納米盤中的磁場演化行為，如圖6所示。磁場驅(qū)動下，F(xiàn)e3Sn2(001)納米盤kπ-磁斯格明子主要呈現(xiàn)出3個特點：① 零磁場下的不規(guī)則形狀轉(zhuǎn)變?yōu)楦叽艌鱿碌妮S對稱形狀(圖6a)；② 磁場誘導k系數(shù)的減小；③kπ-磁斯格明子直徑隨磁場增強而連續(xù)減小(圖6b)。

圖6 Fe3Sn2納米結(jié)構(gòu)中采用差分相位分析技術觀測到的磁場誘導的kπ-磁斯格明子(靶磁泡)的磁演化行為[15]：(a)實驗觀測的高磁場下穩(wěn)定的圓形kπ-磁斯格明子；(b)kπ-磁斯格明子的直徑隨著磁場強度的變化關系，圖中正方形點、三角形點和圓形點分別代表4π、3π和2π磁斯格明子Fig.6 Field-driven magnetic evolutions of kπ-Skyrmion in Fe3Sn2 nanodisks obtained by differential phase contrast[15]: (a) round kπ-Skyrmions stabilized at high fields; (b) field B dependent diameter of kπ-Skyrmions, the square, triangle, and circle symbols in Fig.6b denote the parameter k with values of 4, 3, and 2, respectively

中心對稱Fe3Sn2納米盤中的kπ-磁斯格明子具有室溫和零磁場穩(wěn)定性、豐富多重簡并態(tài)以及利用外磁場和納米盤直徑可實現(xiàn)可調(diào)k參數(shù)等特點，有望進一步被應用于新型磁電子學器件的設計中。

3.3 可逆電流調(diào)控磁斯格明子-磁泡拓撲磁轉(zhuǎn)換

中心對稱Fe3Sn2材料中有兩種局域磁結(jié)構(gòu)：磁斯格明子和磁泡。傳統(tǒng)的磁斯格明子基存儲器是將磁斯格明子和鐵磁態(tài)看作數(shù)據(jù)比特的“1”和“0”[29]。但是由于熱擾動和斯格明子間的相互作用[33, 71]，斯格明子的非定向運動會造成數(shù)據(jù)鏈的混亂。而為了抑制斯格明子的無序運動，需要在傳統(tǒng)斯格明子基存儲器中的每個數(shù)據(jù)比特位構(gòu)建人工缺陷，這無疑會增加器件構(gòu)建的成本。我們提出采用磁泡替代傳統(tǒng)鐵磁空隙當作數(shù)據(jù)比特“0”來構(gòu)建磁斯格明子-磁泡存儲器，如圖7a～7d所示[18]。

當磁場完全垂直于Fe3Sn2(001)納米結(jié)構(gòu)時，為了使偶極-偶極相互作用能最小化，柱狀疇形成具有閉合磁疇的磁斯格明子穩(wěn)定相。當磁場不是完全垂直于Fe3Sn2(001)納米結(jié)構(gòu)而具有大的面內(nèi)磁場時，為了使賽曼能最小化，柱狀疇形成具有朝向面內(nèi)磁場方向磁疇的磁泡穩(wěn)定相。當磁場的傾斜角度適中時，磁斯格明子和磁泡是穩(wěn)定共存，也是磁斯格明子-磁泡存儲器實現(xiàn)的前提。在強受限Fe3Sn2(001)納米條帶中，通過施加一個5°傾斜的磁場，成功實現(xiàn)了磁斯格明子-磁泡單鏈(圖7e)，這種磁斯格明子-磁泡單鏈被當作一串數(shù)據(jù)比特。

圖7 一種基于磁斯格明子和磁泡的存儲器原型的提出[18]：(a)斯格明子-磁泡存儲器概念設計圖；(b)代表數(shù)據(jù)比特“1”的斯格明子磁結(jié)構(gòu)；(c)用磁泡替代鐵磁來代表數(shù)據(jù)比特“0”；(d)磁泡的菲涅爾磁襯度；(e)Fe3Sn2納米條帶中實現(xiàn)的磁斯格明子-磁泡單鏈，可以用來代表磁斯格明子-磁泡存儲器中的一串“11011000001” 數(shù)據(jù)鏈Fig.7 Propose of a magnetic memory based on Skyrmions and bubbles[18]: (a) schematic design of Skyrmion-bubble-based magnetic memory; (b) a Skyrmion representing the data bit “1”; (c) a bubble replacing ferromagnet to represent the data bit “0”; (d) Fresnel contrast of the bubble; (e) experimental realization of a single Skyrmion-bubble chain to represent the data bit “11011000001” in a Fe3Sn2 nanostripe

