高性能太赫茲發(fā)射: 從拓?fù)浣^緣體到拓?fù)渥孕娮?

王航天 趙海慧 溫良恭 吳曉君 聶天曉? 趙巍勝

1) (北京航空航天大學(xué)微電子學(xué)院, 費(fèi)爾北京研究院, 北京 100191)

2) (北京航空航天大學(xué)青島研究院, 青島 266000)

3) (北京航空航天大學(xué)電子信息工程學(xué)院, 北京 100191)

1 引 言

太赫茲波指的是頻率介于0.1—10.0 THz之間的電磁波, 其頻段在電磁波譜中位于微波和遠(yuǎn)紅外之間, 在無(wú)損檢測(cè)、保密通訊、凝聚態(tài)物理等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用前景[1?5], 而缺乏低功耗、高效的輻射源是目前制約太赫茲技術(shù)發(fā)展的主要因素.當(dāng)前, 實(shí)驗(yàn)室中主要通過(guò)基于鈮酸鋰晶體傾斜波前技術(shù)的光整流技術(shù)來(lái)獲得強(qiáng)場(chǎng)太赫茲輻射[6,7]. 然而, 這種技術(shù)不僅對(duì)相位匹配的精確度要求高, 光路搭建復(fù)雜, 而且鈮酸鋰晶體對(duì)太赫茲輻射有強(qiáng)烈的吸收作用, 致使產(chǎn)生的高頻太赫茲輻射不能得到有效的利用. 其他光子學(xué)方法, 如基于有機(jī)晶體的光學(xué)整流方法[8,9]、基于非線性晶體的差頻效應(yīng)[10]、基于表面等離子體增強(qiáng)的大孔徑光導(dǎo)天線等[11,12],都有各自的缺陷. 基于非線性晶體的差頻效應(yīng)得到的太赫茲頻率過(guò)高, 很難推廣到 15 THz 以下, 阻礙了光差頻太赫茲輻射源在凝聚態(tài)領(lǐng)域的應(yīng)用; 基于有機(jī)晶體的光學(xué)整流和光電導(dǎo)天線太赫茲輻射源受制于系統(tǒng)的復(fù)雜度, 無(wú)法獲得穩(wěn)定可靠的強(qiáng)場(chǎng)太赫茲輸出. 因此, 尋找新的材料體系與物理結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的輻射源是太赫茲領(lǐng)域重要的研究方向.

最近, 一系列利用飛秒激光脈沖誘導(dǎo)磁性材料產(chǎn)生太赫茲輻射的實(shí)驗(yàn)引起了廣泛關(guān)注[13?15]. 在飛秒激光的激發(fā)下, 磁有序材料的超快退磁過(guò)程可產(chǎn)生太赫茲輻射[16?18]. 進(jìn)一步, 2013 年, Kamprath等[19]首次利用飛秒激光脈沖激發(fā)鐵磁/非磁金屬異質(zhì)結(jié)Fe/Au, 應(yīng)用逆自旋霍爾效應(yīng)(inverse spin-Hall effect, ISHE)得到了太赫茲輻射, 開(kāi)創(chuàng)了一種結(jié)合超快動(dòng)力學(xué)與自旋電子學(xué)的新型自旋太赫茲發(fā)射器. 該發(fā)射方法具有制備簡(jiǎn)單、破壞閾值高、頻帶覆蓋范圍寬等優(yōu)點(diǎn). 然而, Au的自旋霍爾系數(shù)較小, 降低了ISHE中自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, 限制了輻射太赫茲的強(qiáng)度, 其太赫茲發(fā)射強(qiáng)度只有非線性晶體ZnTe的1%. 近年來(lái), 隨著對(duì)異質(zhì)結(jié)材料與結(jié)構(gòu)的不斷優(yōu)化探索, 目前已能夠在W/CoFeB/Pt的三層異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度相當(dāng)于ZnTe晶體的太赫茲發(fā)射[20]. 然而, 自旋太赫茲發(fā)射器在單一脈沖的激發(fā)下僅能實(shí)現(xiàn)線偏振太赫茲輻射, 雖然可以通過(guò)雙抽運(yùn)[21]或級(jí)聯(lián)激光器[22]激發(fā)任意偏振的太赫茲波, 但是這些系統(tǒng)設(shè)計(jì)較為復(fù)雜, 難以集成與小型化, 亟待突破性的進(jìn)展.

三維拓?fù)浣^緣體材料, 如 Bi2Se3, Bi2Te3, Sb2-Te3及其合金 (BixSb1–x)2Se3, (BixSb1–x)2Te3等最初僅作為熱電材料而被廣泛研究. 2008年, 斯坦福大學(xué)張首晟研究組[23]在理論層面預(yù)言了二維拓?fù)浣^緣體的存在, 由于其特殊的拓?fù)浞瞧接固匦? 拓?fù)浣^緣體再次引起人們的關(guān)注并迅速成為凝聚態(tài)物理方向的熱門(mén)研究領(lǐng)域. 拓?fù)浣^緣體還可以進(jìn)一步地推廣到三維體系[24?26], 在三維拓?fù)浣^緣體的體能帶隙中存在無(wú)能隙的二維拓?fù)浔砻鎽B(tài). Fu和Kane[27]通過(guò)理論計(jì)算提出了甄別三維拓?fù)浣^緣體的簡(jiǎn)便方法, 并且得益于角分辨光電子能譜(angular resolution photoelectron spectroscopy, ARPES)的發(fā)展, 在實(shí)驗(yàn)上也已經(jīng)證實(shí)了可以通過(guò)觀測(cè)某種材料的表面態(tài)在兩個(gè)時(shí)間反演不變點(diǎn)之間穿越費(fèi)米能級(jí)的次數(shù)是否為奇數(shù)次來(lái)確定其是否具有拓?fù)湫訹28]. 這種受時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)保護(hù)的表面態(tài)賦予拓?fù)浣^緣體很多特殊的性質(zhì), 如無(wú)質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子、自旋-動(dòng)量鎖定[29]和無(wú)耗散螺旋性邊緣態(tài)[30]等. 通過(guò)在三維拓?fù)浣^緣體中引入垂直的鐵磁性,會(huì)使上下表面態(tài)在狄拉克點(diǎn)打開(kāi)能隙, 進(jìn)而擁有不同的拓?fù)湫再|(zhì), 此時(shí)薄膜側(cè)面作為兩個(gè)不同拓?fù)湎嗟倪吔? 會(huì)呈現(xiàn)手性的邊緣態(tài). 于是, 在三維拓?fù)浣^緣體可以實(shí)現(xiàn)許多新奇的量子效應(yīng), 如量子反常霍爾效應(yīng)[31]、馬約拉納費(fèi)米子等[32]. 因此, 拓?fù)浣^緣體被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)未來(lái)超低功耗自旋電子器件和量子計(jì)算的重要材料[33]. 更重要的是, 由于拓?fù)浣^緣體具有強(qiáng)自旋軌道耦合效應(yīng), 其自旋霍爾角超過(guò)已知重金屬1個(gè)數(shù)量級(jí)以上[34,35], 可以實(shí)現(xiàn)高效的自旋電荷轉(zhuǎn)換, 所以, 將拓?fù)浣^緣體與鐵磁性材料結(jié)合構(gòu)成異質(zhì)結(jié)構(gòu)有望實(shí)現(xiàn)高效可控自旋太赫茲源; 除了自旋太赫茲輻射外, 異質(zhì)結(jié)中的拓?fù)浣^緣體存在非線性瞬態(tài)光電流引起的太赫茲輻射[36,37],有望通過(guò)改變?nèi)肷涔馄駪B(tài)等手段實(shí)現(xiàn)對(duì)兩種太赫茲輻射的分別調(diào)制, 進(jìn)而實(shí)現(xiàn)出射太赫茲波的任意調(diào)諧.

