• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    生物炭對(duì)污染土壤中Cd遷移轉(zhuǎn)化的影響

    2020-12-17 03:27:53譙華黃文章彭偉原金海王浩
    當(dāng)代化工 2020年11期
    關(guān)鍵詞:官能團(tuán)陽(yáng)離子改性

    譙華 黃文章 彭偉 原金海 王浩

    摘? ? ? 要: 生物炭可通過改變污染土壤中Cd的賦存狀態(tài)進(jìn)而影響其遷移轉(zhuǎn)化來(lái)達(dá)到修復(fù)污染土壤的目的。在介紹生物炭概念的基礎(chǔ)上,闡述生物炭對(duì)土壤中Cd遷移轉(zhuǎn)化的可能機(jī)理,如陽(yáng)離子-π鍵、離子交換、表面沉淀、表面絡(luò)合和靜電吸附等,著重探討生物炭對(duì)Cd遷移轉(zhuǎn)化的影響因素,如生物炭原料、熱解溫度、改性方法、生物施用量、生物炭老化、土壤類型及條件因子等,并分析影響原因,最后提出一些建議,如加強(qiáng)實(shí)際Cd污染土壤中生物炭的應(yīng)用研究、構(gòu)建影響因素與修復(fù)效果之間的模型、研究生物炭施用后潛在風(fēng)險(xiǎn)性以及土壤生態(tài)系統(tǒng)的變化,以期為Cd污染土壤修復(fù)提供一定的參考。

    關(guān)? 鍵? 詞:生物炭;Cd污染土壤;機(jī)理;遷移轉(zhuǎn)化;影響因素

    中圖分類號(hào):X53? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A? ? ? ?文章編號(hào): 1671-0460(2020)11-2418-05

    Effect of Biochar on the Transport and Transformation

    of Cd in Contaminated Soil

    QIAO Hua1*, HUANG Wen-zhang1, PENG Wei 2, YUAN Jin-hai1, WANG Hao3

    (1. College of Chemistry and Chem-engineering, Chongqing University of Science and Technology, Chongqing 401331, China;

    2. Department of Military Installation, Army Logistics University of PLA, Chongqing 401311, China;

    3. College of Agriculture, Henan University of Science and Technology, Luoyang 471003, China)

    Abstract: Biochar can change the existing state of Cd in contaminated soil and then affect its migration and transformation to achieve the purpose of remediation. On the basis of introducing biochar concept, the possible mechanism of biochar enhancing Cd immobilization was introduced,such as cation-π bond, ion exchange, surface precipitation, surface complexing, electrostatic interaction.The influencing factors of biochar on Cd migration and transformation were emphatically elaborated, such as biochar raw materials, pyrolysis temperature, modification methods, biological application amount, biochar aging, soil type and conditions. Finally, some suggestions were put forward, such as strengthening biochar application research in field Cd contaminated soil, constructing the model between influencing factors and remediation effect, studying the potential risk of biochar application and the change of soil ecosystem, so as to provide some reference for the remediation of Cd contaminated soil.

    Key words: Biochar; Cd contaminated soil; Mechanism; Migration and transformation; Influencing factors

    鎘(Cd)是生物毒性最強(qiáng)的重金屬元素之一,被國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)定為Ⅰ類致癌物質(zhì),也是我國(guó)土壤超標(biāo)率最高的重金屬[1],所以污染土壤中鎘的遷移轉(zhuǎn)化備受關(guān)注。重金屬Cd的生物可利用性及遷移轉(zhuǎn)化主要取決于土壤中Cd的賦存狀態(tài),而環(huán)境友好、來(lái)源廣、比表面積大、pH高、CEC大、含有大量官能團(tuán)及負(fù)電荷的生物炭( Biochar)可通過物理、化學(xué)、物理化學(xué)等作用改變Cd的賦存狀態(tài),進(jìn)而影響其遷移轉(zhuǎn)化。本文在總結(jié)大量文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,主要就生物炭對(duì)土壤中Cd遷移轉(zhuǎn)化的影響機(jī)理及影響因素進(jìn)行重點(diǎn)闡述,以期為Cd污染土壤修復(fù)提供參考。

    1? 生物炭的概念

    生物炭( Biochar) 是由生物殘?bào)w在缺氧或含氧量低的情況下,經(jīng)過高溫慢速熱解( 300~900 ℃) 或者水熱碳化法制備的一類難熔、穩(wěn)定、芳香化程度高、碳素含量豐富的固態(tài)物質(zhì)[2]。生物炭的主要組成元素為C、H、O,還含有一定量的N、P、K、Na、Ca、Mg等營(yíng)養(yǎng)元素,其中碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)大都在70%以上,烷基和芳香結(jié)構(gòu)是最主要的成分。

    生物炭的原料來(lái)源廣泛,主要有植物來(lái)源如木材、秸稈、果殼等,動(dòng)物來(lái)源如牛糞、雞糞等,微生物來(lái)源如污泥等。目前,大部分生物炭的研究與應(yīng)用都是以農(nóng)業(yè)、林業(yè)、禽畜垃圾、城市污水廠污泥等為原料,不但原料豐富,還可變廢為寶,具有十分重要的作用。

    2? 生物炭對(duì)土壤中Cd遷移轉(zhuǎn)化的影響機(jī)理

    土壤中重金屬Cd不可生物降解,其生物利用有效性及遷移轉(zhuǎn)化主要取決于土壤中Cd的賦存狀態(tài)。土壤中Cd等重金屬常分為可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)物結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)共5種形態(tài),其中可交換態(tài)的生物利用有效性最大;可交換態(tài)Cd向其余4態(tài)轉(zhuǎn)化都會(huì)降低Cd在土壤中的生物利用有效性。有強(qiáng)烈吸附能力的生物炭能夠改變土壤中重金屬的存在形態(tài),降低重金屬的可交換態(tài)含量,進(jìn)而降低Cd的遷移轉(zhuǎn)化能力和植物的可利用度。土壤中Cd被吸附的程度主要與生物炭理化性質(zhì)(比表面積、微孔分布、功能團(tuán)和陽(yáng)離子交換量等)有關(guān)[3],其吸附機(jī)理主要有陽(yáng)離子交換、陽(yáng)離子-π鍵、表面沉淀、表面絡(luò)合、靜電吸附[4-5](具體見圖1)。

