氙同位素β-γ符合譜解譜中氣體本底扣除方法改進(jìn)

張新軍 王世聯(lián) 賈懷茂 李 奇 石建芳 樊元慶 趙允剛

（禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實驗室 北京 100085）

全面禁止核試驗條約（Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty，CTBT）國際監(jiān)測系統(tǒng)（International Monitoring System，IMS）放射性核素監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由80個放射性核素臺站和16 個放射性核素實驗室組成［1］，其中40 個核素臺站在條約生效時將同時具備大氣氣溶膠和惰性氣體氙的監(jiān)測能力。目前，核素臺站安裝的惰性氣體氙監(jiān)測設(shè)備有三種，分別是瑞典的SAUNA系統(tǒng)［2］、法國的SPALAX系統(tǒng)［3］和俄羅斯的 ARIX 系統(tǒng)［4-5］。SAUNA 系統(tǒng)和 ARIX 系統(tǒng)均使用β-γ符合測量技術(shù)獲取β-γ符合譜，采用符合凈計數(shù)計算法［6-9］計算131Xem、133Xem、133Xe 和135Xe 等 4種氙同位素的活度濃度。本文對符合凈計數(shù)計算法解譜過程進(jìn)行了剖析，針對算法中系統(tǒng)性扣除氣體本底存在的問題，提出了扣除氣體本底的判斷條件并對符合凈計數(shù)計算法進(jìn)行了改進(jìn)。

1 符合凈計數(shù)計算法

β-γ符合測量原理為：將氙樣品充入塑料閃爍體β 探測器中，β 探測器高效率探測β 射線和內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，NaI（Tl）探測器高效率探測X和γ射線，利用符合技術(shù)獲取具有β-γ符合關(guān)系的符合能譜，可除掉環(huán)境放射性核素發(fā)射的無符合關(guān)系的本底。因吸附效應(yīng)，在測量過氙樣品的β 探測器內(nèi)壁上會殘留少量的氙同位素（稱為“記憶效應(yīng)”），它按指數(shù)衰減規(guī)律隨冷卻時間不斷減少，對下一個樣品的測量產(chǎn)生氣體本底干擾。IMS 核素臺站惰性氣體樣品測量前，要測量一定時間的氣體本底，以便在解譜過程中對氣體本底影響進(jìn)行扣除。

采用符合凈計數(shù)計算法分析β-γ 符合譜得到4種氙同位素的活度濃度，其基本原理是：根據(jù)4種氙同位素的符合關(guān)系將β-γ 符合譜劃分成相應(yīng)感興趣區(qū)（Region of Interest，ROI），把落入各感興趣區(qū)的計數(shù)相加求出感興趣區(qū)總計數(shù)，然后依次扣除由環(huán)境射線、“記憶效應(yīng)”以及同位素之間的干擾等引起的本底計數(shù)后得到各感興趣區(qū)凈計數(shù)，從而識別和量化各個放射性氙同位素。

如圖1 所示，β-γ 符合譜劃分為 10 個感興趣區(qū)，ROI 1 是 氡 子 體214Pb 351.9 keV γ 射 線 符 合 能 區(qū) ，ROI 2 是135Xe 249.8 keV γ 射 線 符 合 能 區(qū) ，ROI 3是133Xe 81.0 keV γ 射線符合能區(qū) ，ROI 4 是133Xe、131Xem、133Xem和135Xe 30.41 keV X 射線混合符合能區(qū)。為解決133Xe 對131Xem和133Xem的干擾問題，將ROI 4 詳細(xì)劃分為 6 個感興趣區(qū) ROI 5～ROI 10。各核素感興趣區(qū)符合關(guān)系列于表1。

圖1 符合譜感興趣區(qū)劃分示意圖Fig.1 Definition of the ROIs in β-γ coincidence spectrum

表1 感興趣區(qū)對應(yīng)核素及符合關(guān)系Table 1 Detail information of ROIs related to radionuclides

符合凈計數(shù)計算法流程如圖2 所示，首先將感興趣區(qū)能量范圍通過能量刻度系數(shù)轉(zhuǎn)換為對應(yīng)的邊界道，然后加和樣品譜中感興趣區(qū)區(qū)域每道對應(yīng)的計數(shù)就可得到感興趣區(qū)總計數(shù)，即：

式中：Ci為樣品譜中第i個 ROI 的總計數(shù)；ChβL為感興趣區(qū)電子能量的左邊界；ChβH為感興趣區(qū)電子能量右邊界；ChγL為感興趣區(qū)γ 射線能量的下邊界；ChγH為感興趣區(qū)γ射線能量的上邊界。

