鎢基二氧化鈾芯塊的熱膨脹研究

（中國原子能科學研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413）

20世紀50年代末期開始，美國與蘇聯(lián)相繼開展了用于空間用途的核能系統(tǒng)研究，截止目前開發(fā)出了熱離子反應(yīng)堆、超高溫氣冷空間堆、金屬冷卻快中子空間堆等一系列空間堆，計劃應(yīng)用于空間核電源、核電推進以及核熱推進等應(yīng)用領(lǐng)域[1-4]。其中核熱推進的堆芯一般以鎢基二氧化鈾（UO2-W）等陶瓷難熔金屬復合（CERMET）燃料形式存在[5，6]。UO2-WCERMET燃料是將UO2顆粒彌散在連續(xù)的金屬W基體中，利用金屬W的高熱導率，可以將UO2所產(chǎn)生的裂變熱迅速帶走，從而可達到2000℃以上的工作溫度，例如在美國核熱推進反應(yīng)堆中UO2-W燃料設(shè)計工作溫度為2500℃[7]。

在核熱推進的堆芯設(shè)計中溫度功率反應(yīng)性效應(yīng)是影響堆芯安全和能否正常工作的一個關(guān)鍵因素。在整個堆芯壽期內(nèi)，反應(yīng)性將隨反應(yīng)堆溫度和功率的變化而變化，這種變化即為溫度功率反應(yīng)性效應(yīng)。了解溫度功率效應(yīng)對于反應(yīng)堆的控制和安全運行有重要意義。溫度功率效應(yīng)按機理可分為多普勒效應(yīng)、能譜效應(yīng)和膨脹效應(yīng)。研究表明在總的溫度功率效應(yīng)中，超過85%是膨脹效應(yīng)的貢獻[8]。因此，UO2-WCERMET燃料的熱膨脹數(shù)據(jù)對于設(shè)計和制造核熱推進的堆芯至關(guān)重要。

鑒于空間核動力反應(yīng)堆的特殊性，其文獻報道有限，本研究擬制備UO2-W燃料芯塊并測定其熱膨脹數(shù)據(jù)，為空間核動力反應(yīng)堆的設(shè)計和制造提供參考依據(jù)。

1 實驗

原料實驗用主要原料包括UO2粉末（中核建中燃料元件有限公司，純度>99.85%），金屬W粉末（美國阿拉丁工業(yè)公司，純度>99.9%），W塊（北京中諾新材科技有限公司，99.999%），高純H2/Ar氣體、Ar氣（北京氦普北分氣體工業(yè)有限公司，純度>99.999%）。

1.1 UO2-W芯塊制備

按設(shè)計配比稱量UO2粉末與金屬W粉，一起加入氧化鋯球磨罐中，加入氧化鋯磨球。磨球與混合粉末質(zhì)量比為1:1，在行星式球磨機上混合4h，轉(zhuǎn)速200r/min。將混合后粉末收集過篩?；旌虾蠓勰├貌梁Y法造粒，造粒后加入0.3%硬脂酸球化，得到可用于后續(xù)壓制及燒結(jié)的原料粉末。稱取原料粉末，填充入直徑為7.2mm的硬質(zhì)合金模具，在手動液壓機上壓制成圓柱狀生坯，壓制壓力為100MPa～300MPa，保壓時間為20s。壓制好的生坯裝入鎢坩堝放入真空鎢絲燒結(jié)爐內(nèi)，抽真空至1Pa～3Pa后通入含5%H2（v/v）的氫氬混合氣，流量為1.5L/min，爐內(nèi)氣壓維持在0.11MPa～0.13MPa，升溫至1700℃后保溫4h，隨爐冷卻至室溫得到UO2-W芯塊無壓燒結(jié)樣品。

1.2 UO2-W芯塊的熱膨脹測試

采用排水法測定了燒制的不同密度的UO2-W芯塊。采用NETZSCH DIL-402熱膨脹分析儀對純UO2芯塊，純W塊和UO2-W芯塊進行了熱膨脹測試，氣氛為高純氬氣，流量50ml/min，測試溫度區(qū)間300K～1800K，升溫速率為5K/min。