    2.1? 陽(yáng)離子交換和陽(yáng)離子-π鍵

    生物炭表面的陽(yáng)離子交換吸附是生物炭吸附Cd的主要機(jī)理之一。陽(yáng)離子交換量越大,包括Cd在內(nèi)的重金屬吸附量也越大[6-7]。陽(yáng)離子交換吸附具有能量低、明顯可逆和非特異等特點(diǎn)[4]。

    陽(yáng)離子-π鍵功能主要取決于生物炭的芳構(gòu)化如C=C、C=O等,也是吸附Cd等重金屬的主要機(jī)理[8]。π共軛芳香結(jié)構(gòu)存在越多,則負(fù)電荷在π軌道變化越大,官能團(tuán)失電子能力越強(qiáng),吸附效果更顯著[9]。

    2.2? 靜電吸引

    另一個(gè)影響金屬吸附的重要特性是表面電荷。當(dāng)溶液pH>pHpzc,生物炭帶負(fù)電荷,可以緊密吸附陽(yáng)離子如Cd2+等;反之,則易吸附陰離子如HAsO42- 和HCrO4-。有研究表明[10],生物炭的pHpzc隨熱解溫度升高而升高,這是由于生物炭上負(fù)電荷官能團(tuán)的量(—COO—、—COH、—OH)下降了,致使表面的負(fù)電荷越來(lái)越少、pHPZC越來(lái)越高。

    2.3? 表面沉淀作用

    呈堿性的生物炭會(huì)促進(jìn)Cd與OH-、PO43-、CO32-形成Cd(OH)2、Cd2(PO4)3、CdCO3[11]。XU[12]等發(fā)現(xiàn)含有較高濃度可溶性碳酸鹽和磷酸鹽的牛糞生物炭對(duì)Cd的固定主要來(lái)源于表面沉淀。TRAKAL[7]等還發(fā)現(xiàn),在Cd碳酸鹽形成后,CO32-的峰有移動(dòng)。

    2.4? 表面絡(luò)合

    表面絡(luò)合是Cd固定化的重要機(jī)理。生物炭表面含有很多含氧官能團(tuán),例如羧基、酚羥基等,它們可以與金屬陽(yáng)離子形成金屬絡(luò)合物,增加土壤對(duì)重金屬的專性吸附。很多研究表明[5,8],Cd(Ⅱ)易于與生物炭表面含氧官能團(tuán)(如-OH、-COOH)形成表面絡(luò)合物,從而使Cd被固定,具體形式為:

    Cd2++R-OH=Cd-RO+H+ ;Cd2++R-COOH=Cd-RCOO+H+。

    此外,重金屬Cd還可以與生物炭上或周圍的Al、Fe、P等元素形成絡(luò)合物從而使Cd被固定[13]。

    3? 生物炭對(duì)土壤中Cd遷移轉(zhuǎn)化的影響因素

    生物炭對(duì)土壤中重金屬Cd遷移轉(zhuǎn)化的影響與生物炭原料來(lái)源、熱解溫度、改性方式、施用量、老化及土壤條件等因素密切相關(guān)。

    3.1? 生物炭原料

    原料對(duì)生物炭的理化性質(zhì)具有很大影響。生物炭的元素組成及含量與其生物質(zhì)源中的元素含量呈線性相關(guān),如禽畜糞便類生物炭具有較高的礦物養(yǎng)分,而木材秸稈類炭中含量相對(duì)較少[14]。富含木質(zhì)素原料制備的生物炭其產(chǎn)率相對(duì)高、大孔結(jié)構(gòu)多,而富含纖維素原料制備的生物炭微孔結(jié)構(gòu)多[9,11]。

    原料不一樣,得到的生物炭對(duì)Cd在作物中的富集作用及Cd污染土壤修復(fù)性能也不一樣。羅唯葉[15]等在研究稻殼、秸稈-木材(混合)和動(dòng)物糞便3種不同來(lái)源生物炭對(duì)鉛鋅礦區(qū)弱酸提取態(tài)Cd等的吸附時(shí)發(fā)現(xiàn),含P豐富的動(dòng)物糞便源生物炭對(duì)弱酸提取態(tài)Cd去除率最高。O'CONNOR[16]等在總結(jié)生物炭應(yīng)用田間試驗(yàn)時(shí)發(fā)現(xiàn),稻草和小麥莖源生物炭在降低包括Cd在內(nèi)的重金屬淋溶及在作物中富集方面最好,而芒屬和木材源生物炭則在提高作物產(chǎn)量方面表現(xiàn)最好。XU[17]等以牛糞和稻殼為原料制備生物炭,發(fā)現(xiàn)牛糞炭相比于稻殼炭更能有效去除重金屬Cu、Pb、Zn、Cd,且主要與原料中磷酸根離子和碳酸根離子含量有關(guān),因?yàn)榱姿猁}和碳酸鹽成分可通過與重金屬共沉淀等作用降低重金屬在土壤中的生物有效性。

    3.2? 熱解溫度

    生物炭的理化性質(zhì)與熱解溫度有很大關(guān)系。大部分研究表明[18-20],熱解溫度升高,其比表面積增大、pH增大、堿性官能團(tuán)數(shù)量增加,但CEC降低、生物炭表面的酸性官能團(tuán)數(shù)量下降、官能團(tuán)密度較小,其中官能團(tuán)密度的減少、CEC的減少不利于Cd的固定,但比表面積增大、pH的增大、堿性官能團(tuán)數(shù)量的增加則有利于Cd的固定。目前一些研究發(fā)現(xiàn)生物炭表面積與Cd生物有效性之間呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系。CAO[21]等發(fā)現(xiàn),生物炭中的無(wú)機(jī)鹽如磷酸鹽和碳酸鹽成分隨熱解溫度上升呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢(shì),在200 ℃時(shí)溶解性鹽分增多,而在500 ℃時(shí)Ca、Mg、P微晶體大量形成,促進(jìn)了重金屬的沉淀;生物炭堿度的提升也能促進(jìn)重金屬沉淀。KIM [22]等發(fā)現(xiàn),熱解溫度高時(shí)生物炭的芳香族結(jié)構(gòu)較多而極性官能團(tuán)較少,當(dāng)熱解溫度>500 ℃,Cd能被生物炭吸附的量可達(dá)到13.24 mg·g-1。武瑞平[23]等在研究300、600、800 ℃下污泥生物炭對(duì)人工模擬Cd污染土壤修復(fù)時(shí)發(fā)現(xiàn),在同樣施加量條件下溫度越高,修復(fù)效果越好。

