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    華東理工大學新型乙炔選擇性加氫催化劑獲進展

    2021-01-13 03:22:54
    關(guān)鍵詞:華東理工大學乙炔乙烯

    近日,華東理工大學研究團隊在乙炔選擇性加氫Pd催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控和Ni催化劑活性位點設(shè)計方面取得進展,相關(guān)成果發(fā)表于中國工程院院刊《工程》和《德國應(yīng)用化學》。

    乙烯工業(yè)是石油化工產(chǎn)業(yè)的核心,乙炔選擇性加氫是石腦油裂解制備聚合級乙烯的關(guān)鍵技術(shù)之一。研究團隊從金屬催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控入手,采用原位X射線吸收光譜(XAS)、原位X射線衍射儀技術(shù)(XRD)、程序升溫技術(shù)和密度泛函理論DFT計算相結(jié)合的研究方法,發(fā)現(xiàn)以納米炭材料為載體制備的Pd催化劑次表面存在C原子。該次表面C原子能抑制Pd催化劑次表面氫物種的生成、促進目標產(chǎn)物乙烯的脫附,顯著提高乙烯選擇性。通過向炭載體中引入石墨氮物種,能調(diào)變Pd活性位點電子結(jié)構(gòu),將乙烯選擇性進一步提高約30%。

    催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控策略也被應(yīng)用于不飽和醛選擇性加氫催化劑設(shè)計及調(diào)控,通過在Cu催化劑次表面引入Pt物種,開發(fā)了高活性和高選擇性單原子合金加氫催化劑。

    研究團隊從金屬催化劑活性位點設(shè)計入手,提出通過構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、長程有序Ni-Ga金屬間化合物實現(xiàn)Ni活性位點原子級精準調(diào)控策略。

    理論計算結(jié)果表明,相比于Ni和Ni5Ga3催化劑,NiGa催化劑中Ni活性位點被Ga完全隔離,使得乙炔和乙烯分子以π鍵模式擇優(yōu)吸附,乙烯選擇性顯著提高;基于層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)層板陽離子的可調(diào)性,實現(xiàn)了粒徑相似的Ni、Ni5Ga3和NiGa納米催化劑的可控制備,結(jié)合球差電子顯微鏡和XAS等表征技術(shù),發(fā)現(xiàn)NiGa金屬間化合物催化劑中Ni活性位點處于完全孤立狀態(tài),且乙炔和乙烯分子通過π鍵構(gòu)型吸附。

    性能考評結(jié)果表明,Ni位點完全隔離的NiGa催化劑乙烯選擇性顯著高于對比催化劑,證實了理論預測結(jié)果。

    (中國石化有機原料科技情報中心站供稿)

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