本綜述從拓?fù)浣^緣體的光電流分析入手, 首先介紹拓?fù)浣^緣體中光電流引入的非線性太赫茲發(fā)射機(jī)理; 接下來(lái), 通過(guò)分析鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)表面的自旋注入和自旋-電荷轉(zhuǎn)換機(jī)制等超快磁學(xué)現(xiàn)象,深入討論了自旋太赫茲發(fā)射的理論機(jī)制; 進(jìn)一步,通過(guò)介紹拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)中太赫茲發(fā)射的研究進(jìn)展, 討論了拓?fù)渥孕掌澋膬?yōu)勢(shì)和未來(lái)的發(fā)展方向.

2 拓?fù)浣^緣體中的太赫茲發(fā)射

2.1 拓?fù)浣^緣體的基本結(jié)構(gòu)

拓?fù)浣^緣體是一種V-VI族半導(dǎo)體, 常見(jiàn)的輝碲鉍礦單晶拓?fù)浣^緣體(Bi2Se3族, 例如Bi2Te3,Sb2Te3)呈六方晶系, 空間點(diǎn)群為圖 1以Bi2Se3為例描述了拓?fù)浣^緣體的晶格結(jié)構(gòu)[38].拓?fù)浣^緣體可描述為由五層原子周期性排列而成的超晶格結(jié)構(gòu), 每五層原子為一個(gè)QL(quintuple layer)層, 厚度為 0.955 nm. 相鄰兩 QL 層之間由弱范德瓦耳斯力相連, 并不存在任何化學(xué)鍵, 因此使用機(jī)械剝離[39]或濕法轉(zhuǎn)移[40]等方法可以從塊材中輕易剝離出納米級(jí)厚度的薄膜, 所以拓?fù)浣^緣體也被認(rèn)為是一種經(jīng)典的二維材料. 除了從塊材中剝離之外, 目前常用的制備拓?fù)浣^緣體薄膜的方法是使用分子束外延技術(shù) (molecular beam epitaxy), 通過(guò)對(duì)生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的控制, 實(shí)現(xiàn)原子級(jí)別精度的薄膜生長(zhǎng), 并且可大幅減少材料的缺陷. 由于范德瓦耳斯作用可以一定程度上釋放在生長(zhǎng)過(guò)程中因薄膜-襯底晶格不匹配產(chǎn)生的應(yīng)力, 所以拓?fù)浣^緣體可以在失配度較高的襯底材料上生長(zhǎng)[41]. 在太赫茲發(fā)射實(shí)驗(yàn)中, 為了保證樣品對(duì)飛秒激光的透射率, 常常使用藍(lán)寶石(Al2O30001)作為生長(zhǎng)拓?fù)浣^緣體的襯底材料[42].

圖 1 Bi2Se3 的晶體結(jié)構(gòu) (a) 三維晶體結(jié)構(gòu), t 1,2,3 代表晶胞的基矢, 紅色框標(biāo)注的是 Bi2Se3 的 QL 層; (b) Bi2Se3 的布里淵區(qū);(c) 在 xy 平面內(nèi), 三角形的晶格結(jié)構(gòu)有 A, B, C 三種可能的結(jié)構(gòu)[38]Fig. 1. The crystal structure of Bi2Se3: (a) 3D schematic of the structure, where t 1,2,3 present the primitive lattice vector; (b) Brillioun zone of Bi2Se3; (c) the xy-plane triangle lattice has three possible positions A, B and C[38].

在Bi2Se3的每個(gè)QL層內(nèi), 相鄰原子之間由共價(jià)鍵相連, 原子按照ABCAB的晶體結(jié)構(gòu)堆垛排列 (圖 1(c)). 選擇六方晶系的a,b和c作為晶系的x,y和z軸, 由圖 1(a)可知, Bi2Se3沿z軸呈三重螺旋對(duì)稱(chēng), 而沿x軸呈兩重螺旋對(duì)稱(chēng), 并且在原點(diǎn)呈空間反演對(duì)稱(chēng). 圖1(c)展示的是Bi2Se3晶格在xy平面的投影(即晶體的0001面), 顯然可以看出, 在晶體的表面空間反演對(duì)稱(chēng)性被破壞, 晶格的空間群也從變?yōu)镃3v. 拓?fù)浣^緣體這種中心對(duì)稱(chēng)破缺的晶體結(jié)構(gòu)是純拓?fù)浣^緣體能夠激發(fā)超快光電流的重要條件.

為了確認(rèn)拓?fù)浣^緣體的表面電子態(tài), 常常使用ARPES來(lái)觀測(cè)生長(zhǎng)薄膜的表面和體能帶結(jié)構(gòu).由于拓?fù)浣^緣體表面電子態(tài)具有導(dǎo)體的特性, 而體態(tài)絕緣, 所以可以通過(guò)ARPES觀察到清晰的量子阱態(tài), 如圖 2 所示, 仍以 Bi2Se3為例[43]. 由于 Bi2Se3主拓?fù)鋽?shù)為1, 屬于強(qiáng)拓?fù)浣^緣體, 所以其表面態(tài)只包含一個(gè)狄拉克錐[44]. 在E-k能帶圖中, 自旋軌道耦合導(dǎo)致體能帶反轉(zhuǎn)構(gòu)成拓?fù)浔砻鎽B(tài), 表面態(tài)貫穿體帶隙形成狄拉克錐. 不同于自旋簡(jiǎn)并的體能帶, 這里的兩條表面態(tài)是高度自旋極化的, 不同表面態(tài)上的電子自旋垂直于E-k面且極化方向相反.由于時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)保護(hù), 在電子動(dòng)量由k變?yōu)楱Ck時(shí), 其自旋方向也會(huì)相應(yīng)改變. 正是強(qiáng)自旋軌道耦合效應(yīng)賦予了拓?fù)浣^緣體表面的自旋-動(dòng)量鎖定特性, 同時(shí)此效應(yīng)也使拓?fù)浣^緣體能夠通過(guò)ISHE實(shí)現(xiàn)高效自旋-電荷轉(zhuǎn)換. 在實(shí)驗(yàn)上通常使用自旋霍爾角 (spin Hall angle,θSHE)來(lái)描述某種材料的電荷-自旋相互轉(zhuǎn)換能力[45,46], 拓?fù)浣^緣體的自旋霍爾角比普通重金屬大得多, 因此可以用于實(shí)現(xiàn)高效自旋流利用, 進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效自旋太赫茲發(fā)射, 這將在第4節(jié)詳細(xì)討論.

圖 2 ARPES 能譜測(cè)量的 Bi2Se3 的表面能帶結(jié)構(gòu)[43]Fig. 2. ARPES measurements of surface electronic band of Bi2Se3[43].

