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    高效液相色譜法測(cè)定著色劑食品黃3 中6 種磺酸類雜質(zhì)

    2021-02-07 07:14:54梁文耀李鑫宇李焯原王珍玉汪毅聶明霞譚建華
    化學(xué)分析計(jì)量 2021年2期
    關(guān)鍵詞:磺酸純水水溶液

    梁文耀,李鑫宇,李焯原,王珍玉,汪毅,聶明霞,譚建華

    (1.廣州質(zhì)量監(jiān)督檢測(cè)研究院,國(guó)家化妝品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心,廣州 511447; 2.廣東工業(yè)大學(xué),廣州 510006)

    食 品 黃3(CI 15985),又 名 日 落 黃(Sunset yellow),化學(xué)名稱為1-(對(duì)磺苯基偶氮)-2-萘酚-6-磺酸二鈉鹽[1]。食品黃3 是一種人工合成著色劑,在食品和化妝品領(lǐng)域,都有較廣泛的應(yīng)用[2]?!痘瘖y品安全技術(shù)規(guī)范》(2015 年版)規(guī)定了食品黃3中6 種磺酸類雜質(zhì)[4-氨基苯-1-磺酸、3-羥基萘-2,7-二磺酸、6-羥基萘-2-磺酸、7-羥基萘-1,3-二磺酸、4,4'-雙偶氮氨基二苯磺酸、6,6'-羥基雙(2-萘磺酸)二鈉鹽]的限量值,其中6,6'-羥基雙(2-萘磺酸)二鈉鹽不超過1.0%,其余5 種總量不超過0.5%[3],6 種磺酸類雜質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)圖見圖1?;撬犷愲s質(zhì)對(duì)人體有一定危害[4-5],為了提高著色劑的質(zhì)量和安全性,需對(duì)食品黃3 的雜質(zhì)含量進(jìn)行檢測(cè)。

    圖1 6 種磺酸類雜質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)圖

    磺酸類化合物的檢測(cè)方法主要有化學(xué)分析法[6]、液相色譜法[6-11]、分光光度法[11]、高效毛細(xì)管電泳法[12]、離子色譜法[13-14]、液相色譜-質(zhì)譜法[15]等?,F(xiàn)有文獻(xiàn)報(bào)道關(guān)于食品黃3 中磺酸類雜質(zhì)檢測(cè)的研究較少,主要采用液相色譜法和液相色譜-質(zhì)譜法。通常參照GB 6227.1-2010 《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品添加劑日落黃》[8]中附錄A 的方法對(duì)原料進(jìn)行檢測(cè)。但標(biāo)準(zhǔn)中缺少3-羥基萘-2,7-二磺酸和7-羥基萘-1,3-二磺酸的檢測(cè)方法,而且4-氨基苯-1-磺酸的保留較弱,易被干擾。因此,現(xiàn)有標(biāo)準(zhǔn)檢測(cè)方法存在局限性,亟需建立著色劑食品黃3 中6 種磺酸類雜質(zhì)的檢測(cè)方法。

    筆者采用乙腈和離子對(duì)試劑(四丁基溴化銨)水溶液作為流動(dòng)相,通過優(yōu)化提取溶劑、色譜條件等因素,建立快速、高效、準(zhǔn)確的檢測(cè)方法,可為食品黃3 中6 種磺酸類雜質(zhì)的檢測(cè)提供有效的技術(shù)手段,滿足化妝品原料質(zhì)量安全檢測(cè)的需要。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    高效液相色譜儀:Agilent 1260 型,配二極管陣列檢測(cè)器(DAD),美國(guó)安捷倫科技有限公司。

    電子天平:CPA225D 型,感量值為0.01 mg,德國(guó)賽多利斯公司。

    渦旋振蕩器:MS3 basic 型,德國(guó)IKA 公司。

    超聲波清洗儀:KQ-250DV 型,昆山市超聲儀器有限公司。

    聚醚砜濾膜:0.45 μm,天津市津騰實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司。

    純水系統(tǒng):Milli-Q 型,美國(guó)Millipore 公司。

    6 種磺酸類雜質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):純度及編號(hào)列于表1,均購于上海安譜實(shí)驗(yàn)科技股份有限公司。

    表1 6 種磺酸類雜質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)純度及編號(hào)