    生物炭的改性前后其吸附性能與熱解溫度的關(guān)系不盡相同。王瑞峰[24]等考察了400、500、600、700 ℃對(duì)玉米秸稈、玉米芯和木屑原料生物炭及改性情況的影響,結(jié)果表明,未改性時(shí)其對(duì)Cd的吸附能力隨溫度上升而上升,但不同改性方法的生物炭吸附性能與熱解溫度的關(guān)系隨原料來(lái)源不同而呈現(xiàn)較大差異,具體機(jī)理還待繼續(xù)研究。

    3.3? 改性方法

    改性生物炭的理化性質(zhì)及其對(duì)Cd環(huán)境行為的影響隨改性方法不同而不同。王瑞峰[24]等用微波和NaOH對(duì)同樣熱解溫度(400、500、600、700 ℃)制備的玉米秸稈、玉米芯和木屑生物炭改性后發(fā)現(xiàn),除600 ℃條件制備的玉米芯生物炭處理外,NaOH改性后的生物炭對(duì)Cd的吸附量約為微波改性的1.7~8.4倍;NaOH改性后的生物炭相對(duì)于改性前,其比表面積和孔隙度總孔體積變小,但堿性基團(tuán)增加了4倍,可見吸附性能優(yōu)化與比表面積和總孔體積不成正比,更多是取決于表面的官能團(tuán)性質(zhì)。但有些研究表明,通過NaOH改性后其孔隙度和比表面積增加,從而提高吸附性能。孫越[25]等在綜述生物炭的主要改性方法時(shí)發(fā)現(xiàn),氫氧化鈉改性可通過提高生物炭比表面積、含氧官能團(tuán)、陽(yáng)離子交換能力等增強(qiáng)對(duì)Cd2+的吸附能力。楊蘭[26]在研究HNO3氧化、NaOH活化、KMnO4浸漬和磁性修飾(FeCl3)改性處理后的油菜秸稈生物炭對(duì)Cd污染水稻土的鈍化效應(yīng)時(shí)發(fā)現(xiàn),改性生物炭(BC-HNO3、BC-FeCl3、BC-KMnO4、BC-NaOH)均能降低原狀土有效態(tài)Cd含量,其中尤以BC-KMnO4、BC-NaOH對(duì)原狀土中Cd鈍化較好,Cd有效態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于對(duì)照50%;BC-FeCl3、BC-KMnO4、BC-NaOH能降低土壤中外源Cd有效態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù),尤以10% BC-KMnO4對(duì)有效態(tài)Cd的鈍化效果最好,但BC-HNO3增加了土壤中Cd的有效態(tài)質(zhì)量分?jǐn)?shù)。張?jiān)絒27]等采用熱分解法以廢棄松木屑為原料制備生物炭,隨后用硝酸、氨氣、溴水和硫化鈉4種化學(xué)試劑分別對(duì)其進(jìn)行改性,發(fā)現(xiàn)經(jīng)過氨氣改性后的生物炭吸附容量最大,其對(duì)Cd的吸附量可達(dá)12.3 mg·g-1,且反應(yīng)條件如pH等也是影響吸附效果的重要因素。胡術(shù)剛[28]等對(duì)稻殼生物炭采用CaCl2、CaCl2與H2O2混合性改性,結(jié)果表明,改性后生物炭其表面積和總孔容積均有增大,對(duì)水中Cd離子的吸附能力也顯著上升,特別是混合改性后生物炭其效果更優(yōu)??梢姼男苑椒愋汀⒏男詣╊愋图皾舛榷紩?huì)對(duì)改性生物炭鈍化Cd效應(yīng)產(chǎn)生影響。

    3.4? 生物炭施加量

    土壤有機(jī)質(zhì)和有機(jī)碳含量是施用生物炭土壤的重要參數(shù)。有機(jī)質(zhì)能影響污染物在固-液中的分布,從而影響污染物的生物有效性。WENG[29]等創(chuàng)建了一個(gè)多面模型來(lái)表征重金屬在固-液中的分布,結(jié)果表明,土壤OM越高,其污染物固定越好。作為富碳物質(zhì)的生物炭其在土壤中施用量越大,土壤中有機(jī)碳越高,土壤淋瀝的潛力下降,污染物在植物組織的富集強(qiáng)度也較小。O'CONNOR[16]等在綜述8個(gè)國(guó)家29個(gè)野外田間試驗(yàn)生物炭施用對(duì)Cd污染土壤影響時(shí)發(fā)現(xiàn),在生物炭施用量≤5 t·ha-1條件下,生物量施用量、施用后與施用前生物炭含量差均與土壤中Cd的淋瀝、富集成負(fù)相關(guān)關(guān)系。張煜行[30]課題組通過盆栽實(shí)驗(yàn)在研究生物炭質(zhì)量分?jǐn)?shù)(0、0.5%、1%、3%、5%)對(duì)DEHP和Cd復(fù)合污染土壤中Cd的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),生物炭可通過提高土壤pH值、有機(jī)質(zhì)和CEC降低Cd的生物利用有效性,且土壤中生物炭施加量越高,土壤中Cd的生物利用有效性越低。

