金屬色散模型對(duì)微納結(jié)構(gòu)FDTD計(jì)算的影響研究

劉 超，劉 瑜,2

（安徽大學(xué)1.電子信息工程學(xué)院，2.計(jì)算智能與信號(hào)處理教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽合肥230601）

近年來，光與金屬相互作用的表面等離子體特性引起了人們極大的興趣[1]。1998年Ebbesen等人發(fā)現(xiàn)光透過金屬薄膜孔洞陣列時(shí)發(fā)生異常透射增強(qiáng)現(xiàn)象[2]。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，金屬薄膜納米孔陣列已逐漸成為表面等離子體共振（SPR）傳感研究的重要結(jié)構(gòu)[3]。人們通過時(shí)域有限差分（FDTD）方法研究金屬納米孔陣的表面等離子體光譜性質(zhì)[4]。亞波長結(jié)構(gòu)具有“場的局域性”和“模式的共振性”特點(diǎn)，計(jì)算結(jié)果對(duì)介質(zhì)色散等媒質(zhì)物理參數(shù)的變化異常敏感，強(qiáng)烈依賴于金屬色散模型的精確程度。典型的金屬色散模型有Drude模型、Lorentz模型、Drude-Lorentz模型及其擴(kuò)展等。大多數(shù)色散模型需要通過增加一個(gè)或多個(gè)Lorentz諧振項(xiàng)來精確擬合金屬介電響應(yīng)過程，但增加更多的Lorentz項(xiàng)將導(dǎo)致FDTD算法實(shí)現(xiàn)困難、計(jì)算效率降低以及計(jì)算資源需求增加。為此，Drude臨界點(diǎn)（Drude2cp）模型因其對(duì)金屬色散更簡潔精確的描述而在FDTD算法領(lǐng)域受到關(guān)注[5-6]。

本文首先討論了幾類典型的金屬色散模型，以及基于輔助微分方程（ADE）處理金屬色散介質(zhì)的方法。然后比較分析了不同色散模型擬合銀（Ag）介電系數(shù)的差異，在此基礎(chǔ)上，利用FDTD方法對(duì)銀納米孔陣列透射特性進(jìn)行建模計(jì)算，研究分析不同金屬色散模型對(duì)FDTD仿真微納結(jié)構(gòu)電磁特性的精確性影響與差異。

1 金屬色散模型與算法實(shí)現(xiàn)

不同的金屬色散模型都是為了更好地描述給定條件下的介電響應(yīng)過程，減小與實(shí)際金屬介電效應(yīng)的偏差。Drude模型基于金屬自由電子氣假設(shè)，在光子能量小于電子能帶躍遷閾值情況下有效[7]，其表達(dá)式為

式中ε∞為無窮大頻率時(shí)的介電常數(shù)，ωD為Drude頻率，γ為碰撞頻率。

L4（4-Lorentz-pole pairs）模型[8]和Drude-2Lorentz模型[6]都是在Drude模型基礎(chǔ)上，增加Lorentz阻尼項(xiàng)，在有限波長范圍內(nèi)對(duì)金屬的帶間躍遷進(jìn)行近似，其表達(dá)式如下：

式中σ為電導(dǎo)率，ε0為真空介電常數(shù)，Ap，Bp，Cp為合并簡化系數(shù)。

式中Δεp為靜態(tài)和無窮大頻率的介電常數(shù)之差，Ωp為振子固有頻率，Γp為碰撞頻率。

Drude2cp模型是在Drude模型基礎(chǔ)上，添加兩個(gè)根據(jù)能帶理論分析得出的臨界點(diǎn)（CP）項(xiàng)組成，可以有效擬合復(fù)雜的金屬非對(duì)稱線型帶間躍遷[9]，其表達(dá)式如下：

