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    河流底泥中砷汞鎘污染評價及其形態(tài)分布研究

    2020-09-28 05:21:28申中華祝子惠翟代廷李成剛趙文杰王立艷
    河北地質(zhì)大學學報 2020年4期
    關鍵詞:標準值底泥河流

    申中華,祝子惠,翟代廷,李成剛,趙文杰,王立艷

    1.山東正元地質(zhì)資源勘查有限責任公司,山東 濟南 250101;2.中國冶金地質(zhì)總局山東局測試中心,山東 濟南 250014;3.山東省地質(zhì)分析測試工程實驗室,山東 濟南 250014;4.山東省第四地質(zhì)礦產(chǎn)勘查院,山東 濰坊 261021;5.山東第五地質(zhì)礦產(chǎn)勘查院,山東 泰安 271000

    1 研究背景

    國內(nèi)外學者對河流底泥重金屬污染工作進行了大量的研究工作[1],利用多種方法評價其污染程度[2-3]。國外學者采用評價方法包括地積累指數(shù)法、潛在生態(tài)風險指數(shù)法[4-5]、污染負荷指數(shù)法[5-6]、回歸過量分析法、臉譜圖法等等;國內(nèi)學者采用評價方法包括次生相富集系數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[7]、沉積物富集系數(shù)法[6]、單因子污染指數(shù)法[7-8]等等。文章中所研究的重金屬主要為As、Hg、Cd三種元素,采用單因子污染指數(shù)法對其污染程度進行評價,在評價的基礎上研究其底泥粒徑分布規(guī)律及賦存形態(tài)。

    山東省某河流是當?shù)刂匾牡乇硭?,承擔著居民所必需的農(nóng)業(yè)灌溉、雨季防洪、漁期航運、水產(chǎn)養(yǎng)殖等功能,維持著當?shù)氐纳鷳B(tài)平衡。自20世紀80—90年代開始,該河流一帶分布有多家金礦冶煉企業(yè),企業(yè)普遍規(guī)模小、環(huán)保設施殘缺、工業(yè)污廢水無組織排放,甚至直接排入河流,長年累積導致該河流底泥中重金屬元素富集超標[1],對當?shù)刈匀簧鷳B(tài)環(huán)境造成了嚴重影響,已嚴重損壞了該河流生態(tài)功能的正常發(fā)揮。因此,弄清河流底泥的重金屬污染特征、查明其分布規(guī)律和賦存狀態(tài)為后期河流的生態(tài)環(huán)境修復提供第一手資料成為亟須開展的工作[1-3]。

    該河流流向為自西北偏東南再轉(zhuǎn)向南向徑流,最終注入黃海,河流上游0~4 500 m段河道寬度80~100 m,深度0~2.5 m;4 500~5 600 m段河道寬度100~150 m,深度0~2.8 m;5 600~6 000 m段河道寬度70~100 m,深度0~2 m。河道砂層厚度超過100 cm。為全面勘查底泥重金屬污染情況,布點采樣[9]安排為(見圖1):(1)每1 000 m設置一個詳細分層重金屬全監(jiān)測斷面,共計7個斷面,每個斷面設置3個監(jiān)測點,每個點采集1個底泥柱狀樣品,共計21個底泥柱狀樣品,每個底泥柱樣品厚度100 cm,在化驗分析前樣品制備時按10 cm厚度分成10層。(2)每100 m為一個普通監(jiān)測斷面,共計54個監(jiān)測斷面,每個斷面設3個點,每個點采集1個底泥柱狀樣品,共計162個底泥柱狀樣品,0~3 km河段每個底泥柱狀樣品厚度100 cm,在化驗分析前樣品制備時按20 cm厚度分成5層,3~6 km河段每個底泥柱狀樣品厚度60 cm,在化驗分析前樣品制備時按20 cm厚度分成3層。以上述183個共計858件底泥柱狀樣品為基礎,分別進行底泥粒徑統(tǒng)計和As、Hg、Cd賦存形態(tài)研究,具體為:(1)隨機抽取10個點位,對樣品進行篩分處理,隨后對篩分后的不同粒徑底泥分布進行質(zhì)量統(tǒng)計,分析其分布規(guī)律;(2)篩選出各濃度水平下具有代表性的樣品,進行底泥As、Hg、Cd賦存形態(tài)研究。