其次，對探測器本底計數(shù)和感興趣區(qū)干擾計數(shù)進(jìn)行扣除，得到樣品譜的感興趣區(qū)計數(shù)：

式中：Bi為探測器本底譜中第i個ROI的總計數(shù)；為樣品譜中第j個ROI 對應(yīng)核素γ 射線康普頓散射對第i個ROI的干擾系數(shù)，j=1，2，3時分別代表214Pb、135Xe 和133Xe 的干擾，當(dāng)i＞j時，=0，即低能 γ 感興趣區(qū)對高能γ感興趣區(qū)沒有干擾；ks為樣品譜測量活時間同探測器本底譜測量活時間之比。

同上所述，計算得到扣除探測器本底計數(shù)和感興趣區(qū)干擾計數(shù)后的氣體本底譜感興趣區(qū)凈計數(shù)：

式中：Di為氣體本底譜中第i個ROI的總計數(shù)；Rgi/j為氣體本底譜中第j個ROI 對第i個ROI 的干擾系數(shù)；kg為氣體本底譜測量活時間同探測器本底譜測量活時間之比。

最后，扣除“記憶效應(yīng)”影響得到樣品譜感興趣區(qū)凈計數(shù)：

式中：Fi為第i個ROI的塑料閃爍體“記憶效應(yīng)”扣除因子。根據(jù)放射性核素的指數(shù)衰減規(guī)律可推導(dǎo)出“記憶效應(yīng)”扣除因子為：

式中：tr-bgr為氣體本底譜測量的實時間，s；tl-bgr為氣體本底譜測量的活時間，s；tr為樣品譜測量的實時間，s；tl為樣品譜測量的活時間，s；λi為第i個ROI所對應(yīng)核素的衰變常數(shù)，s-1；τ為氣體本底譜測量開始時刻與樣品譜測量開始時刻之間的間隔，s。

圖2 NCC算法分析流程Fig.2 Flow chart of NCC algorithm

2 氣體本底扣除方法中存在的問題

從樣品譜感興趣區(qū)凈計數(shù)計算公式（4）中可以看出，無論是否存在“記憶效應(yīng)”，均會系統(tǒng)性扣除由“記憶效應(yīng)”產(chǎn)生的符合本底計數(shù)。由式（3）可知，對于殘留氙同位素少的氣體本底，由于統(tǒng)計漲落，計算的氣體本底感興趣區(qū)凈計數(shù)可能出現(xiàn)負(fù)值，從而導(dǎo)致由式（4）計算樣品譜感興趣區(qū)凈計數(shù)時減去負(fù)的氣體本底，致使氙同位素活度計算錯誤，甚至出現(xiàn)誤識別。

通過對IMS核素臺站歷史監(jiān)測數(shù)據(jù)及其自動處理結(jié)果統(tǒng)計分析，研究了氣體本底譜感興趣區(qū)凈計數(shù)為負(fù)值的普遍性以及對能譜分析結(jié)果的影響。圖3 是 ROI 2（135Xe）、ROI 3（133Xe）、ROI 5（131Xem）和ROI 6（133Xem）等4 個感興趣區(qū)的氣體本底凈計數(shù)分布情況。在 12 152 個 β-γ 符合譜中，ROI 2、ROI 3、ROI 5 和ROI 6 的氣體本底凈計數(shù)為負(fù)值所占比例分別為50%、48%、59%和58%。

圖3 ROI 2、ROI 3、ROI 5和ROI 6氣體本底凈計數(shù)的分布情況Fig.3 Distribution of net counts in ROI 2,ROI 3,ROI 5 and ROI 6 of gas background spectra

如圖4所示，在12 152個β-γ符合譜的自動處理結(jié)果中，78 個能譜識別到高于最小可探測濃度（Minimum Detectable Concentration，MDC）的135Xe，其中135Xe對應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 2）的氣體本底凈計數(shù)為負(fù)值的有43 個；1 491 個能譜識別到高于MDC 的133Xe，其中133Xe 對應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 3）的氣體本底凈計數(shù)為負(fù)值的有669個；615個能譜識別到高于MDC 的131Xem，其中131Xem對應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 5）的氣體本底凈計數(shù)為負(fù)值的有454個；73 個能譜識別到高于 MDC 的133Xem，其中133Xem對應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 6）的氣體本底凈計數(shù)為負(fù)值的有69個。

以廣州核素臺站（臺站編號：RN22）為例，在該臺站 749 個 β-γ 符合譜中，307 個能譜識別到高于MDC的131Xem，活度濃度范圍為0.06～3.17 mBq·m-3，131Xem對應(yīng)量化感興趣區(qū)（ROI 5）的氣體本底凈計數(shù)為負(fù)值的有216 個，最小值為-12。圖5 標(biāo)示出了ROI 5氣體本底凈計數(shù)、131Xem活度濃度及MDC分布情況。