2.2 拓?fù)浣^緣體中的超快光電流

飛秒激光是指時(shí)域脈沖寬度在飛秒量級(jí)的激光脈沖, 常用的飛秒激光中心波長(zhǎng)為 800 nm, 激光能量為1.5 eV. 拓?fù)浣^緣體在受到飛秒激光脈沖激發(fā)時(shí), 激光能量遠(yuǎn)大于其體帶隙寬度(約為400 meV),使得低能電子吸收能量向上躍遷[47,4 48], 激發(fā)超快光電流J, 產(chǎn)生太赫茲輻射, 其強(qiáng)度正比于?J/?t.Fang等[49]使用線偏振飛秒激光脈沖激發(fā)Bi2Te3,并使用太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)測(cè)量其出射的太赫茲信號(hào), 進(jìn)而得到拓?fù)浣^緣體的超快光電響應(yīng). 他們將線偏振激光激發(fā)超快光電流的物理機(jī)理分為線性和非線性效應(yīng), 其中線性效應(yīng)包括載流子的漂移和擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)[50], 而非線性效應(yīng)包括光生伏打效應(yīng)(photogalvanic effect, PGE)、光子牽引效應(yīng) (photo-drag effect, PDE)以 及 光 整 流 效 應(yīng) (optical rectification, OR)等二階效應(yīng)[51?54]. 如圖 3 所示,Fang等通過(guò)對(duì)出射太赫茲的時(shí)域分解, 證明了拓?fù)浣^緣體的非線性效應(yīng)在超快光電流響應(yīng)中占主導(dǎo)地位. 這種非線性效應(yīng)引入的太赫茲輻射被稱(chēng)為非線性太赫茲輻射.

圖 3 線偏振激光激發(fā)下拓?fù)浣^緣體中的超快光電流效應(yīng) (a) 分離出的非線性效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲電場(chǎng)隨方位角的變化; (b) 不同效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲分量在合成太赫茲輻射中的占比[49]Fig. 3. Separation of the photo-currents in topological insulator excited by linear femtosecond laser pulse: (a) The derived terahertz signals due to nonlinear currents as a function of azimuthal angle; (b) the extracted terahertz electric field generated by different effects[49].

為了研究圓偏振光對(duì)拓?fù)浣^緣體的激發(fā)作用,Hamh等[48]在飛秒激光器后面添加一個(gè)1/4波片,并轉(zhuǎn)動(dòng)波片的角度產(chǎn)生不同偏振態(tài)的激光激發(fā)Bi2Se3樣品, 通過(guò)對(duì)出射太赫茲信號(hào)的分析得到光電流隨激光偏振態(tài)的變化關(guān)系. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示拓?fù)浣^緣體中產(chǎn)生的超快光電流與入射光的手性有關(guān)(圖 4). 隨后, Braun 等[55]證明了在圓偏振光的激發(fā)下, 拓?fù)浣^緣體中存在一個(gè)與抽運(yùn)光手性無(wú)關(guān)的轉(zhuǎn)移電流和手性依賴(lài)的注入電流, 且左旋和右旋圓極化光激發(fā)的注入電流極性相反. 這兩種電流都來(lái)自于拓?fù)浣^緣體表面的PGE效應(yīng)[56].

圖 4 (a), (b) 樣品方位角 ? =30? , 在左旋和右旋圓極化光激發(fā)下, 時(shí)域和頻域下 Bi2Se3 產(chǎn)生的太赫茲信號(hào); (c) 太赫茲幅值隨激光偏振態(tài)的變化關(guān)系, 其中藍(lán)色曲線代表時(shí)域信號(hào), 黃色曲線代表頻域信號(hào)[48]Fig. 4. (a), (b) THz signals emitted from Bi2Se3 in time and frequency domains under illumination of left- and righthanded circularly polarized light where the azimuth ?=30?; (c) THz-wave amplitudes as a function of the polarity of pump laser in time (blue curves) and frequency domains (yellow curves)[48].

在 1980 年, Belinicher和 Sturman[57]曾經(jīng)預(yù)言對(duì)稱(chēng)破缺晶體中存在PGE效應(yīng). 由2.1節(jié)可知,拓?fù)浣^緣體在表面具有中心對(duì)稱(chēng)破缺的結(jié)構(gòu), 由于系統(tǒng)的不對(duì)稱(chēng)性激發(fā)和弛豫過(guò)程, 飛秒激光的照射可以使樣品中產(chǎn)生由PGE效應(yīng)引入的光電流, 并且根據(jù)激光的偏振態(tài)會(huì)產(chǎn)生兩種不同的光電效應(yīng):圓光生伏打效應(yīng) (circular photogalvanic effect, CPGE)和線光生伏打效應(yīng) (linear photogalvanic effect,LPGE). 為了討論不同偏振光對(duì)這兩種光伏打效應(yīng)的作用, 使用非線性響應(yīng)理論來(lái)唯象地描述拓?fù)浣^緣體材料中PGE效應(yīng)引起的電磁輻射響應(yīng)[37,58]:

這里,jPGE代表 PGE 效應(yīng)產(chǎn)生的二階電流;σλμν代表系統(tǒng)的三階光電導(dǎo)張量;E(ω) 表示電場(chǎng)振幅為E, 頻率為ω. 對(duì)于任意系統(tǒng)來(lái)說(shuō), 描述其物理性質(zhì)的張量不隨任何對(duì)稱(chēng)操作而改變. 然而, 由(1)式可知, 空間反演對(duì)稱(chēng)會(huì)使電流反向, 而Eμ(ω)保持不變, 則其三階張量變號(hào), 即σλμν→?σλμν, 于是可以得到因此PGE效應(yīng)只可能在非中心對(duì)稱(chēng)晶體中發(fā)生[59,60]. 由圖5可知, 拓?fù)浣^緣體材料具有中心對(duì)稱(chēng)的體和非中心對(duì)稱(chēng)的表面,所以可以推斷出, PGE效應(yīng)只存在于拓?fù)浣^緣體的表面. 進(jìn)一步地可以將(1)式改寫(xiě)為[61,62]

其中, 第一項(xiàng)代表CPGE對(duì)于超快光電流的貢獻(xiàn),第二項(xiàng)代表LPGE的貢獻(xiàn). 由(2)式可知, 在線偏振光激發(fā)時(shí),E×E?=0 , 即拓?fù)浣^緣體表面產(chǎn)生的超快光電流沒(méi)有CPGE的分量; 而在圓偏振光激發(fā)時(shí), 其表面產(chǎn)生一個(gè)額外的CPGE光電流分量, 并且這個(gè)分量在左旋和右旋光激發(fā)時(shí)的極性相反. 也就是說(shuō), 在飛秒激光脈沖激發(fā)拓?fù)浣^緣體的實(shí)驗(yàn)中, 如果使用1/4波片改變抽運(yùn)光的極化狀態(tài), 由于CPGE只對(duì)圓偏振光有響應(yīng), 可以通過(guò)計(jì)算篩選出與波片轉(zhuǎn)角呈 1 80?周期的太赫茲信號(hào), 即可以得到CPGE的貢獻(xiàn), 這與Braun等[55]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的. 事實(shí)上, CPGE效應(yīng)與拓?fù)浣^緣體的表面態(tài)有關(guān), 其產(chǎn)生的光電流來(lái)源于兩個(gè)躍遷過(guò)程: 體價(jià)帶電子向表面態(tài)的躍遷和表面態(tài)電子向體導(dǎo)帶的躍遷. 因此, 可以通過(guò)計(jì)算CPGE產(chǎn)生的太赫茲輻射, 分析樣品的表面態(tài)性質(zhì), 如表面能帶結(jié)構(gòu)、表面載流子遷移率、不對(duì)稱(chēng)散射率等[47,63,64].

