乏燃料深鉆孔處置安全試評(píng)價(jià)

李星宇，王旭宏，楊球玉，呂 濤，李 昶，趙煥梅，王 馨，夏加國(guó)

(中國(guó)核電工程有限公司 放射性廢物處置中心，北京 100840)

深鉆孔處置為20世紀(jì)50年代提出的高放廢物深地質(zhì)處置概念模式之一。其基本處置概念設(shè)計(jì)為在穩(wěn)定的結(jié)晶巖地區(qū)向下鉆出深4～5 km、直徑400～800 mm的處置鉆孔，將高放廢物放置在鉆孔底部1～2 km，并使用膨潤(rùn)土、水泥、混凝土等材料對(duì)處置段上部進(jìn)行密封回填，概念設(shè)計(jì)示于圖1[1]。

圖1 深鉆孔處置概念設(shè)計(jì)示意圖[1]Fig.1 Conceptual design of deep borehole disposal

在深鉆孔處置提出初期，受當(dāng)時(shí)鉆探技術(shù)的限制，難以鉆出數(shù)千米深、孔徑滿足處置需求的大直徑深鉆孔，導(dǎo)致深鉆孔處置研發(fā)工作一度停滯，僅有少數(shù)國(guó)家如英國(guó)、瑞典等出于對(duì)深地質(zhì)處置方案優(yōu)化、比選的需要，對(duì)深鉆孔處置可行性進(jìn)行了初步分析。然而近年來(lái)，隨著油氣行業(yè)、地?zé)?、大陸科學(xué)鉆探等領(lǐng)域深井鉆進(jìn)技術(shù)的快速發(fā)展，結(jié)晶巖深井工程案例不斷增加，為深鉆孔處置發(fā)展帶來(lái)了新的契機(jī)。美國(guó)、英國(guó)、德國(guó)、法國(guó)等國(guó)的放射性廢物處置機(jī)構(gòu)再次關(guān)注到深鉆孔處置方式，經(jīng)研究提出其在處置特定高釋熱、小體積廢物，及在某些不具備開(kāi)展礦山式處置的條件下具有潛在應(yīng)用前景[2]，深鉆孔處置重回國(guó)際研發(fā)視野。

進(jìn)入21世紀(jì)后我國(guó)深井鉆探技術(shù)與設(shè)備制造技術(shù)水平大幅度提高，在深地質(zhì)處置研發(fā)方面開(kāi)展了一系列選址、場(chǎng)址評(píng)價(jià)、地下實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)、處置庫(kù)概念設(shè)計(jì)等前期科研工作，以上鉆探技術(shù)的發(fā)展與深地質(zhì)處置的研發(fā)積累，為我國(guó)開(kāi)展深鉆孔處置研究創(chuàng)造了有利條件。我國(guó)深鉆孔處置可行性研究，應(yīng)首先解決處置安全評(píng)價(jià)問(wèn)題，對(duì)該方式下的核素遷移評(píng)價(jià)方法進(jìn)行探索，為判斷深鉆孔處置方式的安全有效性提供依據(jù)。

1 我國(guó)乏燃料深鉆孔處置初步概念設(shè)計(jì)

我國(guó)可能需要進(jìn)行深地質(zhì)處置的有乏燃料與高放廢物玻璃固化體。本文僅對(duì)乏燃料深鉆孔處置概念設(shè)計(jì)進(jìn)行安全試評(píng)價(jià)。

1.1 處置工藝流程

單一深鉆孔處置工藝流程可按以下三個(gè)步驟進(jìn)行：

(1)處置孔鉆進(jìn)與完孔

使用鉆井設(shè)備從地表開(kāi)始垂直向下鉆進(jìn)，直至達(dá)預(yù)定處置深度結(jié)晶巖層5 000 m處。鉆進(jìn)過(guò)程分段進(jìn)行：1)開(kāi)鉆進(jìn)深度200 m，下套管至孔底，水泥固井，隔離淺表層地下水，防止掉塊；2)繼續(xù)鉆進(jìn)至1 500 m，下套管至孔底，水泥固井；3)繼續(xù)鉆至5 000 m深度，在1 500 m處用懸掛器懸掛花管固井。處置孔完成后在井口至1 500 m放置與下部花管同樣尺寸的引導(dǎo)管，使井壁保持穩(wěn)定、通暢，為處置容器放置形成完整通道。

