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    高效液相色譜法同時(shí)檢測(cè)紡織品中25種致癌芳香胺

    2020-12-30 08:54:04顏懷玉秦朝秋
    印染助劑 2020年12期
    關(guān)鍵詞:偶氮染料乙酸銨芳香

    邢 飛,任 亮,顏懷玉,王 玫,孫 赟,秦朝秋

    (大連海關(guān),遼寧大連 116000)

    在紡織品著色過(guò)程中,染料、印染助劑、黏合劑等的使用導(dǎo)致紡織品中殘留部分致癌芳香胺[1],這些致癌芳香胺會(huì)引起人體病變和誘發(fā)癌癥,嚴(yán)重危害人體健康[2-4]。禁用偶氮染料是指在一定條件下能還原出致癌芳香胺的偶氮染料,因此禁用偶氮染料檢測(cè)也叫致癌芳香胺檢測(cè)。歐盟、德國(guó)、日本及我國(guó)都有明文規(guī)定,禁止生產(chǎn)和銷(xiāo)售檢測(cè)出禁用偶氮染料的紡織品,現(xiàn)行的國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)EN ISO 14362-1:2017和中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 17592—2011中都明確規(guī)定了禁用偶氮染料的種類[5-7]。

    致癌芳香胺的常用檢測(cè)技術(shù)有氣質(zhì)聯(lián)用色譜法(GC-MS)和高效液相色譜法(HPLC)等。氣質(zhì)聯(lián)用色譜法作為檢測(cè)禁用偶氮染料的主要手段,靈敏度高、分析速度快、選擇性好、定性分析和定量分析均可[8-10],但是對(duì)同分異構(gòu)體的鑒別有較大的局限性,結(jié)果也并非完全可靠,進(jìn)樣口高溫分解等原因容易導(dǎo)致假陽(yáng)性,嚴(yán)重影響分析的準(zhǔn)確性[10-12]。高效液相色譜法在分析測(cè)定某些高沸點(diǎn)、熱不穩(wěn)定的致癌芳香胺及同分異構(gòu)體方面具有優(yōu)勢(shì),引入二極管陣列檢測(cè)器后,借助紫外光譜的特性,定性、定量的可靠性有所提高,能對(duì)氣質(zhì)聯(lián)用法檢測(cè)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證,降低誤判風(fēng)險(xiǎn)[13-15]。

    我國(guó)現(xiàn)行紡織品中禁用偶氮染料的測(cè)試方法為GB/T 17592—2011,該方法的高效液相色譜法只能檢測(cè)出21種致癌芳香胺,檢測(cè)一個(gè)樣品耗時(shí)長(zhǎng)達(dá)50 min,流動(dòng)相采用甲醇-磷酸鹽體系,會(huì)造成柱壓過(guò)大、柱子易堵塞等問(wèn)題。為避免使用磷酸鹽體系,本研究開(kāi)發(fā)的高效液相色譜檢測(cè)方法采用Accucore aQ色譜柱,可以更加快速、有效、準(zhǔn)確地對(duì)致癌芳香胺進(jìn)行分析檢測(cè)。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 儀器和試劑

    ULTIMATE 3000高效液相色譜儀[DAD檢測(cè)器,賽默飛世爾科技(中國(guó))有限公司],R-215旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(瑞士步琦有限公司),SHA-B恒溫振蕩器(常州智博瑞儀器制造有限公司);甲醇[色譜純,賽默飛世爾科技(中國(guó))有限公司],乙腈(色譜純,DikmaPure公司),乙酸銨、冰乙酸(色譜純,上海麥克林生化科技有限公司),氨水(分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),芳香胺標(biāo)準(zhǔn)品(色譜純,純度大于等于98.0%,北京迪科馬科技有限公司),25種芳香胺混合標(biāo)準(zhǔn)品(100 mg/L,色譜純)。

    1.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備

    準(zhǔn)確稱取各芳香胺標(biāo)準(zhǔn)品,然后用乙腈配制成1 000 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,使用時(shí)用乙腈稀釋至所需質(zhì)量濃度。