    圖1 河流底泥布點采樣斷面位置示意圖Fig.1 Schematic diagram of sampling section location of river sediment distribution point

    2 技術與方法2.1 樣品采集及保存

    鑒于該河流河道的實際情況,在有水區(qū)河段利用柱狀采泥器采集底泥樣品[10];在無水區(qū)首先利用小型挖掘機在采樣點位置挖掘1 m×1 m的采樣坑,在采樣坑側(cè)壁設立量尺,在坑壁上進行樣品采集。將采集好的樣品編號后放置于聚乙烯保鮮袋中,密封包扎后帶回實驗室避光風干,未能及時處理的則冷凍保存。

    2.2 化驗分析方法

    樣品制備按《巖礦分析碎樣規(guī)程》(DZG20-08)執(zhí)行,樣品在烘箱中<60℃烘干,全部采用無污染碎樣,細碎至小于0.074 mm(200目),制成分析正樣用于分析。樣品分析方法[11]如下:

    As和Hg:氫化物發(fā)生原子熒光分析法(HG-AFS),檢出限:0.1 ug/g和0.2 ng/g;樣品經(jīng)王水水浴溶礦,用10%鹽酸定容搖勻。其中分析As底泥樣品吸取清液加入硫脲-抗壞血酸還原,用原子熒光分光光度計直接測定;分析Hg底泥樣品吸取清液用原子熒光分光光度計直接測定。

    Cd:無火焰石墨爐原子吸收法(P-GF-AAS),檢出限:0.01 ng/g;方法摘要:樣品經(jīng)鹽酸-硝酸-氫氟酸-高氯酸密閉熔礦,用鹽酸提取、定容,用無火焰石墨爐原子吸收直接吸取清液測定。

    元素分析測試過程中,按原樣品序號每50件樣品插入4件一級標準物質(zhì)同時進行分析。樣品分析完畢,對一級標準物質(zhì)ΔC和λ值進行統(tǒng)計,判定樣品分析的準確度和精密度。

    2.3 污染評價方法

    參考《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB15618—1995)(表1)中污染物的最高允許濃度指標值及相應的監(jiān)測方法,對單項底泥重金屬參數(shù)評價采用單因子污染指數(shù)法[7,8]。

    (1)

    式中:Si,j—標準指數(shù),Si,j≤1清潔、Si,j>1污染;Ci,j—評價因子i在j點的實測濃度值,mg/kg;Cs,i—評價因子i的評價標準限值,mg/kg。

    2.4 底泥粒度分析

    采用振動篩分法,將樣品粒度分為8~9級(如粒度小于75 um的樣品所占比例小于5%,不再往下細分)。所用標準套篩分別為4.75 mm(4目)、2.36 mm(8目)、1.18 mm(16目)、600 um(30目)、300 um(50目)、150 um(100目)、125 um(120目)、75 um(200目)。篩分后分別稱重,計算各篩上篩下樣品所占的比重。

    2.5 As、Hg和Cd賦存形態(tài)研究

    采用Tesier五步順序提取法[11-12],分別以氯化鎂、醋酸鈉、鹽酸羥胺-醋酸、過氧化氫為提取劑提取離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機結(jié)合態(tài),制備各形態(tài)分析液。最后取適量提取上述各形態(tài)后的殘渣,用鹽酸、硝酸、高氯酸、氫氟酸處理后制備殘渣態(tài)分析液。按照上述化驗分析方法,用氫化物發(fā)生原子熒光光譜法分析As和Hg;用無火焰石墨爐原子吸收法分析Cd。

    3 數(shù)據(jù)與討論

    3.1 AS、Hg和Cd污染評價

    通過分析該河流858件底泥樣品中重金屬As、Hg、Cd的含量[13-20]來研究該段底泥重金屬污染特征,各元素分析結(jié)果描述如下。

    3.1.1 As元素

    858件底泥樣品中As元素含量值(見圖2)超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB15618—1995)二級標準值、符合三級標準值即達到輕度污染程度的樣品有4件,占樣品總數(shù)的0.47%;達到三級標準值2倍即達到中度污染程度的樣品有3件(分別位于H1700、H2300斷面),占樣品總數(shù)的0.3%;超過三級標準值2倍即達到重度污染程度的樣品有8件(分別位于H1600、H1700、H2300斷面),占樣品總數(shù)的0.93%,其污染值最高為549.9 mg/kg(見表1)。Hg元素中度污染段表層污染高于深層污染(圖3)。