2 結(jié)果與討論

2.1 純UO2和W塊的熱膨脹

圖1為測量的二氧化鈾芯塊和鎢塊（99.999%）的熱膨脹曲線和文獻的對比，測量曲線與文獻報道基本吻合[9-13]，采用公式（1）二次函數(shù)擬合，各項系數(shù)見表1。

材料的線性熱膨脹系數(shù)α。

由公式（1）和公式（2）推導線性熱膨脹系數(shù)α可表示為公式（3）。

因此，UO2和W在300K-1800K的溫度范圍內(nèi)的線性熱膨脹系數(shù)分別為：αUO2=10.06*10-6+2.826*10-9T（K-1）和αW=4.374*10-6+2.986*10-11T（K-1）。

300K～1800K的溫度范圍內(nèi)的平均線性熱膨脹系數(shù)分別為 1.316*10-5K-1和4.405*10-6K-1。

表1 擬合的UO2和W的熱膨脹曲線系數(shù)

2.2 UO2含量對鎢基二氧化鈾芯塊的熱膨脹的影響

實驗制備了四種不同體積分數(shù)的鎢基二氧化鈾芯塊，在300K～1800K的溫度范圍內(nèi)測量了四種芯塊的熱膨脹曲線，如圖2所示，采用公式（1）進行擬合，得到相關(guān)系數(shù)在表2中顯示。

表2 擬合的不同UO2體積分數(shù)的UO2-W芯塊的熱膨脹曲線系數(shù)

圖2 不同UO2體積分數(shù)的UO2-W芯塊的熱膨脹曲線

在以往的研究中科研工作者建立了一些體積分數(shù)與彌散復合材料熱膨脹系數(shù)之間關(guān)系的經(jīng)驗公式，其中最為廣泛應(yīng)用的是 Kerner模型[14，15]。

Kerner模型假設(shè)二者均勻分布，二者間結(jié)合度良好，無缺陷存在。根據(jù)Kerner模型得出的UO2-W芯塊的熱膨脹系數(shù)可以表示為:

式中α為UO2-W芯塊的熱膨脹系數(shù)；VU為UO2的體積分數(shù)；αU為UO2的熱膨脹系數(shù)；αW為W的熱膨脹系數(shù)；KU為UO2的體積模量；KW為W的體積模量；GW為W的剪切模量。

圖3 UO2 體積分數(shù)與平均線性熱膨脹系數(shù)關(guān)系

圖4 不同密度的 UO2-W 芯塊的熱膨脹曲線

平均線性熱膨脹系數(shù)與UO2體積含量的關(guān)系實驗結(jié)果和根據(jù)公式（4）計算結(jié)果在圖3中顯示，隨著UO2體積含量的增加熱膨脹系數(shù)有增大的趨勢，在UO2體積含量低于30%時熱膨脹系數(shù)實驗值明顯低于計算值，這與UO2體積含量較小，W為連續(xù)相，UO2的膨脹被W基體限制，總體表現(xiàn)為W基體的熱膨脹。UO2體積含量在40%以上時，實驗值和計算值符合較好，說明UO2和W均有連續(xù)相，熱膨脹系數(shù)表現(xiàn)為二者疊加的效果。

2.3 芯塊密度對熱膨脹的影響

實驗制備了高密度（95%理論密度）和低密度（87%理論密度）兩種UO2-W芯塊，在相同條件下測其熱膨脹，如圖4所示。高密度和低密度的相同UO2含量的UO2-W芯塊的熱膨脹曲線幾乎重合，說明密度對UO2-W芯塊熱膨脹沒有顯著的影響。

3 結(jié)論

（1）UO2-W芯塊的熱膨脹系數(shù)隨著UO2體積分數(shù)的增加而增加。

（2）UO2體積分數(shù)低于30%時，實驗熱膨脹系數(shù)明顯低于理論計算值，說明連續(xù)相W對UO2的膨脹有限制作用，總體更表現(xiàn)為W的熱膨脹系數(shù)。

（3）UO2體積分數(shù)高于40%時，實驗熱膨脹系數(shù)符合理論計算值，表現(xiàn)為兩相的疊加作用。

（4）UO2-W芯塊的密度對熱膨脹系數(shù)影響較小。