    也有文獻(xiàn)表明生物炭施加量并非越多越好。郭文娟[31]采用野外田間試驗(yàn)考察生物炭施加量分別為5、10、20 t·ha-1時(shí)對(duì)菜地Cd有效態(tài)及油麥菜Cd含量的影響。結(jié)果表明,土壤中有效態(tài)Cd在生物炭施加量為5、10 t·ha-1時(shí)降低最多,但在20 t·ha-1時(shí)反而上升至與對(duì)照一樣水平;油麥菜根部及可食用部分Cd含量在生物炭施用條件下均呈下降趨勢(shì),當(dāng)生物炭施加量≤10 t·ha-1,Cd含量有隨生物炭施加量的增加呈下降趨勢(shì),當(dāng)生物炭施加量增加至? 20 t·ha-1時(shí)油麥菜中Cd含量與10 t·ha-1沒有顯著變化。還有人研究發(fā)現(xiàn),外源生物炭加入會(huì)增加重金屬的活性。孟令陽(yáng)[32]等研究發(fā)現(xiàn),活性炭、草炭和風(fēng)化煤能將Cd污染土壤中外源性Cd的有效態(tài)含量降低,但卻能活化污染土壤中內(nèi)源性Cd的活性,而且Cd在玉米中的積累量也隨之增加,其具體機(jī)理不詳。此外,生物炭的加入能否活化重金屬取決于污染場(chǎng)地的其他因子如鹽度,ABBAS[33]等在研究生物炭對(duì)Cd污染鹽地(0、25 、50 mmol·L-1)的修復(fù)時(shí)發(fā)現(xiàn),在低濃度鹽分(0、25 mmol·L-1)條件下,生物炭的添加量越高其修復(fù)效果越好,但在? ? ? 50 mmol·L-1鹽度條件下,其修復(fù)效果隨生物炭添加量的增加呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)。

    3.5? 生物炭的老化

    生物炭在老化過程中會(huì)改變某些特性,進(jìn)而影響其對(duì)重金屬的包埋能力。FAN[34]等發(fā)現(xiàn)麥秸生物炭經(jīng)過酸老化后其Cd吸附能力增加了21.2%,因?yàn)镃d與含氧官能團(tuán)能形成絡(luò)合物,含氧官能團(tuán)如酮基和苯酚基在老化后呈上升趨勢(shì)。XU[35]等研究了牛糞和鋸末生物炭在施用于Cd污染土壤前后經(jīng)過25個(gè)干濕或凍融周期老化后其生物炭特性及其對(duì)Cd包埋能力影響,結(jié)果表明,施用前老化生物炭的pH值由8.2~10.7降至7.5~9.7,但DOC釋放量、O/C和含氧官能團(tuán)如—OH和—C=O—均增加了;相對(duì)于新制生物炭,施用前老化的生物炭其Cd包埋量由57%~70%下降至53%~63%,因?yàn)镃dCO3 或 Cd3(PO4)2 下降了;相反,施用后生物炭的老化對(duì)堿度影響較小,但O/C和含氧官能團(tuán)均有上升,生物炭對(duì)Cd的包埋能力由44%~68%上升至59%~73%,因?yàn)镃d能與增加的含氧官能團(tuán)形成絡(luò)合物;同時(shí)一些田間試驗(yàn)也證實(shí)這一點(diǎn),CUI[36]等對(duì)鎘污染土壤進(jìn)行了兩年的田間試驗(yàn),結(jié)果表明,在施用10、20、40 t·ha-1的生物炭后,第一年稻米中Cd的富集率分別下降16.8%、37.1%和45%,第二年則下降了42.7%、39.9%和61.9%。這表明施用新鮮的生物炭于污染土壤中有利于Cd包埋的長(zhǎng)期穩(wěn)定性而且成本較低。

    3.6? 土壤類型及條件

    相對(duì)于黏土,沙土中Cd等重金屬易于溶解及遷移和被植物吸收,這是由于沙質(zhì)土壤表面積和陽(yáng)離子交換都較低。QI[37]等在研究質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的中性雞糞生物炭對(duì)4種土壤Cd溶解性及生物利用有效性影響時(shí)發(fā)現(xiàn),生物炭對(duì)高吸附力的兩種黏土沒有影響,卻能對(duì)低吸附能力的兩種壤土中Cd的質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低50%。

    土壤的各種條件因子[38]如pH值、土壤有機(jī)質(zhì)、CEC、營(yíng)養(yǎng)狀況等均會(huì)影響土壤中Cd的遷移性及生物毒性,其中最重要的是pH和SOM。土壤pH的上升不但可以增加土壤表面的負(fù)電荷還易與重金屬形成MOHn+,有利于重金屬的包埋。在pH<7的酸性土壤中,Cd生物利用有效性較大。CUI[36]等發(fā)現(xiàn)生物炭施入后第一年、第二年土壤pH分別提高了0.15~0.33、0.24~0.38,相應(yīng)地Cd在土壤中的可提取率分別下降了32%~52.5%和5.5%~43.4%。但SHEN[39]等在研究生物炭(pH=6.96)對(duì)高pH土壤(pH=8)的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),生物炭的加入對(duì)土壤pH沒有影響,但能降低Ni和Zn等重金屬的滲漏率。包括腐殖質(zhì)在內(nèi)的土壤有機(jī)質(zhì)其上含有帶負(fù)電荷的羧基、酚基,能與Cd等重金屬形成絡(luò)合物,故土壤中SOM含量與重金屬在植物中的吸收呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。

    4? 結(jié)語(yǔ)與展望

    環(huán)境友好的生物炭在Cd污染土壤修復(fù)中具有良好的效果,其作用機(jī)理也多種多樣,同時(shí)受眾多因素影響,主要包括生物炭原料、生物炭熱解溫度、生物炭改性方法、生物炭施用量、生物炭的老化、土壤類型及條件因子等。這些因子主要是通過影響生物炭結(jié)構(gòu)及特性進(jìn)而影響Cd污染土壤修復(fù)效果,且眾多研究表明生物炭結(jié)構(gòu)與Cd污染土壤修復(fù)效果之間存在一些定量或半定量關(guān)系,但未建立相關(guān)模型。同時(shí),生物炭的研究大部分仍處于實(shí)驗(yàn)室階段,且針對(duì)生物炭加入后與土壤微生物系的相互作用的研究也較少。另外,生物炭可能含有一些有害污染物如PAH或重金屬,應(yīng)用于環(huán)境后可能存在一定風(fēng)險(xiǎn)性。

    應(yīng)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展需要,生物炭的應(yīng)用前景越來(lái)越廣泛,為了促進(jìn)生物炭的環(huán)境應(yīng)用,仍需進(jìn)行以下研究:一是進(jìn)一步加大生物炭在實(shí)際污染土壤中的修復(fù)研究;二是構(gòu)建生物炭結(jié)構(gòu)或生物炭結(jié)構(gòu)影響因素與Cd污染土壤修復(fù)效果之間的模型;三是研究生物炭加入后與土壤微生物系統(tǒng)的相互作用及機(jī)理;四是研究實(shí)際實(shí)用中生物炭效果的持久性、穩(wěn)定性以及生物炭應(yīng)用的潛在風(fēng)險(xiǎn)性。

    參考文獻(xiàn):

    [1]環(huán)境保護(hù)部,國(guó)土資源部. 全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)(2014年4月17日)[J]. 環(huán)境教育,2014(6):8-10.