磁斯格明子和磁泡的拓撲荷分別為1和0，具有截然不同的拓撲相關物性，如斯格明子霍爾效應和拓撲霍爾效應[72-75]?？煽氐拇潘垢衩髯雍痛排莸漠a(chǎn)生及其相互轉(zhuǎn)換能夠促進拓撲相關的磁電子學器件的開發(fā)。依據(jù)磁斯格明子和磁泡的產(chǎn)生機制，通過傾轉(zhuǎn)外磁場能夠有效調(diào)控磁斯格明子和磁泡的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)換[21, 50]。本課題組[19]研究了Fe3Sn2納米盤中磁斯格明子和磁泡的穩(wěn)定性以及他們之間磁場誘導的拓撲磁轉(zhuǎn)換，發(fā)現(xiàn)磁盤中磁斯格明子和磁泡的數(shù)量不僅與納米盤直徑有關，還與磁場角度相關。當納米盤直徑減小到～540 nm時，該受限結(jié)構(gòu)中最多只能穩(wěn)定一個磁斯格明子或磁泡。通過固定外磁場強度同時調(diào)節(jié)其相對于磁盤法向的角度，成功實現(xiàn)了單斯格明子-單磁泡間可控的拓撲磁轉(zhuǎn)換，如圖8所示。

圖8 Fe3Sn2納米結(jié)構(gòu)中磁場誘導的斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)換[19]：(a～e)洛倫茨模式觀測的斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)換，(f～j)對應的微磁模擬的斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)變，(k)斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)變過程中的拓撲數(shù)的變化，(l)斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)變過程中的總自由能密度隨磁場角度的變化Fig.8 Field-induced topological Skyrmion-bubble transformations in Fe3Sn2 nanodisks[19]: (a～e) Skyrmion-bubble transformations obtained by Lorentz-TEM, (f～j) corresponding Skyrmion-bubble transformations obtained by micromagnetic simulation, (k) winding number as a function of tilted field angle, (l) total free energy density as a function of tilted field angle

兩類磁狀態(tài)間的拓撲磁轉(zhuǎn)變可以用于器件的寫入和刪除等功能，但磁場方法不兼容于當代和未來的電子學器件設計和應用，而電學調(diào)控磁斯格明子-磁泡的拓撲轉(zhuǎn)變的研究仍有待發(fā)掘。因此，本課題組進一步探索了電流可控磁斯格明子-磁泡相互轉(zhuǎn)變的可能性[17]。

在Fe3Sn2(001)納米薄片中，磁場小角度傾斜于薄片法向時，磁斯格明子和磁泡都是穩(wěn)定的磁狀態(tài)。當設置磁斯格明子晶格為初始磁狀態(tài)，施加高密度納秒電流脈沖后，會發(fā)生磁斯格明子到磁泡的轉(zhuǎn)變；當設置磁斯格明子晶格為初始磁狀態(tài)，施加低密度納秒電流脈沖后，會發(fā)生磁泡到磁斯格明子的轉(zhuǎn)變。重要的是，通過調(diào)控電流幅度，這種磁斯格明子-磁泡相互轉(zhuǎn)變是完全可逆的，如圖9所示[17]。利用微磁學計算模擬發(fā)現(xiàn)，電流可控磁斯格明子-磁泡相互轉(zhuǎn)變可被歸因于自旋轉(zhuǎn)移力矩和焦耳熱效應的綜合作用。當施加高密度電流脈沖時，電流的焦耳熱會導致樣品升溫而發(fā)生熱退磁，而在兩個電流脈沖的間隙，樣品又會降溫而發(fā)生磁恢復過程。在熱退磁的過程中，樣品的飽和磁場強度會降低，而外加磁場強度固定不變，因此會發(fā)生磁斯格明子到鐵磁態(tài)的轉(zhuǎn)變。由于磁場是傾斜于樣品垂直方向的，因此鐵磁態(tài)是具有一定面內(nèi)分量的傾斜鐵磁態(tài)，面內(nèi)磁化分量平行于面內(nèi)磁場分量。而在降溫的磁化恢復過程中，由于磁泡的疇壁磁化是與傾斜磁化背景一致，因此磁泡更優(yōu)先于磁斯格明子從傾斜磁化背景中產(chǎn)生。特別地，即使磁泡的總自由能能量高于磁斯格明子，這種磁斯格明子到傾斜鐵磁到磁泡轉(zhuǎn)變的過程也能夠發(fā)生。而低密度脈沖電流誘導的磁泡到磁斯格明子的產(chǎn)生歸因于自旋轉(zhuǎn)移力矩效應。磁泡的能量要高于磁斯格明子，自旋轉(zhuǎn)移力矩相當于一個外界激發(fā)，能夠使高能亞穩(wěn)磁泡產(chǎn)生變形而處于一個非穩(wěn)定狀態(tài)，從而能夠越過能量勢壘轉(zhuǎn)變到低能磁斯格明子穩(wěn)定態(tài)。