    甲醇、乙腈:色譜純,德國(guó)默克公司。

    四丁基溴化銨:分析純,上海阿拉丁試劑有限公司。

    乙酸銨:分析純,廣州化學(xué)試劑廠。

    食品黃3 原料樣品:市售。

    實(shí)驗(yàn)用純水:電阻率為18.2 MΩ·cm,由Milli-Q 純水系統(tǒng)制備。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    稱取6 種磺酸類雜質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)各0.01 g(精確至0.01 mg),分別用純水配制成1 000 mg/L 標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液。各移取1.0 mL 標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液于10 mL 容量瓶中,用純水定容至標(biāo)線,配制成100 mg/L 混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。分別精密移取不同體積的混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液于10 mL 容量瓶中,用純水定容,配制成質(zhì)量濃度分別為0.1、0.5、2.0、5.0、10.0、15.0 mg/L 的系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.2.2 樣品前處理

    稱取食品黃3 原料樣品0.1 g(精確至0.000 1 g)于100 mL 容量瓶中,加純水定容至標(biāo)線,混勻,超聲提取5 min。冷卻至室溫,混勻,取適量樣品溶液,過0.45 μm 濾膜,供高效液相色譜儀測(cè)定。

    1.3 儀器工作條件

    色譜柱:Agilent ZORBAX SB-C18柱(4.6 mm×250 mm,5 μm,美國(guó)安捷倫科技有限公司);流量:1.0 mL/min;柱溫:35 ℃;進(jìn)樣體積:5 μL;流動(dòng)相:乙腈-10 mmol/L 四丁基溴化銨水溶液(4∶6);檢測(cè)波長(zhǎng):240 nm。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 檢測(cè)波長(zhǎng)的選擇

    采用配備二極管陣列檢測(cè)器的高效液相色譜儀進(jìn)行檢測(cè),6 種磺酸類雜質(zhì)色譜峰的紫外吸收光譜圖見圖2。結(jié)果顯示,6 種磺酸類雜質(zhì)在240 nm附近均有較強(qiáng)紫外吸收,其中4,4'-雙偶氮氨基二苯磺酸在240 nm 和360 nm 有特征紫外吸收。在實(shí)際樣品測(cè)試過程中,可選擇240 nm 和360 nm 雙波長(zhǎng)進(jìn)行檢測(cè),但4,4'-雙偶氮氨基二苯磺酸在兩個(gè)波長(zhǎng)下響應(yīng)差別不明顯??紤]到6 種磺酸類雜質(zhì)在240 nm 波長(zhǎng)的響應(yīng)值能滿足方法靈敏度的要求,所以選擇240 nm 作為檢測(cè)波長(zhǎng)。

    圖2 6 種磺酸類雜質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液紫外吸收光譜圖

    2.2 流動(dòng)相的選擇

    分別以甲醇-水、乙腈-水、甲醇-25 mmol/L 乙酸銨水溶液、乙腈-10 mmol/L 四丁基溴化銨水溶液為流動(dòng)相,考察了6 種磺酸類雜質(zhì)的色譜峰形和分離效果。結(jié)果顯示,以甲醇-水和乙腈-水為流動(dòng)相時(shí),6 種磺酸類雜質(zhì)保留較弱且存在拖尾現(xiàn)象。在流動(dòng)相中添加乙酸銨后拖尾現(xiàn)象有所改善,但保留仍然較弱。加入離子對(duì)試劑四丁基溴化銨后,有效提高了6 種磺酸類雜質(zhì)在色譜柱上的保留、分離度和檢測(cè)靈敏度,且色譜峰形對(duì)稱。當(dāng)乙腈與水溶液體積比為4∶6,水溶液中四丁基溴化銨濃度為10 mmol/L 時(shí),6 種磺酸類雜質(zhì)分離度最佳。因此,選用乙腈-10 mmol/L 四丁基溴化銨水溶液(4∶6)為流動(dòng)相。6 種磺酸類雜質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液(5 mg/L)色譜圖見圖3。