    圖2 As元素污染指數(shù)評價散點圖Fig.2 Scatter diagram of As element pollution index evaluation

    圖3 As污染三維空間分布圖Fig.3 Dimensional spatial distribution of As pollution

    3.1.2 Hg元素

    858件底泥樣品中Hg元素含量值(見圖4)超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB15618—1995)二級標準值、符合三級標準值即達到輕度污染程度的樣品有6件,占樣品總數(shù)的0.7%;達到三級標準值2倍即達到中度污染程度的樣品有4件(分別位于H200、H1700、H2300斷面),占樣品總數(shù)的0.47%, 無超過三級標準值2倍的樣品(見表2)。Hg元素中度污染段表層污染高于深層污染(圖5)。

    表1 As元素含量超標評價統(tǒng)計表As元素含量超標評價統(tǒng)計表

    圖4 Hg元素污染指數(shù)評價散點圖

    圖5 Hg污染三維空間分布圖

    表2 Hg元素含量超標評價統(tǒng)計表

    3.1.3 Cd元素

    858件底泥樣品中Cd元素含量值(見圖6)超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB15618—1995)二級標準值、符合三級標準值即達到輕度污染程度的樣品有12件,占樣品總數(shù)的1.4%;達到三級標準2倍即達到中度污染程度的樣品有3件(分別位于H1400、H1700、H2300斷面),占樣品總數(shù)的0.3%;超過三級標準值2倍即達到重度污染程度的樣品有4件(分別位于H1600、H2300斷面),占樣品總數(shù)的0.47%,重金屬污染值最高為17.68 mg/kg(見表3)。Cd元素中度污染段表層污染高于深層污染(圖7)。

    圖6 Cd元素污染指數(shù)評價散點圖

    圖7 Cd污染三維空間分布圖

    表3 Cd 元素含量超標評價統(tǒng)計表

    3.2 底泥粒徑分布規(guī)律

    河流底泥粒徑分布特征[21]除與河流本身地質(zhì)條件有關外,陸源顆粒物的粗細、搬運介質(zhì)、水動力強弱、搬運方式等和城市人類活動及生物因素均會對其產(chǎn)生影響。對隨機抽取的10個柱狀樣品進行粒度分析[21],該河流的底泥柱狀粒徑分布見圖8。粒徑≤75 μm、75~125 μm、125~150 μm、150~300 μm、300~600 μm、600~1 180 μm、1 180~2 360 μm、2 360~4 760 μm≥4 760 μm的底泥含量分別為1.61%、1.24%、1.12%、4.73%、13.58%、31.54%、8.9%、22.05%、15.22%,底泥粒徑基本分布在>75 μm范圍內(nèi),約占總量的98.39%。參照沉積巖分類和命名方案,將粒徑63~2 000 μm的碎屑物定義為砂,根據(jù)河流底泥粒徑分布規(guī)律,可判斷該河流主要為砂質(zhì)底泥。

    各粒徑中As、Hg、Cd重金屬元素含量值與粒徑關系分別見圖9、圖10、圖11。由圖9可見H1100b、H1500b、H2300b、H2900b、H3300b樣品As含量最高值均出現(xiàn)在較小粒徑底泥中,H700b、H900b、H1900b、H2100b、H2500b樣品As含量最高值均出現(xiàn)在較大粒徑底泥中,As主要分布在≤300 μm底泥粒徑及≥4 760 μm底泥粒徑中;由圖10可見H900b、H2300b、H2500b樣品Hg含量最高值均出現(xiàn)在較大粒徑底泥中,其余樣品Hg含量最高值均出現(xiàn)在較小粒徑底泥中,Hg主要分布在≤150 μm底泥粒徑及≥4 760 μm底泥粒徑中;由圖11可見H900b、H2500b樣品Cd含量最高值均出現(xiàn)在較大粒徑底泥中,其余樣品Cd含量最高值均出現(xiàn)在較小粒徑底泥中,Cd主要分布在≤300 μm底泥粒徑及≥4 760 μm底泥粒徑中。