    [2]鐘曉曉,王濤,原文麗,等. 生物炭的制備、改性及其環(huán)境效應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 湖南師范大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào),2017,40(5):44-50.

    [3]WANG J, WANG S. Preparation, modification and environmental application of biochar: a review[J]. Journal of Cleaner Production, 2019, 227: 1002-1022.

    [4]WANG S, XU Y, NORBU N, et al. remediation of biochar on heavy metal polluted soils[J]. IOP Conference Series: Earth and Environmental Science, 2018, 108: 42113.

    [5]HAMID Y, TANG L, HUSSAIN B, et al. Organic soil additives for the remediation of cadmium contaminated soils and their impact on the soil-plant system: a review[J]. The Science of the Total Environment, 2020, 707: 136121.

    [6]REES F, SIMONNOT M O, MOREL J L. Short-term effects of biochar on soil heavy metal mobility are controlled by intra-particle diffusion and soil ph increase[J]. European Journal of Soil Science, 2014, 65(1): 149-161.

    [7]TRAKAL L, BING?L D, POHO?EL? M, et al. Geochemical and spectroscopic investigations of cd and pb sorption mechanisms on contrasting biochars: engineering implications[J]. Bioresource Technology, 2014, 171: 442-451.

    [8]熊靜,王蓓麗,劉淵文,等. 生物炭去除土壤重金屬的研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境工程,2019,37(9):182-187.

    [9]LI H, DONG X, DA SILVA E B, et al. Mechanisms of metal sorption by biochars: biochar characteristics and modifications[J]. Chemosphere, 2017, 178: 466-478.

    [10]CHEN T, ZHANG Y, WANG H, et al. Influence of pyrolysis temperature on characteristics and heavy metal adsorptive performance of biochar derived from municipal sewage sludge[J]. Bioresource Technology, 2014, 164: 47-54.

    [11] BANDARA T, FRANKS A, XU J, et al. Chemical and biological immobilization mechanisms of potentially toxic elements in biochar-amended soils[J]. Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2019: 1-76.

    [12]XU X, CAO X, ZHAO L, et al. Removal of Cu, Zn, and Cd from aqueous solutions by the dairy manure-derived biochar[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2013, 20(1): 358-368.

    [13]ZHENG R, CHEN Z, CAI C, et al. Mitigating heavy metal accumulation into rice (oryza sativa l.) using biochar amendment — a field experiment in Hunan, China[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015, 22(14): 11097-11108.

    [14]鐘曉曉,王濤,原文麗,等. 生物炭的制備、改性及其環(huán)境效應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 湖南師范大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào),2017,40(5):44-50.

    [15]李雪琴. 生物炭改性方式的優(yōu)選及對(duì)廢水溶解態(tài)Cr(Ⅵ)吸附性能的研究[D]. 重慶大學(xué),2018.

    [16]O'CONNOR D, PENG T, ZHANG J, et al. Biochar application for the remediation of heavy metal polluted land: a review of in situ field trials[J]. Science of The Total Environment, 2018, 619-620: 815-826.

    [17]XU X, CAO X, ZHAO L. Comparison of rice husk- and dairy manure-derived biochars for simultaneously removing heavy metals from aqueous solutions: role of mineral components in biochars[J]. Chemosphere, 2013, 92(8): 955-961.

    [18]XIAO X, CHEN B, CHEN Z, et al. Insight into multiple and multilevel structures of biochars and their potential environmental applications: a critical review[J]. Environmental Science & Technology, 2018, 52(9): 5027-5047.

    [19]WEBER K, QUICKER P. Properties of biochar[J]. Fuel, 2018, 217: 240-261.

    [20]王默涵,張昊,楊紅建,等. 羊糞生物炭對(duì)廢水中重金屬的去除效果和作用機(jī)理[J]. 環(huán)境工程. http://kns.cnki. net/KCMS/detail/ detail.aspx?FileName=HJGC20191219000&DbName=CAPJ2019.

    [21]CAO X, MA L, GAO B, et al. Dairy-manure derived biochar effectively sorbs lead and atrazine[J]. Environmental Science & Technology, 2009, 43(9): 3285-3291.

    [22]RIZWAN M, ALI S, QAYYUM M F, et al. Mechanisms of biochar- mediated alleviation of toxicity of trace elements in plants: a critical review[J]. Environ Sci Pollut Res Int, 2016, 23(3): 2230-2248.

    [23]武瑞平, 趙峰. 熱解溫度對(duì)生物炭強(qiáng)化鎘污染土壤治理的影響[J]. 環(huán)境工程,2020. http://kns.cnki.net/KCMS/detail/detail.aspx? FileName=HJGC2020060500A&DbName=CAPJ2020.

    [24]王瑞峰,周亞男,孟海波,等. 不同改性生物炭對(duì)溶液中Cd的吸附研究[J]. 中國(guó)農(nóng)業(yè)科技導(dǎo)報(bào), 2016,18(6):103-111.

    [25]孫越,嚴(yán)曉菊,張延,等. 生物炭的主要改性方法及其在污染物去除方面的應(yīng)用[J]. 當(dāng)代化工,2019,48(8):1700-1703.

    [26]楊蘭. 改性生物炭材料對(duì)鎘污染水稻土鈍化修復(fù)效應(yīng)研究[D]. 雅安:四川農(nóng)業(yè)大學(xué),2017.

    [27]張?jiān)?,林珈羽,劉沅,? 改性生物炭對(duì)鎘離子吸附性能研究[J]. 武漢科技大學(xué)學(xué)報(bào),2016,39(1):48-52.

    [28]胡術(shù)剛,欒小凱,顏昌宙,等. 改性生物炭的制備及其對(duì)水中鎘離子的吸附試驗(yàn)[J]. 環(huán)境工程,2019,37(5):12-16.

    [29]WENG L P, TEMMINGHOFF E, LOFTS S, et al. Complexation with dissolved organic matter and solubility control of heavy metals in a sandy soil[J]. Environmental Science & Technology, 2002, 36(22): 4804-4810.