在拓?fù)浣^緣體的非線性效應(yīng)中, 除了LPGE與CPGE之外, 還存在著PDE和二階非線性O(shè)R,即飛秒激光脈沖激發(fā)拓?fù)浣^緣體時(shí)的非線性光電流響應(yīng)可以表示為

圖 5 (a) Seifert等[74]使用的 YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu); (b) 在 YIG/Pt中插入 1.9 nm 的銅, 由于自旋注入被阻隔, 太赫茲信號(hào)減弱[74]; (c) Wu等[82]使用的W/Co異質(zhì)結(jié)構(gòu); (d) W/Co異質(zhì)結(jié)構(gòu)的太赫茲發(fā)射強(qiáng)度接近于500 μm的ZnTe晶體[82]Fig. 5. (a) The YIG/Pt heterostructure used by Seifert. et al.[74]; (b) after 1.9 nm Cu insertion, the THz field intensity deteriorates because the spin injection is impaired[74]; (c) the Co/W heterostructure used by Wu et al.[82]; (d) the THz waves emitted from Co/W have a peak intensity exceeding that of ZnTe crystals[82].

其中, 第二項(xiàng)描述了PDE對(duì)非線性電流的貢獻(xiàn).當(dāng)被激光照射時(shí), 拓?fù)浣^緣體中電子吸收光子動(dòng)量躍遷, 產(chǎn)生 PDE 電流, 大小正比于光子動(dòng)量q, 其張 量 可 以 表 示 為σλμν(q)=Tλδμνqδ[37,65]. 由 于Tλδμνqδ為四階張量, 具有反對(duì)稱(chēng)性, 所以PDE效應(yīng)不只存在于拓?fù)浣^緣體的表面, 體中的PDE效應(yīng)也會(huì)對(duì)整體的非線性電流有所貢獻(xiàn). (3)式中第三項(xiàng)代表了OR的貢獻(xiàn), 當(dāng)一個(gè)超短的激光脈沖入射到拓?fù)浣^緣體上時(shí), 晶體內(nèi)部會(huì)形成極化場(chǎng), 進(jìn)而向外輻射電磁波. 當(dāng)入射激光脈沖脈寬在亞皮秒量級(jí)時(shí), 輻射的電磁波為太赫茲波. OR可以使用三階非線性張量χ(2)描述, 其非線性極化POR可以表示為[56]

其中為ε0為自由空間的電導(dǎo)率.

2.3 拓?fù)浣^緣體中的太赫茲輻射調(diào)控

由(2)式可知, 左旋和右旋的極化光會(huì)在拓?fù)浣^緣體表面激發(fā)極性相反的CPGE分量, 即抽運(yùn)光的極化狀態(tài)會(huì)影響拓?fù)浣^緣體中的太赫茲發(fā)射.事實(shí)上, 單層拓?fù)浣^緣體中的太赫茲發(fā)射還受到很多因素影響, 如樣品方位角(晶體取向)?, 飛秒激光的入射角θ等. 由(4)式可知, OR產(chǎn)生的超快光電流只依賴(lài)于晶體取向, 即OR產(chǎn)生的太赫茲分量只與樣品方位角有關(guān), 改變?nèi)肷浣遣粫?huì)導(dǎo)致太赫茲波的變化. 在 PDE 中, 由于四階張量Tλδμνqδ的存在, PDE 表現(xiàn)出相同的方位角依賴(lài)特性, 然而, 由于PDE依賴(lài)于吸收光子的動(dòng)量, 在改變激光入射角時(shí), 出射的太赫茲極性會(huì)發(fā)生反轉(zhuǎn). 在PGE中,無(wú)論是CPGE還是LPGE效應(yīng)的產(chǎn)生, 都依賴(lài)于沿拓?fù)浣^緣體表面分布的電場(chǎng)分量[37,66], 所以在入射角翻轉(zhuǎn)時(shí), PGE效應(yīng)引起的太赫茲輻射極性也會(huì)隨之反向. 特別地, 由于CPGE來(lái)源于拓?fù)浣^緣體的表面態(tài), 滿足狄拉克錐的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性[65], 所以CPGE引入的太赫茲分量不隨樣品方位角變化. 表1展示了不同非線性效應(yīng)產(chǎn)生的超快光電流隨各種因素的依賴(lài)關(guān)系[56], 這里使用1/4波片的轉(zhuǎn)角α代表激光偏振態(tài)的變化. 證實(shí)了使用多種手段控制拓?fù)浣^緣體中產(chǎn)生的超快光電流, 進(jìn)而對(duì)出射太赫茲進(jìn)行調(diào)控的可能性.

值得注意的是, Tu等[56]認(rèn)為L(zhǎng)PGE與方位角無(wú)關(guān), 他們將出射太赫茲波中隨方位角變化的分量歸因于PDE和OR的貢獻(xiàn). 然而, 最近針對(duì)外爾半金屬的研究證明LPGE來(lái)源于不同元素原子之間電荷分離產(chǎn)生的轉(zhuǎn)移電流, 這種轉(zhuǎn)移電流沿原子間的化學(xué)鍵流動(dòng)[67]. 在 Bi2Se3中, 由于 Bi—Se鍵在z軸上的對(duì)稱(chēng)性(圖5), LPGE產(chǎn)生的光電流一定與樣品方位角呈120°周期性變化. 這與Braun等[55]和Fang等[49]的結(jié)論是一致的.

表 1 拓?fù)浣^緣體中的超快光電流與晶體取向f,入射角q, 激光偏振態(tài)的依賴(lài)關(guān)系[56]Table 1. The details of the dependences of CPGE,LPGE, PDE, and OR on ? , θ , and α [56].

3 鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射

第2節(jié)主要介紹了拓?fù)浣^緣體單層薄膜中的超快光電流引起的太赫茲輻射, 這種方式發(fā)射的太赫茲波的偏振方向依賴(lài)于光電流的方向, 即晶體的方向. 然而, 最近的研究發(fā)現(xiàn), 將拓?fù)浣^緣體與鐵磁材料組成異質(zhì)結(jié)構(gòu), 由于超快自旋注入, 也可以產(chǎn)生太赫茲輻射[68]. 其機(jī)理與鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的太赫茲發(fā)射相同, 在飛秒激光的照射下, 自旋塞貝克效應(yīng)[69,70]或自旋超擴(kuò)散現(xiàn)象[71]等自旋動(dòng)力學(xué)效應(yīng)使得自旋流從鐵磁層注入到非磁層, 再由ISHE將自旋流轉(zhuǎn)換成橫向電荷電流[72], 進(jìn)而產(chǎn)生太赫茲脈沖, 其偏振方向垂直于外磁場(chǎng)方向. 為了更好地說(shuō)明拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)作為自旋太赫茲發(fā)射器的優(yōu)越性, 首先介紹鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射機(jī)理.

3.1 異質(zhì)結(jié)中的超快自旋注入

對(duì)鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)施加一個(gè)面內(nèi)的磁場(chǎng), 在異質(zhì)結(jié)受到飛秒激光照射時(shí), 可以在非磁層檢測(cè)到一個(gè)超快電流, 它來(lái)源于鐵磁層中產(chǎn)生的自旋流.Uchida等[73]認(rèn)為這種自旋流來(lái)源于鐵磁材料中的自旋塞貝克效應(yīng). Seifert等[74]在YIG/Pt異質(zhì)結(jié)中觀察到了自旋塞貝克效應(yīng)導(dǎo)致的超快自旋注入. 當(dāng)飛秒激光照射時(shí), 金屬層的電子被激發(fā)撞擊磁性層, 使其產(chǎn)生一個(gè)隨機(jī)的轉(zhuǎn)矩, 進(jìn)而產(chǎn)生凈自旋流Js, 其中Js的極化矢量σ平行于鐵磁層的磁矩M. 由于自旋流的產(chǎn)生與光激發(fā)電子的熱化與冷卻過(guò)程有關(guān), 其頻率恰好處在亞皮秒量級(jí), 因此自旋塞貝克效應(yīng)引入的自旋流, 其動(dòng)態(tài)頻率在太赫茲頻段. 進(jìn)一步地, 由于非磁層的 ISHE, 自旋流被轉(zhuǎn)變?yōu)闄M向電荷流, 這將在下一小節(jié)詳細(xì)討論.

