華東師范大學(xué)的碳酸乙烯酯加氫制甲醇和乙二醇研究獲進(jìn)展

近日，華東師范大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)通過水熱法制備Cu-mMoOx/SiO2催化劑，并將該催化劑用于碳酸乙烯酯(EC)加氫反應(yīng)中，在低氫酯比(20)條件下，該催化劑表現(xiàn)出最佳的催化性能，甲醇收率89%，乙二醇(EG)收率99%，甲醇的時(shí)空收率為0.207 g/(g·h)，在大于150 h的反應(yīng)條件下，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。相關(guān)研究成果發(fā)表于《催化學(xué)報(bào)》雜志。

相比CO2直接加氫制備甲醇工藝，將CO2先與環(huán)氧化合物反應(yīng)生成環(huán)酸酯、環(huán)碳酸酯加氫聯(lián)產(chǎn)甲醇和EG的間接轉(zhuǎn)化路徑具有條件溫和、甲醇產(chǎn)率高等特點(diǎn)。銅基催化劑已廣泛用于CO2衍生的碳酸乙烯酯加氫制備甲醇和EG反應(yīng)，但仍存在一些問題，例如氫酯比過高、甲醇選擇性不理想、催化劑失活。因此開發(fā)甲醇選擇性高、穩(wěn)定性好的銅基催化劑具有重要意義。

該研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合表征結(jié)果和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，MoOx的修飾改變Cu粒子表面的電子性質(zhì)，降低反應(yīng)活化能，增大零價(jià)銅的比表面積，提高Cu+/(Cu++Cu0)原子比。MoOx的修飾在Cu-MoOx界面處可能形成Cu-O-Mo鍵，提高碳酸乙烯酯的吸附、活化以及加氫性能，并穩(wěn)定了Cu粒子，從而提高了甲醇的選擇性和催化劑的穩(wěn)定性。此外，MoOx的修飾也明顯改變了催化劑的酸量和酸強(qiáng)度。該成果可為碳酸乙烯酯加氫制備甲醇和乙二醇的銅基催化劑設(shè)計(jì)提供借鑒。