圖4 識別到氙同位素對應(yīng)氣體本底凈計數(shù)的分布情況Fig.4 Distribution of net counts of gas background in spectra of xenon isotopes identified

圖5 RN22131Xem活度濃度、MDC和ROI 5氣體本底凈計數(shù)Fig.5 Activity concentrations and MDC of 131Xem,relevant net counts of gas background in ROI 5 at RN22

從上述統(tǒng)計分析中可以看出，符合凈計數(shù)計算法計算得到的氣體本底凈計數(shù)普遍存在負(fù)值現(xiàn)象（這和實際物理意義不符），使計算得到的樣品譜感興趣區(qū)凈計數(shù)大于實際值，導(dǎo)致氙同位素活度濃度計算偏大，甚至出現(xiàn)誤識別。

3 氣體本底扣除方法改進(jìn)

扣除氣體本底的目的是消除上一次測量的氙樣品“記憶效應(yīng)”對樣品譜感興趣區(qū)凈計數(shù)的影響。只有當(dāng)上一次測量的氙樣品產(chǎn)生的氣體本底大于本次樣品譜的判斷限Lc時才扣除氣體本底，即：

如果探測器對氙樣品的“記憶效應(yīng)”因子（即吸附的氙同位素占總樣品的比例）為M，則有：

由式（6）和（7）可得，

式中：Di為氣體本底譜中第i個ROI凈計數(shù)；Lci為樣品譜中第i個ROI對應(yīng)氙同位素的判斷限；Cipreceding為上一次測量的氙樣品能譜第i個ROI凈計數(shù)。

根據(jù)核素臺站實際測量結(jié)果，塑料閃爍體探測器“記憶效應(yīng)”因子M通常為2.5%［10］，那么判斷是否需要扣除氣體本底的條件是：

判斷條件式（9）要求計算得到的氣體本底感興趣區(qū)凈計數(shù)為正值；判斷條件式（10）要求上一次測量的氙樣品對當(dāng)前樣品能譜計數(shù)有“記憶效應(yīng)”貢獻(xiàn)。改進(jìn)后的符合凈計數(shù)計算法分析流程如圖6所示。

圖6 改進(jìn)后的NCC算法分析流程Fig.6 Flow chart of modified NCC algorithm

4 驗證分析

利用已知分析結(jié)果的樣品譜對符合凈計數(shù)計算法改進(jìn)效果進(jìn)行測試，結(jié)果列于表2。編號為63201609041211G 的樣品譜，改進(jìn)前后的符合凈計數(shù)計算法計算得到的133Xe 活度濃度值分別為0.36 mBq·m-3和 0.21 mBq·m-3，與 參 考 值（0.19 mBq·m-3）相比，相對偏差由 89.5% 減小到10.5%。編號為63201608130011G的樣品譜，改進(jìn)前后的符合凈計數(shù)計算法計算得到的133Xe 活度濃度值分別為 1.23 mBq·m-3和 1.14 mBq·m-3，與參考值（1.11 mBq·m-3）相比，相對偏差由 10.8% 減小到2.7%。

表2 NCC算法改進(jìn)前后133Xe活度濃度計算結(jié)果對比Table 2 Comparison of analysis results of 133Xe activity concentration between NCC and modified NCC

使用改進(jìn)后的符合凈計數(shù)計算法重新分析了IMS 核素臺站歷史監(jiān)測數(shù)據(jù)，與改進(jìn)前的符合凈計數(shù)計算法分析結(jié)果相比較，131Xem、133Xem、133Xe和135Xe 等4 種氙同位素的誤識別數(shù)目分別減少了63%、68%、72%和26%，如圖7所示。

圖7 改進(jìn)前后NCC算法135Xe、133Xe、131Xem和133Xem等4種氙同位素的誤識別數(shù)目比較Fig.7 Comparison of false identification number of 131Xem,133Xem, 133Xe and 135Xe between NCC and modified NCC

通過對符合凈計數(shù)計算法解譜過程的分析和IMS 核素臺站歷史監(jiān)測數(shù)據(jù)的統(tǒng)計研究，指出了符合凈計數(shù)計算法中系統(tǒng)性扣除氣體本底的不合理性以及氣體本底凈計數(shù)普遍存在負(fù)值現(xiàn)象，導(dǎo)致計算得到的樣品譜感興趣區(qū)凈計數(shù)大于實際值，甚至導(dǎo)致核素誤識別。針對上述問題，提出了扣除氣體本底的判斷條件并改進(jìn)了β-γ符合譜分析流程，顯著減少了131Xem、133Xem、133Xe和135Xe等4種氙同位素的誤識別數(shù)目，提高了放射性活度濃度計算的準(zhǔn)確性。