    [30]張煜行, 譙華, 魏世強(qiáng), 等.稻殼生物炭施加量對(duì)農(nóng)田土壤鎘及鄰苯二甲酸酯復(fù)合污染修復(fù)的影響[C]. 2019年中國(guó)土壤學(xué)會(huì)土壤環(huán)境專業(yè)委員會(huì)、土壤化學(xué)專業(yè)委員會(huì)聯(lián)合學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集,2019.

    [31]郭文娟. 生物炭對(duì)鎘污染土壤的修復(fù)效應(yīng)及其環(huán)境影響行為[D]. 北京:中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院,2013.

    [32]孟令陽(yáng),辛術(shù)貞,蘇德純. 不同惰性有機(jī)碳物料對(duì)土壤鎘賦存形態(tài)和生物有效性的影響[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2011,30(8): 1531-1538

    [33]ABBAS T, RIZWAN M, ALI S, et al. Effect of biochar on alleviation of cadmium toxicity in wheat (triticum aestivum l.) grown on cd-contaminated saline soil[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2018, 25(26): 25668-25680.

    [34]FAN Q, SUN J, CHU L, et al. Effects of chemical oxidation on surface oxygen-containing functional groups and adsorption behavior of biochar[J]. Chemosphere, 2018, 207: 33-40.

    [35]XU Z, XU X, TSANG D C W, et al. Contrasting impacts of pre- and post-application aging of biochar on the immobilization of Cd in contaminated soils[J]. Environmental Pollution, 2018, 242: 1362-1370.

    [36]CUI L, LI L, ZHANG A, et al. Biochar amendment greatly reduces rice cd uptake in a contaminated paddy soil: a two-year field experiment[J]. Bioresources, 2011, 6(3): 2605-2618.

    [37]QI F, LAMB D, NAIDU R, et al. Cadmium solubility and bioavailability in soils amended with acidic and neutral biochar[J]. Science of the Total Environment, 2018, 610-611: 1457-1466.

    [38]LAHORI A H, GUO Z, ZHANG Z, et al. Use of biochar as an amendment for remediation of heavy metal-contaminated soils: prospects and challenges[J]. Pedosphere, 2017, 27(6): 991-1014.

    [39]SHEN Z, SOM A M, WANG F, et al. Long-term impact of biochar on the immobilisation of nickel (II) and zinc (II) and the revegetation of a contaminated site[J]. Science of The Total Environment, 2016, 542: 771-776.