然而, 并非所有的自旋注入現(xiàn)象都能單一地用自旋塞貝克效應(yīng)解釋. 當(dāng)飛秒激光激發(fā)異質(zhì)結(jié)時(shí),會(huì)在鐵磁層激發(fā)超擴(kuò)散的瞬態(tài)自旋流[75,76], 進(jìn)而導(dǎo)致自旋流注入. Kampfrath等[19]利用飛秒激光脈沖激發(fā)Fe/Au異質(zhì)結(jié), 觀察到了太赫茲輻射, 并將異質(zhì)結(jié)中的超快自旋注入歸因于超擴(kuò)散自旋傳輸(superdiffusive spin transport). 在電子吸收能量躍遷后, 自旋向上的電子表現(xiàn)為sp軌道特性, 而自旋向下的電子表現(xiàn)為類(lèi)d軌道特性. 由于上下自旋電子壽命與遷移率的不同, 兩種電子的自旋取向也處于非平衡狀態(tài), 因此在鐵磁層界面形成了自旋流的積累, 實(shí)現(xiàn)了自旋流向非磁層注入. 這種激光導(dǎo)致的超擴(kuò)散自旋流, 其動(dòng)態(tài)頻率恰好處在亞皮秒量級(jí), 因此也可以實(shí)現(xiàn)太赫茲量級(jí)的動(dòng)態(tài)自旋注入[77].與自旋塞貝克效應(yīng)一致, 這種自旋流的極化方向與鐵磁層磁化方向也是相同的.

除以上兩種自旋注入機(jī)制之外, 磁性材料中超快退磁現(xiàn)象也會(huì)產(chǎn)生自旋流, 這種自旋注入機(jī)理被稱(chēng)為自旋抽運(yùn)效應(yīng) (spin pumping effect). 由飛秒激光誘導(dǎo)的超快退磁現(xiàn)象在太赫茲領(lǐng)域已經(jīng)被廣泛地報(bào)道[18,78], 在超快退磁的過(guò)程中, 鐵磁層的自旋角動(dòng)量轉(zhuǎn)移到重金屬層, 進(jìn)而產(chǎn)生自旋注入. 由于自旋抽運(yùn)的特征時(shí)間與自旋軌道相互作用有關(guān),其時(shí)間尺度為皮秒量級(jí)[79], 因此同樣可以產(chǎn)生太赫茲輻射. 然而, 由于飛秒激光引入的磁性變化很小, 所以自旋抽運(yùn)效應(yīng)導(dǎo)致的自旋注入很弱.Kampfrath等[19]計(jì)算了Fe/Au異質(zhì)結(jié)中自旋抽運(yùn)效應(yīng)注入的自旋流比超擴(kuò)散導(dǎo)致的超快自旋流小兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上.

值得注意的是, 目前尚缺乏統(tǒng)一的理論來(lái)描述異質(zhì)結(jié)中的超快自旋注入過(guò)程, 特別是對(duì)于自旋塞貝克效應(yīng)和超擴(kuò)散效應(yīng)這兩種自旋注入機(jī)制, 現(xiàn)有的光學(xué)和電學(xué)手段無(wú)法將兩種效應(yīng)注入的自旋流區(qū)分開(kāi)來(lái). 因此, 現(xiàn)在無(wú)法確切地指出哪種自旋注入機(jī)制的貢獻(xiàn)對(duì)異質(zhì)結(jié)中的太赫茲輻射占主導(dǎo)作用.

3.2 異質(zhì)結(jié)中的自旋-電荷轉(zhuǎn)化及太赫茲發(fā)射

在自旋流從鐵磁層注入相鄰非磁層中后, 由于非磁層材料的自旋軌道耦合作用, 不同自旋取向的電子朝不同的方向偏轉(zhuǎn), 轉(zhuǎn)化為電荷的積累, 這就是 ISHE. 在自旋流Js注入重金屬層中后, 由于ISHE, 自旋電子受到橫向力矩的作用, 在重金屬層的兩端造成電荷積累, 進(jìn)而產(chǎn)生橫向電流Jc, 其表達(dá)式為

其中DISHE為自旋霍爾系數(shù). 由于Jc處在亞皮秒的時(shí)間尺度上, 其輻射的電磁波頻段恰好覆蓋太赫茲范圍, 因此, 在異質(zhì)結(jié)中可以實(shí)現(xiàn)太赫茲發(fā)射, 其表達(dá)式為[80,81]

其中,n1和n2為襯底和空氣的折射率,e為電子電荷,Z0為真空阻抗,ρ為垂直方向的金屬電導(dǎo)率.由公式(5)和(6)可知, ISHE產(chǎn)生的瞬態(tài)橫向電流Jc方向垂直于自旋流的極化矢量σ, 即異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲輻射偏振方向垂直于磁場(chǎng)方向. 這與Kampfrath等[19]的研究結(jié)果一致. Seifert等[74]也在YIG/Pt異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)了自旋太赫茲發(fā)射, 證實(shí)了飛秒激光引入的自旋塞貝克效應(yīng)也是實(shí)現(xiàn)超快自旋注入的重要手段. 他們使用動(dòng)態(tài)模型分離出注入的自旋流密度, 證明了自旋塞貝克效應(yīng)起源于非磁層的界面.

經(jīng)過(guò)對(duì)鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)的材料篩選與結(jié)構(gòu)優(yōu)化, 現(xiàn)在已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)兼顧輻射強(qiáng)度、帶寬與功耗的自旋太赫茲發(fā)射源. Wu等[82]研究了不同厚度下的鐵磁與非磁層對(duì)出射太赫茲強(qiáng)度的影響, 發(fā)現(xiàn)W(6 nm)/Co(3 nm)雙層異質(zhì)結(jié)所輻射的太赫茲強(qiáng)度接近ZnTe晶體發(fā)射源. 并且, 這種結(jié)構(gòu)的自旋太赫茲發(fā)射源還具有低功耗的特性, 即使激光能量密度降至0.6 μJ/cm2, 仍能在異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的太赫茲發(fā)射. Seifert等[20]使用W/CoFeB/Pt構(gòu)成三層異質(zhì)結(jié)構(gòu)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的雙層結(jié)構(gòu), 由于W和Pt具有相反的自旋霍爾角, 兩層界面中產(chǎn)生的太赫茲輻射可以相互疊加, 進(jìn)而產(chǎn)生1—30 THz的相干增強(qiáng)太赫茲脈沖, 其能量轉(zhuǎn)換效率甚至優(yōu)于商用光電導(dǎo)天線和GaP(110)太赫茲發(fā)射源.

最近, Zhou等[83]首次利用反鐵磁外爾半金屬M(fèi)n3Sn與重金屬Pt構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)了太赫茲發(fā)射. 由于Mn3Sn具有反三角的自旋結(jié)構(gòu), 不同晶相的Mn3Sn產(chǎn)生的縱向自旋流大小不同, 因而在制備過(guò)程中可以通過(guò)選擇Mn3Sn層的晶相來(lái)控制異質(zhì)結(jié)出射太赫茲波的強(qiáng)度. 另外, 由于Mn3Sn同時(shí)具有較大的自旋霍爾角, 這種外爾半金屬也可以代替重金屬層提供ISHE. Zhou等的研究不但證明了太赫茲可以作為研究外爾半金屬自旋結(jié)構(gòu)的一種簡(jiǎn)便方法, 更證明了Mn3Sn具有實(shí)現(xiàn)自旋太赫茲發(fā)射與調(diào)控的重要潛力.