    1.3 樣品前處理和色譜條件

    樣品前處理參照GB/T 17592—2011進(jìn)行。色譜柱為Accucore aQ(150 mm×4.6 mm,2.6 μm);流動(dòng)相A為甲醇,流動(dòng)相B為乙酸銨水溶液(20 mmol/L,pH 6.9)。梯度洗脫程序:0~3.0 min,5%~18%流動(dòng)相A,保持3 min;6.0~10.9 min,18%~35%流動(dòng)相A;10.9~22.0 min,42%流動(dòng)相A;22.0~30.0 min,42%~95%流動(dòng)相A;30.0~30.1 min,95%~5%流動(dòng)相A,保持5 min。流速1 mL/min,柱溫40 ℃,進(jìn)樣量2 μL,二極管陣列檢測(cè)器,檢測(cè)波長(zhǎng)為240、280、305 nm。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜條件的優(yōu)化

    2.1.1 色譜柱

    Accucore aQ色譜柱與100%水流動(dòng)相兼容,對(duì)極性物質(zhì)具有獨(dú)特的選擇性,適用于堿性物質(zhì)的分離,能有效分離芳香胺化合物,符合快速分離的要求。

    2.1.2 流動(dòng)相

    由圖1可以看出,流動(dòng)相采用甲醇-20 mmol/L冰乙酸(圖1c)和乙腈-20 mmol/L冰乙酸(圖1d)時(shí)基線不平穩(wěn),出峰少,分離度不理想;采用甲醇-20 mmol/L乙酸銨(圖1a)和乙腈-20 mmol/L乙酸銨(圖1b)時(shí)均有良好的峰型和分離效果。因?yàn)槟繕?biāo)芳香胺屬于堿性物質(zhì),乙酸銨體系pH低于冰乙酸體系,更適合芳香胺的分離;同時(shí)考慮到乙腈價(jià)格昂貴,最終選擇甲醇-20 mmol/L乙酸銨作為流動(dòng)相,既節(jié)約成本又能夠達(dá)到良好的分離效果。

    200

    圖1 不同流動(dòng)相時(shí)致癌芳香胺的色譜圖

    2.1.3 流動(dòng)相質(zhì)量濃度

    GB/T 17592—2011中采用甲醇-磷酸鹽體系,稱取0.575 g磷酸二氫銨(115.03 g/mol)、0.700 g磷酸氫二鈉(141.96 g/mol)溶于1 000 mL水中,流動(dòng)相總離子強(qiáng)度為0.575/115.03+0.700/141.96≈10 mmol/L。由圖2可知,當(dāng)乙酸銨濃度為5、10 mmol/L時(shí)峰型拖尾,分離效果不理想;當(dāng)乙酸銨濃度為20 mmol/L時(shí)分離效果最好,但由于乙酸銨濃度越高,黏度越大,越容易造成儀器系統(tǒng)壓力過(guò)高,降低色譜柱的壽命。在保證分離度和響應(yīng)值滿足要求的前提下,應(yīng)盡量降低乙酸銨的濃度,因此乙酸銨濃度選擇20 mmol/L。

    圖2 不同乙酸銨濃度時(shí)致癌芳香胺的色譜圖

    2.1.4 流動(dòng)相pH

    Accucore aQ色譜柱最佳pH為2.0~8.0,參考GB/T 17592—2011中甲醇-磷酸鹽體系pH 6.9,考察pH對(duì)致癌芳香胺分離效果的影響。由圖3可知,當(dāng)pH為4.9時(shí)基線不平,峰型差,分離度差;隨著pH的增大,基線越來(lái)越平穩(wěn),峰型越來(lái)越尖銳,分離效果加強(qiáng);當(dāng)pH為6.9時(shí),流動(dòng)相對(duì)目標(biāo)物質(zhì)的分離效果最佳,因?yàn)槟繕?biāo)芳香胺屬于堿性物質(zhì),pH增大有利于有機(jī)溶劑對(duì)目標(biāo)物質(zhì)的分離,分離度大大增強(qiáng);但是當(dāng)pH增大至7.9時(shí),基本接近色譜柱最佳范圍的最高值,分離效果有所下降。故pH選擇6.9。