    猜你喜歡
    官能團(tuán)陽(yáng)離子改性
    熟記官能團(tuán)妙破有機(jī)題
    在對(duì)比整合中精準(zhǔn)把握有機(jī)官能團(tuán)的性質(zhì)
    烷基胺插層蒙脫土的陽(yáng)離子交換容量研究
    P(3,4HB)/PHBV共混改性及微生物降解研究
    污泥中有機(jī)官能團(tuán)的釋放特性
    ABS/改性高嶺土復(fù)合材料的制備與表征
    聚甲醛增強(qiáng)改性研究進(jìn)展
    聚乳酸擴(kuò)鏈改性及其擠出發(fā)泡的研究
    逆向合成分析法之切斷技巧
    陽(yáng)離子Gemini表面活性劑的應(yīng)用研究進(jìn)展
    日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 最新中文字幕久久久久| 亚洲av成人精品一区久久| 99久久精品国产国产毛片| 色视频在线一区二区三区| 大码成人一级视频| 女人精品久久久久毛片| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲精品一二三| 成年女人在线观看亚洲视频| 亚洲图色成人| 欧美成人午夜免费资源| 2021少妇久久久久久久久久久| 九草在线视频观看| 亚洲精品456在线播放app| 六月丁香七月| 国产老妇伦熟女老妇高清| 三级国产精品片| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲精品乱久久久久久| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| videossex国产| 亚洲av男天堂| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产精品三级大全| 亚洲欧美精品自产自拍| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产淫语在线视频| 九九爱精品视频在线观看| 久久精品夜色国产| 日韩 亚洲 欧美在线| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲国产色片| 成人二区视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲一区二区三区欧美精品| av专区在线播放| 少妇人妻精品综合一区二区| 成人无遮挡网站| 91精品国产国语对白视频| 在线观看国产h片| 日韩精品有码人妻一区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 日本-黄色视频高清免费观看| 五月开心婷婷网| 久久久国产精品麻豆| 丁香六月天网| 美女视频免费永久观看网站| 少妇人妻精品综合一区二区| 五月天丁香电影| 99久国产av精品国产电影| 国产片特级美女逼逼视频| 免费在线观看成人毛片| av黄色大香蕉| 中文资源天堂在线| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久久午夜欧美精品| 亚洲av成人精品一二三区| 我要看日韩黄色一级片| 性色avwww在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 午夜精品国产一区二区电影| 新久久久久国产一级毛片| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | av福利片在线观看| 蜜桃在线观看..| 国产成人午夜福利电影在线观看| 岛国毛片在线播放| 日韩电影二区| 亚洲无线观看免费| 欧美区成人在线视频| 久久久久视频综合| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲成人一二三区av| 日韩一区二区三区影片| 少妇人妻精品综合一区二区| 成人无遮挡网站| 久久青草综合色| 成人毛片a级毛片在线播放| 蜜桃在线观看..| 久久久欧美国产精品| 久久久欧美国产精品| 我的女老师完整版在线观看| 在线观看av片永久免费下载| 欧美最新免费一区二区三区| 国产欧美日韩精品一区二区| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| av黄色大香蕉| 在线观看免费视频网站a站| 在线观看免费视频网站a站| 国产成人午夜福利电影在线观看| 两个人免费观看高清视频 | 黄色一级大片看看| 赤兔流量卡办理| 男女无遮挡免费网站观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品一区www在线观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 成人漫画全彩无遮挡| 桃花免费在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产精品偷伦视频观看了| 国产黄色免费在线视频| 午夜日本视频在线| 亚洲成人av在线免费| 少妇高潮的动态图| 亚洲中文av在线| 女人久久www免费人成看片| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 五月开心婷婷网| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲精品视频女| 天天操日日干夜夜撸| av.在线天堂| 久久久久久久久久人人人人人人| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 另类亚洲欧美激情| 中文字幕久久专区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 日韩一区二区视频免费看| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 99视频精品全部免费 在线| 久久久久久久久久人人人人人人| 三级国产精品欧美在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 精华霜和精华液先用哪个| 美女国产视频在线观看| 中国三级夫妇交换| 97超视频在线观看视频| 亚洲自偷自拍三级| 一级片'在线观看视频| 9色porny在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 最近中文字幕高清免费大全6| 一级二级三级毛片免费看| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久久精品94久久精品| 亚洲精品国产色婷婷电影| 午夜激情久久久久久久| 一级a做视频免费观看| 日韩av免费高清视频| 亚洲av福利一区| 777米奇影视久久| 人人澡人人妻人| 国精品久久久久久国模美| 在线观看国产h片| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 少妇的逼好多水| 91久久精品国产一区二区三区| 9色porny在线观看| 国产成人精品婷婷| 一级毛片电影观看| 国产黄片视频在线免费观看| 国产亚洲精品久久久com| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 91久久精品电影网| 免费av不卡在线播放| 在线天堂最新版资源| av.在线天堂| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 大陆偷拍与自拍| 色94色欧美一区二区| 岛国毛片在线播放| 女性生殖器流出的白浆| 黄色日韩在线| 亚洲电影在线观看av| 在线天堂最新版资源| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 日日啪夜夜撸| 69精品国产乱码久久久| 国国产精品蜜臀av免费| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 久久精品国产a三级三级三级| 久久亚洲国产成人精品v| 久久人妻熟女aⅴ| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 校园人妻丝袜中文字幕| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 黑人高潮一二区| 国产成人a∨麻豆精品| 国产日韩欧美亚洲二区| 大陆偷拍与自拍| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产精品嫩草影院av在线观看| 老司机亚洲免费影院| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲精品自拍成人| 色哟哟·www| 最近中文字幕高清免费大全6| 欧美 日韩 精品 国产| 女人久久www免费人成看片| 婷婷色综合大香蕉| 中国国产av一级| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久毛片免费看一区二区三区| 成人毛片60女人毛片免费| 久久精品夜色国产| 下体分泌物呈黄色| 免费看av在线观看网站| 91成人精品电影| 欧美变态另类bdsm刘玥| 制服丝袜香蕉在线| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 在线观看免费高清a一片| 久久99热6这里只有精品| 自线自在国产av| 免费看不卡的av| 午夜福利影视在线免费观看| 一区二区三区四区激情视频| 少妇 在线观看| videos熟女内射| 日本黄色日本黄色录像| 天天操日日干夜夜撸| 七月丁香在线播放| 国国产精品蜜臀av免费| 久久韩国三级中文字幕| 日韩 亚洲 欧美在线| 内地一区二区视频在线| 久久这里有精品视频免费| 亚洲成色77777| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 国国产精品蜜臀av免费| 卡戴珊不雅视频在线播放| a级毛色黄片| 精品久久久噜噜| 亚洲av二区三区四区| 日韩一本色道免费dvd| 一区二区av电影网| 免费av中文字幕在线| 一区二区三区乱码不卡18| 韩国高清视频一区二区三区| 精品一区二区三卡| 国产在线男女| 亚洲欧美日韩东京热| 国产黄色免费在线视频| 精品久久国产蜜桃| 久久 成人 亚洲| 欧美日韩av久久| 国产日韩欧美在线精品| 大香蕉久久网| 久久热精品热| 最新中文字幕久久久久| 国产亚洲欧美精品永久| 黄色怎么调成土黄色| 国产精品99久久99久久久不卡 | 国产91av在线免费观看| 99久久人妻综合| 欧美人与善性xxx| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲国产av新网站| 男女国产视频网站| 日韩欧美精品免费久久| 成年av动漫网址| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 高清av免费在线| 99九九线精品视频在线观看视频| 在线 av 中文字幕| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 尾随美女入室| 交换朋友夫妻互换小说| 成年美女黄网站色视频大全免费 | av有码第一页| 日本av免费视频播放| 精品久久国产蜜桃| 午夜91福利影院| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产乱人偷精品视频| 赤兔流量卡办理| 看免费成人av毛片| 久久免费观看电影| 国产亚洲最大av| 高清欧美精品videossex| 欧美精品亚洲一区二区| 老女人水多毛片| 岛国毛片在线播放| 亚洲熟女精品中文字幕| 一级毛片电影观看| 午夜91福利影院| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲第一av免费看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 日本wwww免费看| 久久韩国三级中文字幕| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲中文av在线| 免费观看a级毛片全部| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲三级黄色毛片| 国产精品一区二区在线观看99| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 美女福利国产在线| 久久人人爽人人片av| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美三级亚洲精品| 搡女人真爽免费视频火全软件| 久久青草综合色| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲美女搞黄在线观看| 伦精品一区二区三区| 最新的欧美精品一区二区| 男女国产视频网站| 免费黄色在线免费观看| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲精品日韩av片在线观看| 久久99热这里只频精品6学生| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 内射极品少妇av片p| 深夜a级毛片| 久久99热这里只频精品6学生| 热re99久久精品国产66热6| 成人免费观看视频高清| 久久99蜜桃精品久久| av天堂久久9| 日本黄色片子视频| 日韩一区二区视频免费看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲美女视频黄频| 黄色毛片三级朝国网站 | 只有这里有精品99| 18禁在线播放成人免费| 极品教师在线视频| 大香蕉久久网| 国产极品粉嫩免费观看在线 | av.