    圖8 底泥粒徑分布圖Fig.8 Size distribution of sediment

    圖9 As元素含量與粒徑關系Fig.9 Relationship between As element content and particle size

    3.3 As、Hg和Cd賦存形態(tài)

    國內(nèi)外環(huán)境科學界常以Tessier連續(xù)提取法將土壤重金屬分為5種形態(tài)[9-22],即離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化態(tài)、有機質(zhì)結(jié)合態(tài)、殘渣態(tài)。本次研究采用Tesier五步順序提取法,對As、Cd、Hg三種元素進行賦存形態(tài)提取,并作分析如下:以不同元素在各自形態(tài)中的平均含量計算百分比,底泥中As、Cd、Hg三種元素每種形態(tài)[16-23]占總量的比例見圖12,其中,As、Hg主要以殘渣態(tài)形式存在,比例分別為89.06%、78.56%;Cd主要以鐵錳氧化態(tài)形式存在,比例占44.57%。As、Hg、Cd離子交換態(tài)占總量比例分別為0.18%、0.09%、3.94%,有機質(zhì)結(jié)合態(tài)占總量比例分別為20.67%、35.96%、2.84%,三種元素中Cd離子交換態(tài)、有機質(zhì)結(jié)合態(tài)占總量比例最高,離子交換態(tài)易被植物吸收,有機質(zhì)結(jié)合態(tài)分子處于氧化條件下容易發(fā)生降解作用,造成部分金屬元素的溶出,對環(huán)境造成不利影響[24],應引起重視。

    圖10 Cd元素含量與粒徑關系Fig.10 Relationship between Cd element content and particle size

    圖11 Cd元素含量與粒徑關系Fig.11 Relationship between Cd element content and particle size

    圖12 重金屬元素所占比例平均值Fig.12 Average proportion of heavy metal elements

    4 結(jié) 論

    (1)該河流6 km河段底泥主要重金屬污染元素為As、Hg 、Cd三種元素。自起1.6 km向下至河段2.3km內(nèi)重金屬污染較重,As、Hg 、Cd濃度均有超標,達到中度以上污染程度;2.3 km以下河段As、Hg 、Cd三種元素污染程度減輕;由于上層河道底泥和水生植物對不同重金屬的吸附度不同,As、Hg 、Cd三種元素濃度垂向分布規(guī)律不明顯。

    (2)河流底泥巖性主要為砂質(zhì)底泥。粒徑≤75 μm、75~125 μm、125~150 μm、150~300 μm、300~600 μm、600~1 180 μm、1 180~2 360 μm、2360~4 760 μm、≥4 760 μm的底泥含量分別為1.61%、1.24%、1.12%、4.73%、13.58%、31.54%、8.9%、22.05%、15.22%,底泥粒徑基本分布在>150 μm范圍內(nèi),約占總量的96.03%。根據(jù)柱狀樣品取樣分析結(jié)果,Cd、As元素主要分布在≤300 μm底泥粒徑及≥4 760 μm底泥粒徑中;Hg元素主要分布在≤150 μm底泥粒徑及≥4 760 μm底泥粒徑中。

    (3)As、Hg主要以殘渣態(tài)形式存在,不易釋放,也不易被植物吸收;Cd主要以鐵錳氧化態(tài)形式存在,對于重金屬離子的吸附能力很高,水環(huán)境一旦形成某種適于其絮凝沉淀的條件,鐵錳氧化物會在水環(huán)境中載帶金屬離子一同沉淀下來,對河流的生態(tài)環(huán)境造成污染。

    (4)通過本次研究,基本查明了河流底泥的重金屬污染特征,盡快修復河流的生態(tài)環(huán)境,恢復其農(nóng)業(yè)灌溉、雨季防洪、漁期航運、水產(chǎn)養(yǎng)殖等功能成為下一步河流流域綜合治理工作的重點。

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