式中Ap為幅度，Ωp為能隙，φp為相位，Γp為極點(diǎn)的擴(kuò)展。

利用ADE法處理上述色散模型，由時(shí)域麥克斯韋旋度方程：

使用Drude模型時(shí)，其極化電流表示為

使用L4模型，其極化電流可表示為

使用Drude-2Lorentz模型，其極化電流可表示為

使用Drude2cp模型，其極化電流可表示為

其中，JD.p為Drude項(xiàng)極化電流，將Drude項(xiàng)與增加的Lorentz或CP項(xiàng)的極化電流離散成如下形式[8]：

其中k1、k2、k3、k4、k5為差分離散系數(shù)。

由式（7）～（11）可知，不同色散模型中隨著極化電流多項(xiàng)式項(xiàng)數(shù)的增加，將造成離散遞推困難，從而大幅增加FDTD算法的實(shí)現(xiàn)復(fù)雜度。

聯(lián)立式（6）～（11）可推導(dǎo)出電場En+1的FDTD遞推方程，再由法拉第電磁感應(yīng)定律可推導(dǎo)出的遞推式。

2 不同色散模型的算法差異

2.1 Ag的介電系數(shù)

以金屬Ag為例，由圖1（a）、（b）可知：1）波長在200 nm～1 000 nm時(shí)，不同色散模型Ag介電系數(shù)的實(shí)部差異較小，虛部差異明顯；2）Drude-2Lorentz、Drude-4Lorentz和L4三條曲線表明，Lorentz諧振項(xiàng)的項(xiàng)數(shù)與介電系數(shù)擬合值的精確性并不是線性對(duì)應(yīng)的關(guān)系，簡單的增加Lorentz項(xiàng)并不能進(jìn)一步提高介電系數(shù)的精確性；3）波長200 nm～1 000 nm的寬頻段范圍內(nèi)，在Drude模型基礎(chǔ)上添加根據(jù)能帶理論分析得出的臨界點(diǎn)（CP）項(xiàng)構(gòu)成的Drude2cp 模型最接近實(shí)際測量的金屬Ag（JC）介電系數(shù)。由于在Ag 的能帶邊沿附近，電子很容易發(fā)生帶間躍遷，不同色散模型對(duì)內(nèi)部能帶躍遷描述的差異導(dǎo)致與實(shí)際Ag介電系數(shù)之間的偏差，從而限制了Ag的不同色散模型在近紅外和可見光頻段的計(jì)算精確性。對(duì)于大部分貴金屬，當(dāng)光子能量超過1 eV時(shí)，金屬就會(huì)出現(xiàn)帶間躍遷效應(yīng)，使得以自由電子氣假設(shè)為基礎(chǔ)的Drude模型及其修正擴(kuò)展與實(shí)際金屬之間產(chǎn)生明顯偏差。

圖1 （a）Ag介電系數(shù)的實(shí)部；（b）Ag介電系數(shù)的虛部

2.2 計(jì)算模型設(shè)置

利用FDTD算法模擬Ag納米孔陣列的透射特性，分析不同色散模型計(jì)算的差異。納米孔陣列結(jié)構(gòu)模型如圖2所示。基底材質(zhì)為玻璃，厚度d1=1 000 nm，折射率為1.45。圓孔陣列的周期Lx=Ly=400 nm，單個(gè)圓孔直徑D=200 nm，圓孔填充介質(zhì)的折射率為1.4，銀膜厚度d2=100 nm。光源的波長范圍為200 nm～1 000 nm，沿Z 軸正方向入射，X 軸偏振。在x，y 方向上設(shè)置周期性邊界條件，z 方向上設(shè)置PML。FDTD仿真區(qū)域設(shè)置為400 nm×400 nm×600 nm。

Ag納米孔陣列的透射率定義為

其中Pin和Pout分別為入射光光強(qiáng)、透射光光強(qiáng)。

2.3 計(jì)算結(jié)果分析

銀納米孔陣列是一個(gè)比較典型的金屬微納表面等離子體共振（SPR）激發(fā)結(jié)構(gòu)，當(dāng)滿足色散關(guān)系時(shí)，入射光與金屬薄膜表面等離子體之間的共振耦合相互作用，使納米孔陣列出現(xiàn)透射增強(qiáng)現(xiàn)象[10]。利用FDTD算法進(jìn)行模擬，定義相對(duì)透射率誤差為