圖9 Fe3Sn2納米結(jié)構(gòu)中通過切換電流密度大小實現(xiàn)可控的磁斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)換[17]：(a)時間相關的電流密度和對應的磁斯格明子和磁泡的數(shù)目，(b)磁斯格明子-磁泡轉(zhuǎn)變過程中的欠焦洛倫茨磁襯度圖Fig.9 Current-controlled Skyrmion-bubble transformations at two discrete current densities[17]: (a) current density and corresponding counts of Skyrmions and bubbles as a function of time, (b) snapshots of representative defocused Lorentz magnetic contrasts for the Skyrmion-bubble transformations

此外，在Fe3Sn2(001)納米薄片中，在較低外磁場下，磁泡會轉(zhuǎn)變?yōu)闂l紋磁疇。之前的研究中已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)電流控制條紋磁疇到磁斯格明子的轉(zhuǎn)變，但其逆過程磁斯格明子到條紋磁疇的轉(zhuǎn)變還比較少見[31, 76-82]。通過高低納秒脈沖電流切換，同樣能夠?qū)崿F(xiàn)磁斯格明子-條紋磁疇的可逆和可重復的拓撲磁轉(zhuǎn)換。

4 結(jié) 語

本文闡述了將差分相位分析技術應用到偶極磁斯格明子/磁泡材料Fe3Sn2中的新型磁結(jié)構(gòu)觀測和電驅(qū)動拓撲磁轉(zhuǎn)變動力學研究中的進展，研究結(jié)果表明，差分相位技術推動了三維磁結(jié)構(gòu)、靶磁泡/kπ-磁斯格明子等新型磁結(jié)構(gòu)的精確表征，澄清了中心對稱晶體中復雜磁結(jié)構(gòu)的起源，并為后續(xù)的新型磁結(jié)構(gòu)相關自旋電子學的應用奠定了重要基礎。本課題組也提出了磁斯格明子-磁泡存儲器的概念設計，并在實驗室實現(xiàn)了單鏈磁斯格明子-磁泡混合態(tài)，進一步通過磁場調(diào)控實現(xiàn)了單個磁斯格明子-磁泡的可控拓撲磁轉(zhuǎn)變，更重要的是，還通過電流調(diào)控實現(xiàn)了磁斯格明子-磁泡晶格之間可控的磁轉(zhuǎn)變。

透射電鏡磁表征技術未來發(fā)展的兩個方向是磁結(jié)構(gòu)的三維重構(gòu)和原子尺度的高空間磁分辨[83-87]，但是同樣也存在巨大的技術挑戰(zhàn)。譬如，在外磁場存在的條件下，磁結(jié)構(gòu)的三維重構(gòu)如何實現(xiàn)；原子尺度的磁分辨也需要極為靈敏的磁響應。對這些困難的克服有望進一步推動高密度自旋電子學磁功能器件的開發(fā)，因此上述問題值得磁學和電鏡領域科學家們的持續(xù)探索。