在线天堂| 日韩精品有码人妻一区| 亚洲国产精品一区三区| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产乱人偷精品视频| h日本视频在线播放| 免费观看a级毛片全部| 99九九线精品视频在线观看视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| tube8黄色片| 夫妻性生交免费视频一级片| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产高清有码在线观看视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲精品一二三| 亚洲av国产av综合av卡| 9色porny在线观看| 亚洲精品国产av蜜桃| 熟女电影av网| 国产黄色免费在线视频| 成人影院久久| 国产美女午夜福利| 中文字幕久久专区| 日本黄大片高清| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久久久久伊人网av| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 蜜桃在线观看..| 成人毛片60女人毛片免费| 精品久久久久久久久亚洲| 性色avwww在线观看| 性色av一级| 乱人伦中国视频| 在线观看免费日韩欧美大片 | 亚洲情色 制服丝袜| 日本欧美视频一区| 一区二区av电影网| 色婷婷久久久亚洲欧美| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| av天堂久久9| 国产日韩欧美在线精品| 欧美日韩在线观看h| 国产片特级美女逼逼视频| 免费大片黄手机在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 在线观看人妻少妇| 国产欧美日韩综合在线一区二区 | 高清毛片免费看| 亚洲精品自拍成人| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲无线观看免费| 人人妻人人澡人人看| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产高清不卡午夜福利| 久久ye,这里只有精品| 一个人免费看片子| 国产精品久久久久久精品古装| 九九在线视频观看精品| 久久久久久久精品精品| 夜夜爽夜夜爽视频| 国产 一区精品| 亚洲av成人精品一二三区| 男女免费视频国产| 黑人高潮一二区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 尾随美女入室| 日本色播在线视频| 天美传媒精品一区二区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 99热国产这里只有精品6| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 欧美区成人在线视频| 少妇的逼好多水| 国产69精品久久久久777片| 色94色欧美一区二区| 亚洲欧洲日产国产| 一级av片app| 精品熟女少妇av免费看| 久久久久人妻精品一区果冻| 日本91视频免费播放| a级毛片在线看网站| 国精品久久久久久国模美| 美女中出高潮动态图| 国产精品偷伦视频观看了| av国产久精品久网站免费入址| 在线观看免费视频网站a站| 69精品国产乱码久久久| 国产淫片久久久久久久久| 国产精品99久久久久久久久| 精品一区二区免费观看| 久久精品夜色国产| 黄色配什么色好看| 国产男人的电影天堂91| 国产精品一二三区在线看| 夫妻性生交免费视频一级片| 午夜久久久在线观看| 成年av动漫网址| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久狼人影院| 国产一区二区三区av在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 亚洲,欧美,日韩| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 丝袜在线中文字幕| 亚洲av欧美aⅴ国产| 毛片一级片免费看久久久久| 国产成人午夜福利电影在线观看| 人人妻人人澡人人看| 亚洲va在线va天堂va国产| 亚洲国产精品999| 桃花免费在线播放| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久久国产精品麻豆| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲精品中文字幕在线视频 | .国产精品久久| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产精品一二三区在线看| 欧美xxⅹ黑人| 毛片一级片免费看久久久久| 人妻 亚洲 视频| 一区二区av电影网| 人妻系列 视频| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 2018国产大陆天天弄谢| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲不卡免费看| 久久免费观看电影| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲内射少妇av| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 视频中文字幕在线观看| 美女中出高潮动态图| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产男人的电影天堂91| 午夜精品国产一区二区电影| 天天操日日干夜夜撸| 99久久综合免费| 亚洲性久久影院| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 内射极品少妇av片p| 日韩大片免费观看网站| 男人狂女人下面高潮的视频| 久久人妻熟女aⅴ| 久久97久久精品| 成年女人在线观看亚洲视频| 日韩中字成人| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| av天堂中文字幕网| 国产综合精华液| av专区在线播放| 亚洲精品乱久久久久久| 成年av动漫网址| 一区二区三区精品91| 国产 精品1| 九九在线视频观看精品| 免费大片18禁| 国产在线男女| 国产男女内射视频| 观看免费一级毛片| 亚洲国产精品专区欧美| 丝瓜视频免费看黄片| 一区在线观看完整版| 欧美xxxx性猛交bbbb| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 黄色毛片三级朝国网站 | 中文精品一卡2卡3卡4更新| 内地一区二区视频在线| 免费高清在线观看视频在线观看| 曰老女人黄片| 成人亚洲欧美一区二区av| 偷拍熟女少妇极品色| av专区在线播放| 亚洲av.av天堂| 丝袜在线中文字幕| 男人舔奶头视频| 一级毛片我不卡| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 日日啪夜夜撸| 精品一区二区三区视频在线| 在线播放无遮挡| 各种免费的搞黄视频| 欧美 日韩 精品 国产| 久久免费观看电影| 美女cb高潮喷水在线观看| 久久久国产精品麻豆| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产午夜精品一二区理论片| 国国产精品蜜臀av免费| 在线观看免费视频网站a站| 九色成人免费人妻av| 国产一区有黄有色的免费视频| 视频区图区小说| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 高清欧美精品videossex| 国产黄片美女视频| 最近中文字幕高清免费大全6| 午夜免费男女啪啪视频观看| 丰满人妻一区二区三区视频av| 特大巨黑吊av在线直播| 国产精品福利在线免费观看| 久久久久网色| 高清午夜精品一区二区三区| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲,欧美,日韩| 日韩强制内射视频| 日韩欧美一区视频在线观看 | 成人二区视频| 最新的欧美精品一区二区| 简卡轻食公司| 永久网站在线| 国产在视频线精品| 亚洲成人av在线免费| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 中国美白少妇内射xxxbb| 日韩强制内射视频| 一级毛片aaaaaa免费看小| 99久久中文字幕三级久久日本| 如何舔出高潮| 国产精品成人在线| 99热6这里只有精品| 国产永久视频网站| 国产精品熟女久久久久浪| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 久久韩国三级中文字幕| 国产成人精品福利久久| 免费大片18禁| 中文资源天堂在线| 搡老乐熟女国产| 亚洲人成网站在线观看播放| 色哟哟·www| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 2018国产大陆天天弄谢| 精品视频人人做人人爽| 欧美精品国产亚洲| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | av黄色大香蕉| 久久久久久伊人网av| 97在线人人人人妻| 国产精品人妻久久久影院| 国产成人精品一,二区| 亚洲av福利一区| 日韩电影二区| 久久久精品94久久精品| 国产午夜精品一二区理论片| a级毛片免费高清观看在线播放| 蜜桃在线观看..| 免费观看性生交大片5| 国产伦理片在线播放av一区| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产日韩欧美亚洲二区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 91成人精品电影| 国产男人的电影天堂91| a级一级毛片免费在线观看| 91久久精品国产一区二区三区| 伦精品一区二区三区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产黄片美女视频| 最后的刺客免费高清国语| 天堂中文最新版在线下载| 久久久久精品性色| 免费人妻精品一区二区三区视频| 日本黄色片子视频| 3wmmmm亚洲av在线观看| 十八禁高潮呻吟视频 | 亚洲成人一二三区av| 欧美日韩精品成人综合77777|