    圖3 6 種磺酸類雜質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液(5 mg/L)色譜圖

    2.3 色譜柱的選擇

    考 察 了5 種 相 同 規(guī) 格(4.6 mm×250 mm,5 μm)不 同 品 牌(X-bridge C18、ZORBAX SB-C18、Pronto SIL-C18、Ultimate AQ C18和Dimansil C18)C18色譜柱的分離效果。結(jié)果顯示,在同等色譜條件下,6 種磺酸類雜質(zhì)在5 種C18色譜柱上色譜峰形差別不明顯,ZORBAX SB-C18色譜柱上的色譜峰形最優(yōu),且與食品黃3 基質(zhì)分離良好。因此,最終選用ZORBAX SB-C18色譜柱進(jìn)行檢測(cè)。

    2.4 提取條件的選擇

    根據(jù)6 種磺酸類雜質(zhì)的化學(xué)性質(zhì)與結(jié)構(gòu),分別考察了純水、25 mmol/L 乙酸銨水溶液、10%乙腈水溶液、10%甲醇水溶液對(duì)食品黃3 中6 種磺酸類雜質(zhì)的提取效果。結(jié)果顯示,4 種提取溶劑均能地很好溶解目標(biāo)物,且回收率接近,均大于95%,考慮到操作簡(jiǎn)便和溶劑毒性,選用純水作為提取溶劑。超聲可以加快目標(biāo)物溶解析出,在較短的時(shí)間內(nèi)獲得較好的提取效果,為了保證樣品的充分提取,最終選擇先渦旋分散樣品,再超聲提取5 min 作為提取條件。

    2.5 線性方程與檢出限

    在優(yōu)化的色譜條件下,對(duì)1.2.1 配制的系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液進(jìn)行測(cè)定,以目標(biāo)物的色譜峰面積(Y)對(duì)相應(yīng)的目標(biāo)物質(zhì)量濃度(X,mg/L)進(jìn)行線性回歸分析。以3 倍信噪比計(jì)算檢出限,以10 倍信噪比計(jì)算定量限。線性方程、線性范圍、相關(guān)系數(shù)、檢出限、定量限見表2。由表2 可知,6 種磺酸類雜質(zhì)在各自的質(zhì)量濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)r2均大于0.999。方法的檢出限和定量限均可滿足食品黃3 中6 種磺酸類雜質(zhì)的檢測(cè)需要。

    表2 6 種磺酸類雜質(zhì)的線性方程、線性范圍、相關(guān)系數(shù)(r2)、檢出限及定量限

    2.6 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)

    稱取食品黃3 樣品0.1 g(精確至0.000 1 g),共18 份,分別添加低、中、高3 個(gè)濃度水平的6 種磺酸類雜質(zhì)混合標(biāo)準(zhǔn)溶液各6 份,按1.2.2 方法制備加標(biāo)樣品溶液,按1.3 儀器條件進(jìn)行測(cè)定,記錄色譜峰面積并計(jì)算加標(biāo)回收率,結(jié)果列于表3。由表3可知,6 種磺酸類雜質(zhì)在3 個(gè)加標(biāo)濃度下的平均回收率為94.3%~99.3%,計(jì)算結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.85%~3.95%(n=6)。說明顯示該方法有良好的回收率和精密度。

    表3 6 種磺酸類雜質(zhì)的加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)結(jié)果

    2.7 實(shí)際樣品分析

    采用所建立的方法對(duì)10 批次來源于化妝品生產(chǎn)企業(yè)的食品黃3 原料進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果列于表4。由表4 可知,10 批次均檢出4-氨基苯-1-磺酸和6-羥基萘-2-磺酸,有3 批次檢出7-羥基萘-1,3-二磺酸,有8 批次檢出6,6'-羥基雙(2-萘磺酸)二鈉鹽,所檢10 批次樣品所含雜質(zhì)含量均符合《化妝品安全技術(shù)規(guī)范》(2015 年版)[3]要求。

    表4 實(shí)際樣品中6 種磺酸類雜質(zhì)的測(cè)定結(jié)果 %

    3 結(jié)語

    建立了高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定食品黃3 中6種磺酸類雜質(zhì)的分析方法。該方法前處理簡(jiǎn)便、靈敏度高、精密度好,適用于食品黃3 原料樣品的檢測(cè)。對(duì)10 批次樣品進(jìn)行了測(cè)定,4 種磺酸類雜質(zhì)有檢出,且以6-羥基萘-2-磺酸的檢出含量最高。該方法對(duì)化妝品用食品黃3 著色劑的質(zhì)量安全檢測(cè)提供了有效的技術(shù)支持。

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