3.3 鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲調(diào)制

由公式(5)可知, 異質(zhì)結(jié)中發(fā)射的自旋太赫茲偏振方向垂直于磁化方向, 然而與拓?fù)浣^緣體中發(fā)射的太赫茲不同, 自旋太赫茲不依賴(lài)于入射光的偏振狀態(tài). 也即, 自旋太赫茲源的抗干擾能力極強(qiáng),改變鐵磁層磁化方向, 可以任意調(diào)控其偏振方向.

圖 6 (a) 在異質(zhì)結(jié)上施加手性相反的螺旋外磁場(chǎng)可以改變出射太赫茲波的手性; (b) 圖 (a)的利薩如曲線, 其中 σ + 與 σ ? 分別代表左旋與右旋極化的太赫茲信號(hào)[85]; (c), (d) Chen等[22]設(shè)計(jì)的級(jí)聯(lián)太赫茲發(fā)射器, 兩級(jí)發(fā)射器鐵磁層的磁化方向與入射光方向兩兩正交, 通過(guò)控制出射太赫茲的相位差和振幅, 可以在時(shí)域獲得合成的圓偏振信號(hào); (e), (f) Wang等[21]使用的雙抽運(yùn)自旋太赫茲發(fā)射器, 通過(guò)改變脈沖時(shí)延可以調(diào)控出射太赫茲的時(shí)域信號(hào)Fig. 6. (a) Manipulation of the terahertz chirality by changing the twisted magnetic field distribution; (b) the Lissajous curves of the THz signals of (a), where σ + and σ ? present the signals with left-hand and right-hand polarity[85]; (c), (d) the cascade spintronic terahertz emitter designed by Chen et al.[22], a circularly polarized terahertz waves could be obtained by controlling the phase difference between two stage terahertz and their amplitude; (e), (f) dual-pulses induced terahertz emitter reported by Wang et al.[21],the frequency could be manipulated by changing the delay time between two pump laser pulses.

然而, 在均勻磁性的異質(zhì)結(jié)中, 發(fā)射的自旋太赫茲一定是線偏振的, 這大大限制了自旋太赫茲源的應(yīng)用途徑. 為了突破性這一局限, Hibberd等[84]通過(guò)改變外磁場(chǎng)的方向, 控制鐵磁層磁矩分布, 實(shí)現(xiàn)了對(duì)出射太赫茲偏振態(tài)的調(diào)控. 他們使用兩個(gè)極性相反的永磁鐵作為磁場(chǎng)源, NiFe/Pt異質(zhì)結(jié)作為太赫茲發(fā)射源, 在調(diào)換永磁體極性時(shí), 異質(zhì)結(jié)中出射的太赫茲極性反轉(zhuǎn). Kong等[85]則從理論上證明了異質(zhì)結(jié)中不均勻的磁性分布可以產(chǎn)生橢圓偏振的自旋太赫茲輻射. 特別地, 在不同磁性區(qū)域的有效面積相等且磁矩方向相互垂直時(shí), 還可以產(chǎn)生圓偏振極化的太赫茲輻射. 他們討論了出射太赫茲?rùn)E圓率與磁場(chǎng)極化狀態(tài)的依賴(lài)關(guān)系并用實(shí)驗(yàn)加以證實(shí). 如圖6(a),(b)所示, 將樣品置于螺旋的磁場(chǎng)中,在磁場(chǎng)的手性變化時(shí), 太赫茲波的極化方式由左旋變?yōu)橛倚? 然而, 由于很難精準(zhǔn)控制單級(jí)鐵磁薄膜中的磁性分布, 所以通過(guò)改變外磁場(chǎng)獲得偏振可調(diào)諧的太赫輻射難度很大. Chen等[22]報(bào)道了使用級(jí)聯(lián)發(fā)射的方法可以產(chǎn)生可控橢圓偏振太赫茲波. 他們?cè)诘谝患?jí)樣品上施加了水平方向的磁場(chǎng), 使其產(chǎn)生豎直偏振的太赫茲輻射, 在第二級(jí)上施加了豎直方向上的磁場(chǎng)產(chǎn)生水平偏振的太赫茲輻射; 通過(guò)改變兩級(jí)薄膜之間的距離控制出射太赫茲波的相位差, 實(shí)現(xiàn)了橢圓偏振太赫茲波的合成(圖6(c)). 進(jìn)一步, 當(dāng)抽運(yùn)光經(jīng)過(guò)第一級(jí)的發(fā)射損耗與第二級(jí)鐵磁薄膜本身對(duì)第一級(jí)輻射的太赫茲波的損耗相等時(shí), 可以實(shí)現(xiàn)圓偏振太赫茲波輻射(圖6(d)).

除了實(shí)現(xiàn)時(shí)域調(diào)制之外, 自旋太赫茲發(fā)射源在頻域調(diào)制方面也具有無(wú)可比擬的優(yōu)勢(shì). 2019年,Wang等[21]報(bào)道了雙抽運(yùn)效應(yīng)對(duì)自旋太赫茲頻譜的調(diào)節(jié)作用, 如圖6(e)—(f)所示, 當(dāng)使用兩束飛秒激光同時(shí)抽運(yùn)鐵磁/非磁性金屬異質(zhì)結(jié)時(shí), 可以通過(guò)操控兩束脈沖激光之間的偏振夾角和時(shí)延來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)出射太赫茲頻域信號(hào)的調(diào)制.

4 鐵磁/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射

4.1 拓?fù)浣^緣體的自旋霍爾角計(jì)算

第3節(jié)主要介紹了鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射, 公式(5)和(6)表明在異質(zhì)結(jié)中自旋太赫茲的發(fā)射效率取決于非磁層的自旋霍爾系數(shù),而自旋霍爾系數(shù)正比于自旋霍爾角θSH, 即異質(zhì)結(jié)非磁層的θSH越大, 發(fā)射太赫茲的效率越高, 這與Wu等[82]的研究結(jié)果是一致的. 他們測(cè)試了使用Co作為鐵磁層, 不同的重金屬材料作為非磁層時(shí),異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射強(qiáng)度, 結(jié)果顯示, 當(dāng)W作為非磁層時(shí)(θSH=0.4[86]), 異質(zhì)結(jié)出射的太赫茲峰值是Ta(θSH=0.15[87])作為非磁層時(shí)的10倍. 而拓?fù)浣^緣體具有特殊的自旋-動(dòng)量鎖定的拓?fù)浔砻鎽B(tài),強(qiáng)自旋軌道耦合作用賦予這種材料極大的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, 其自旋霍爾角比普通重金屬大得多,因此可以替代重金屬材料構(gòu)成自旋太赫茲發(fā)射器并實(shí)現(xiàn)高效太赫茲發(fā)射.