其中Tmodel為色散模型共振峰處的透射率，TJC為實(shí)際金屬Ag共振峰處的透射率。圖3為所計(jì)算的不同色散模型的Ag納米孔陣列的透射譜。

圖2 納米孔陣列結(jié)構(gòu)模型

圖3 不同色散模型的Ag納米孔陣列的透射譜

從圖3可看出，實(shí)際金屬Ag（JC）的共振透射率為0.73，透射譜共振波長為684.849 nm，共振峰半峰全寬為59.55 nm；Drude模型的透射率為0.78，相對(duì)透射率誤差為6.85%，透射譜共振波長為692.929 nm，半峰全寬為60.27 nm；Drude-2lorentz模型的透射率為0.595，相對(duì)透射率誤差為18.49%，透射譜共振波長為701.01 nm，半峰全寬為69.91 nm；Drude2cp模型的透射率為0.76，相對(duì)透射率誤差為4.11%，透射譜共振波長為684.849 nm，半峰全寬為58.92 nm；而L4 模型當(dāng)波長大于350 nm 時(shí)，Ag 介電系數(shù)的虛部小于零，導(dǎo)致FDTD仿真結(jié)果發(fā)散，其中在波長200 nm～350 nm之間，不滿足共振條件。因此，F(xiàn)DTD計(jì)算透射譜精細(xì)結(jié)構(gòu)的計(jì)算精度與金屬銀的色散模型直接相關(guān)。從數(shù)值實(shí)驗(yàn)分析可得：1）自由電子假設(shè)導(dǎo)出的Drude色散模型，通過增加Lorentz項(xiàng)（Drude-2Lorentz和L4模型）并不能減小相對(duì)透射率誤差，這與前述Lorentz諧振項(xiàng)的項(xiàng)數(shù)與介電系數(shù)擬合值的精確性不是線性提高關(guān)系的結(jié)論一致。由于金屬帶間躍遷的復(fù)雜性，通過在自由電子假設(shè)基礎(chǔ)上增加阻尼諧振項(xiàng)，對(duì)金屬銀的介電響應(yīng)過程進(jìn)行擬合近似，如圖1所示，僅僅在非常有限的波長范圍內(nèi)有效。2）由能帶理論分析修正的Drude2cp模型具有更好的計(jì)算精度，在更寬的波長范圍內(nèi)能夠擬合金屬銀的介電響應(yīng)過程，同時(shí)，Drude2cp模型的極化電流多項(xiàng)式相對(duì)于Drude模型僅僅增加兩項(xiàng)，不會(huì)大幅增加FDTD算法實(shí)現(xiàn)的復(fù)雜度。

3 結(jié) 論

金屬微納結(jié)構(gòu)的FDTD 計(jì)算結(jié)果強(qiáng)烈依賴于色散模型的精確性。Drude2cp 模型能夠在更寬的頻帶內(nèi)擬合金屬銀的介電響應(yīng)過程，在仿真精細(xì)結(jié)構(gòu)時(shí)，具有更好的計(jì)算精度，且不會(huì)進(jìn)一步增加算法復(fù)雜度?？紤]到FDTD算法是一種時(shí)域方法，在寬頻帶范圍內(nèi)對(duì)介電系數(shù)多項(xiàng)式的差分離散可行性和精確性有明確要求，因此，為實(shí)現(xiàn)微納結(jié)構(gòu)的FDTD精確仿真，通過固體能帶理論修正金屬色散模型，添加臨界點(diǎn)（CP）項(xiàng)得到Drude2cp模型，比單純?cè)黾幼枘嶂C振項(xiàng)的修正方法更加有效可行。