    圖3 不同pH時(shí)致癌芳香胺的色譜圖

    按照梯度洗脫程序進(jìn)行實(shí)驗(yàn),除9和10、14和15號(hào)芳香胺外,其他芳香胺分離完全(圖4)。

    圖4 致癌芳香胺的色譜圖

    通過(guò)觀察紫外光譜圖(圖5)發(fā)現(xiàn),9號(hào)芳香胺的紫外吸收為225.00 nm/246.74 nm/202.07 nm,10號(hào)芳香胺為202.01 nm/240.17 nm/293.66 nm;14號(hào)芳香胺為207.87 nm/282.17 nm/192.72 nm,15號(hào)芳香胺為204.17 nm/262.32 nm/191.92 nm,因此通過(guò)光譜分析這兩組芳香胺同樣可以達(dá)到良好的分離效果。與GB/T 17592—2011相比,本研究建立的方法能夠縮短分離時(shí)間(在35 min內(nèi)完全分離)。

    圖5 紫外光譜圖

    2.2 標(biāo)準(zhǔn)品定容溶劑的選擇

    考察了甲醇、乙腈、乙腈/水(V/V=1/1)、叔丁基甲醚對(duì)致癌芳香胺的溶解情況及標(biāo)準(zhǔn)品的穩(wěn)定情況。結(jié)果表明甲醇和乙腈的溶解效果最佳,但是2,4-二氨基甲苯在甲醇中不穩(wěn)定,因此選擇乙腈作為標(biāo)準(zhǔn)品的定容溶劑。

    2.3 方法的線性范圍和檢出限

    以標(biāo)準(zhǔn)品的峰面積(y)對(duì)檢測(cè)值(x,mg/kg)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,線性方程如表1所示,25種癌芳香胺在1~100 mg/L內(nèi)均具有良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)(r2)均大于等于0.999 0,檢出限均小于等于1.0 mg/kg(以基線噪聲的3倍計(jì)算)。

    表1 25種芳香胺的線性方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限

    2.4 回收率和精密度

    依據(jù)GB/T 17592—2011[4-氨基偶氮苯經(jīng)本方法分解為苯胺和(或)1,4-苯二胺,所以回收率和精密度依據(jù)GB/T 23344—2009進(jìn)行分析],以空白基質(zhì)樣品進(jìn)行3個(gè)水平的加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn),每個(gè)水平平行測(cè)試6次。由表2可知,25種致癌芳香胺的平均加標(biāo)回收率為51.7%~105.7%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為0.2%~2.6%,說(shuō)明該檢測(cè)方法有良好的準(zhǔn)確度和精密度。

    表2 空白樣品3個(gè)水平標(biāo)準(zhǔn)添加實(shí)驗(yàn)的平均回收率與相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=6)

    續(xù)表2

    2.5 實(shí)際樣品檢測(cè)

    抽取部分送檢的樣品,測(cè)定紡織品中的致癌芳香胺,結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 部分樣品檢測(cè)結(jié)果

    由表3可看出,GC-MS檢測(cè)3,3′-二甲氧基聯(lián)苯胺的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為89 mg/kg,HPLC-DAD檢測(cè)其質(zhì)量分?jǐn)?shù)為92 mg/kg,兩種方法的檢測(cè)結(jié)果相差不大。HPLCDAD能夠很好地對(duì)GC-MS檢測(cè)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。

    3 結(jié)論

    建立了HPLC-DAD檢測(cè)25種致癌芳香胺的方法,較GB/T 17592—2011檢測(cè)時(shí)間短,不使用磷酸鹽體系,避免了柱壓過(guò)大、易堵塞的問(wèn)題,同時(shí)滿足了致癌芳香胺的定性、定量分析。

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