自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率指的是在自旋注入時(shí), 拓?fù)浣^緣體利用ISHE將其轉(zhuǎn)化成電荷流的能力. 為了能夠定量地計(jì)算拓?fù)浣^緣體的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, Wang等[88]使用自旋力矩鐵磁共振(spin torque ferromagnetic resonance, ST-FMR)的方法測(cè)量了 Bi2Se3的自旋霍爾角. 如圖 7(a)所示, 他們?cè)贐i2Se3/Co40Fe40B20(CFB)兩端施加一個(gè)射頻電流,通過(guò)外部整流電路測(cè)得輸出的電壓信號(hào). 在射頻電流流經(jīng)Bi2Se3層后, 由于自旋霍爾效應(yīng)在y方向發(fā)生極化, 產(chǎn)生純自旋流并注入到相鄰的CFB中, 改變CFB磁矩的阻尼矩引發(fā)磁矩進(jìn)動(dòng), 并且射頻電流會(huì)在系統(tǒng)中產(chǎn)生一個(gè)y方向的有效場(chǎng), 也會(huì)使CFB受到力矩的作用. 由于ST-FMR電壓信號(hào)中對(duì)稱(chēng)線形分量來(lái)源于自旋流產(chǎn)生的阻尼矩, 而反對(duì)稱(chēng)線型分量來(lái)源于射頻磁場(chǎng)的貢獻(xiàn)[89,90], 因此可以通過(guò)線形與非線形部分的比值來(lái)確定自旋流與電荷流的比值, 即自旋霍爾角θSH. Wang等通過(guò)計(jì)算得出Bi2Se3的自旋霍爾角為1.75, 與過(guò)去的報(bào)道(θSH=2.0[91])接近. 表2展示了拓?fù)浣^緣體與幾種重金屬自旋霍爾角的對(duì)比[35], 從表2可以看出拓?fù)浣^緣體的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率是重金屬的10倍以上. 因此, 除自旋太赫茲發(fā)射器之外, 拓?fù)浣^緣體也被視為實(shí)現(xiàn)超低功耗磁隨機(jī)存儲(chǔ)器(magnetic random access memory, MRAM)等新型自旋電子器件的重要材料[92].

圖 7 (a) ST-FMR 測(cè)試示意圖, 使用信號(hào)發(fā)生器 (SG)給樣品施加一個(gè)射頻電流, 通過(guò)測(cè)試樣品的電壓信號(hào)計(jì)算拓?fù)浣^緣體的自旋霍爾角; (b) 異質(zhì)結(jié)中的磁矩進(jìn)動(dòng)過(guò)程[88]Fig. 7. (a) The schematic diagram of the ST-FMR measurement setup, an RF current from a signal generator (SG) is injected into the devices; (b) magnetization movements in the ST-FMR measurements[88].

表 2 拓?fù)浣^緣體與幾種重金屬材料的自旋霍爾角[35]Table 2. Spin Hall angles of several topological insulators and common heavy metals[35].

4.2 絕緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射

由于拓?fù)浣^緣體極大的自旋-電荷轉(zhuǎn)換率, 在鐵磁/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)結(jié)中可以實(shí)現(xiàn)高效的自旋太赫茲發(fā)射. 2018 年, Wang 等[68]首次利用 Bi2Se3/Co異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)了自旋太赫茲發(fā)射. 如圖8(a)所示,他們使用波長(zhǎng)為800 nm功率為60 mW的飛秒激光垂直入射異質(zhì)結(jié), 激光激發(fā)使Co層產(chǎn)生超快自旋流并注入相鄰的Bi2Se3中, 再由ISHE將飛秒激光誘導(dǎo)的自旋流轉(zhuǎn)換成亞皮秒尺度上的橫向電荷流, 進(jìn)而產(chǎn)生太赫茲輻射. 為了排除單層拓?fù)浣^緣體中非線性電流和鐵磁層的超快退磁對(duì)出射太赫茲的貢獻(xiàn), 分別測(cè)量了飛秒激光激發(fā)下Bi2Se3和Co的太赫茲輻射, 如圖8(b)所示, 顯然異質(zhì)結(jié)中自旋-電荷轉(zhuǎn)換引入的自旋太赫茲發(fā)射在總太赫茲輻射中占據(jù)主導(dǎo)地位. 當(dāng)抽運(yùn)光從前入射變?yōu)楹笕肷鋾r(shí), 太赫茲信號(hào)的極性發(fā)生 1 80° 的反轉(zhuǎn), 改變面外磁場(chǎng)的方向后, 也能觀察到同樣的極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象(圖8(c)). 這是因?yàn)槿肷浞较蚺c樣品磁化強(qiáng)度的方向分別對(duì)應(yīng)ISHE中的自旋流Js和自旋極化矢量σ的方向, 由公式 (5)可知, 當(dāng)激光的入射方向或樣品磁化方向改變時(shí), ISHE產(chǎn)生的電荷流反向,即異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的太赫茲輻射反向.

圖 8 (a) Bi2Se3/Co 異質(zhì)結(jié)構(gòu)示意圖; (b) 用飛秒激光分別激發(fā) Bi2Se3/Co, Co, Bi2Se3 產(chǎn)生的太赫茲信號(hào); (c) 改變?nèi)肷浞较蚺c面內(nèi)磁場(chǎng)方向后, 異質(zhì)結(jié)發(fā)射的太赫茲極性反轉(zhuǎn)[68]Fig. 8. (a) The schematic diagram of the Bi2Se3/Co heterostructure; (b) THz waveforms generated from Bi2Se3/Co,Co and Bi2Se3; (c) THz waveforms emitted from the heterostructure measured with front and back sample excitation and reversed magnetic field[68].

為了驗(yàn)證Bi2Se3/Co異質(zhì)結(jié)的發(fā)射效率, Wang等[68]使用與Bi2Se3表面相同厚度(2 nm)的Pt作為對(duì)照組, 對(duì)比他們產(chǎn)生自旋太赫茲幅度的差異.實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示, 在相同的有效厚度下, Bi2Se3的發(fā)射效率是 Pt的 1.7 倍, 其中 Bi2Se3(10 nm)/Co(3 nm)的發(fā)射效率更是可以與商用的ZnTe晶體相媲美. 更重要的是, 他們證明了拓?fù)浣^緣體中的自旋-電荷轉(zhuǎn)換對(duì)溫度的變化不敏感. 這些優(yōu)點(diǎn)充分說(shuō)明了拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)對(duì)實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的太赫茲發(fā)射器的重要意義. 并且, 由于拓?fù)浣^緣體特殊的拓?fù)浔砻鎽B(tài), 其本身就可以發(fā)射太赫茲信號(hào), 因此對(duì)拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)的研究有望實(shí)現(xiàn)任意調(diào)諧的拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器.

4.3 拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器的前景

拓?fù)浣^緣體在與鐵磁層材料組合構(gòu)成自旋太赫茲發(fā)射器時(shí), 可以產(chǎn)生較大強(qiáng)度的自旋太赫茲輻射, 出射的自旋太赫茲波為線偏振且偏振方向只依賴(lài)于鐵磁層的磁化方向. 然而, 由前面的討論可知,拓?fù)浣^緣體單層薄膜即可輻射太赫茲, 其產(chǎn)生機(jī)理為材料內(nèi)部的非線性效應(yīng). 如表1所示, 可以通過(guò)改變抽運(yùn)光入射角、抽運(yùn)光的極化狀態(tài)和樣品方位角對(duì)單層拓?fù)浣^緣體出射太赫茲波進(jìn)行調(diào)控. 因此, 可以通過(guò)控制外磁場(chǎng)方向與樣品方位角, 調(diào)控單層拓?fù)浣^緣體中非線性太赫茲的偏振方向. 由于自旋太赫茲發(fā)射不依賴(lài)于非線性效應(yīng), 即非線性太赫茲和自旋太赫茲的偏振方向會(huì)有一個(gè)夾角, 且超快電流的響應(yīng)速度遠(yuǎn)大于自旋注入, 即兩束太赫茲波之間一定存在一個(gè)相位差. 因此在飛秒激光激發(fā)時(shí), 異質(zhì)結(jié)中出射的兩束太赫茲波可以在空間上合成橢圓極化的太赫茲波. 進(jìn)一步地, 通過(guò)控制單層拓?fù)浣^緣體中的超快光電流響應(yīng), 可以實(shí)現(xiàn)對(duì)出射太赫茲手性的調(diào)控.

在2.2節(jié)中討論了拓?fù)浣^緣體的各種非線性光電流效應(yīng), 可以看出拓?fù)浣^緣體薄膜中的太赫茲發(fā)射與其狄拉克表面態(tài)有關(guān), 然而, 在飛秒激光激發(fā)時(shí), 由于體載流子對(duì)激光的吸收作用, 拓?fù)浣^緣體產(chǎn)生的超快光電響應(yīng)可能會(huì)被抑制[93]. 因此, 可以改變拓?fù)浣^緣體的費(fèi)米能級(jí), 使其落在體能隙上, 降低體載流子密度, 進(jìn)而增強(qiáng)發(fā)射的太赫茲強(qiáng)度. 在實(shí)驗(yàn)上通常使用施加?xùn)艠O電壓[94,95]或摻雜金屬元素[96,97]的方法調(diào)控拓?fù)浣^緣體的費(fèi)米能級(jí).Pan等[98]制備了帶有頂電極的(BixSb1–x)2Se3單層薄膜樣品(圖9(a)), 研究了飛秒激光激發(fā)下拓?fù)浣^緣體內(nèi)部超快光電流與柵極電壓的關(guān)系. 如圖9(b)所示, 當(dāng)柵極電壓為0 V時(shí), 樣品的縱向電阻Rxx最大, 此時(shí)樣品費(fèi)米能級(jí)處在體帶隙中, 并且光電流的絕對(duì)值|C|最大, 這與假設(shè)是一致的. Luo 等[99]也報(bào)道了相同的現(xiàn)象, 他們通過(guò)不同的方式生長(zhǎng)了不同載流子濃度的Bi2Se3, 分別測(cè)量了不同樣品出射的太赫茲幅度. 如表3所示, 在純拓?fù)浣^緣體中,出射太赫茲波的強(qiáng)度隨載流子濃度的減少而增加.特別地, 當(dāng)使用Cu摻雜降低Bi2Se3的載流子濃度后, 其出射太赫茲峰值強(qiáng)度增加50倍. Pan等和Luo等的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了使用光學(xué)之外的方法調(diào)控非線性太赫茲幅度的可能性.

圖 9 (a) Pan 等人制備的頂電極器件, 其中 Al2O3 作為介電層, ITO 作為電極材料; (b) (BixSb1–x)2Se3 薄膜的光電流與縱向電阻隨電壓的變化情況[98]Fig. 9. (a) The Schematic diagram of the top-gate device prepared by Pan et al, where the Al2O3 is dielectric layer while the ITO serves as top gate material; (b) the gate-dependent longitudinal resistance and nonlinear current in(BixSb1–x)2Se3 film[98].

表 3 不同載流子濃度下 Bi2Se3 輻射的太赫茲峰值強(qiáng)度[99]Table 3. Carrier concentration and THz peak amplitude for Bi2Se3 films[99].

綜上所述, 拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)可以發(fā)射手性可調(diào)的橢圓太赫茲波, 并且可以通過(guò)施加?xùn)艠O電壓控制出射非線性太赫茲的幅值, 如果能夠結(jié)合這兩個(gè)優(yōu)勢(shì), 即通過(guò)改變晶格和磁場(chǎng)方向調(diào)控出射太赫茲的偏振態(tài), 施加?xùn)艠O電壓改變非線性太赫茲分量的幅值, 就可以通過(guò)拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)任意調(diào)諧的太赫茲波發(fā)射.

5 結(jié) 論

針對(duì)拓?fù)浣^緣體的研究結(jié)果, 不僅可以應(yīng)用于低功耗自旋電子器件和量子計(jì)算器件, 而且對(duì)于研發(fā)低功耗可控太赫茲發(fā)射器也具有重要意義.

在這篇綜述中, 首先, 從拓?fù)浣^緣體的基本結(jié)構(gòu)入手, 以Bi2Se3為例討論了拓?fù)浣^緣體的非中心對(duì)稱(chēng)表面, 結(jié)合ARPES分析了其拓?fù)浔Ｗo(hù)的非平庸表面態(tài). 這種特殊的能帶結(jié)構(gòu)是拓?fù)浣^緣體實(shí)現(xiàn)高效自旋太赫茲發(fā)射的根本原因. 通過(guò)對(duì)拓?fù)浣^緣體內(nèi)部的幾種非線性效應(yīng)的分析, 說(shuō)明了拓?fù)浣^緣體薄膜出射太赫茲波對(duì)晶體方向?, 入射角θ或入射光偏振態(tài)的依賴(lài)關(guān)系, 即可以通過(guò)改變這些外界條件, 實(shí)現(xiàn)對(duì)出射非線性太赫茲輻射的調(diào)控.

接下來(lái), 為了證明拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)作為自旋太赫茲發(fā)射器的優(yōu)越性, 首先分析了基于鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋太赫茲發(fā)射. 在飛秒激光的激發(fā)下, 由于自旋塞貝克效應(yīng)等超快動(dòng)力學(xué)效應(yīng), 在鐵磁層中激發(fā)一個(gè)純自旋流并被注入非磁層. 由于ISHE, 注入的自旋流被轉(zhuǎn)換成亞皮秒時(shí)間尺度上的橫向電荷流, 進(jìn)而產(chǎn)生太赫茲輻射. 自旋太赫茲具有穩(wěn)定、廉價(jià)、低功耗、易于調(diào)控等優(yōu)點(diǎn), 比如可以通過(guò)級(jí)聯(lián)兩組異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)圓偏振的太赫茲發(fā)射, 或者通過(guò)雙抽運(yùn)激發(fā)異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲頻譜的調(diào)控. 由于自旋太赫茲的偏振方向只依賴(lài)于鐵磁層的磁化方向, 因此可以通過(guò)改變磁場(chǎng)分布實(shí)現(xiàn)手性可控太赫茲發(fā)射.

由于拓?fù)浣^緣體有強(qiáng)自旋軌道耦合特性, 可以實(shí)現(xiàn)高效的自旋-電荷轉(zhuǎn)化, 因此可以使用拓?fù)浣^緣體材料代替非磁層構(gòu)成拓?fù)渥孕l(fā)射器. 在相同的有效厚度下, 拓?fù)浣^緣體的自旋太赫茲發(fā)射效率是重金屬的1.7倍, 經(jīng)厚度優(yōu)化后, 其發(fā)射效率可以與商用的ZnTe晶體相媲美. 拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器在保留自旋太赫茲優(yōu)勢(shì)的前提下, 可以通過(guò)改變晶體方向單獨(dú)調(diào)控拓?fù)浣^緣體中非線性效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲輻射, 其出射的非線性太赫茲波與異質(zhì)結(jié)中出射的自旋太赫茲波可以在空間中合成橢圓太赫茲波. 并且, 可以通過(guò)施加?xùn)艠O電壓或摻雜調(diào)控拓?fù)浣^緣體的費(fèi)米能級(jí), 進(jìn)而改變出射非線性太赫茲的幅值. 將兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)結(jié)合起來(lái), 可以實(shí)現(xiàn)圓偏振的太赫茲發(fā)射. 目前國(guó)內(nèi)外的研究表明, 基于拓?fù)浣^緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)構(gòu)的拓?fù)渥孕掌澃l(fā)射器可以成為實(shí)現(xiàn)偏振任意可調(diào)諧太赫茲脈沖輻射的一種有效方案.