(2)處置段廢物放置

將鉆孔底部以下2 000 m范圍作為廢物處置段，廢物處置容器兩端設(shè)計(jì)為螺紋連接，以40個(gè)處置容器為一組形成處置容器串通過(guò)鉆桿或鋼絲繩進(jìn)行容器下放。單組容器放置后，使用膨潤(rùn)土對(duì)處置容器與鉆孔孔壁間隙進(jìn)行密封。

(3)回填段封填

處置孔孔口至3 000 m深度為回填段，根據(jù)多重安全屏障與縱深防御設(shè)計(jì)原則，采用混凝土、膨潤(rùn)土等對(duì)回填段進(jìn)行分段封填，有效阻斷處置區(qū)與地表的連接通道，實(shí)現(xiàn)對(duì)處置廢物的安全隔離。在密封回填材料選擇方面，根據(jù)回填段圍巖的不同選用不同材料，如沉積巖層采用混凝土、瀝青、膨潤(rùn)土粘土進(jìn)行封填，花崗巖地層采用水泥、膨潤(rùn)土、水泥-砂石混合物進(jìn)行密封。

1.2 處置容器與處置孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

根據(jù)深鉆孔處置安全策略，廢物放置后的長(zhǎng)期安全主要依賴于地質(zhì)屏障的長(zhǎng)距離隔離作用，對(duì)于處置容器的抗腐蝕要求相對(duì)較低，深鉆孔處置容器設(shè)計(jì)主要應(yīng)保證容器在放置與密封回填過(guò)程中的完整性并具備抵抗高溫、高壓環(huán)境的能力。初步考慮選用石油行業(yè)高強(qiáng)度鋼作為處置容器材料，并采用石墨、硅砂、膨潤(rùn)土等材料對(duì)容器內(nèi)空隙進(jìn)行充填，以減少處置容器內(nèi)發(fā)生核臨界的風(fēng)險(xiǎn)并阻擋處置后周圍環(huán)境內(nèi)水流的侵入。我國(guó)目前已有及規(guī)劃建設(shè)商用核電站堆型產(chǎn)生的乏燃料最大尺寸為壓水堆AFA/TVS-2M組件(高4 570 mm，橫截面六棱柱形對(duì)邊間距235 mm)，考慮對(duì)乏燃料組件不再進(jìn)行拆解，每個(gè)處置容器中放置一個(gè)乏燃料組件，處置容器結(jié)構(gòu)示于圖2，單個(gè)容器壁厚35 mm，直徑350 mm，長(zhǎng)度4 840 mm。

圖2 乏燃料處置容器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)示意圖Fig.2 Schematic diagram of disposal canister for SF

綜合考慮處置容器尺寸、處置段鉆孔內(nèi)徑及鉆井過(guò)程中鉆頭與套管之間的尺寸配合，在滿足5 000 m處置深度的條件下，確定處置孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)如圖3所示，結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)參數(shù)列于表1。

圖3 乏燃料處置孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)示意圖Fig.3 Schematic diagram of disposal borehole structure for SF

表1 處置孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)參數(shù)Tab.1 Design parameters of disposal borehole

2 安全標(biāo)準(zhǔn)確定

我國(guó)頒布的《放射性污染防治法》與《放射性廢物安全管理?xiàng)l例》，以及最新出臺(tái)的《核安全法》均已明確對(duì)于高放廢物實(shí)行集中的深地質(zhì)處置，但目前尚無(wú)對(duì)于高放廢物處置安全指標(biāo)的具體規(guī)定。而國(guó)際通用的安全指標(biāo)通常為劑量指標(biāo)(處置系統(tǒng)未受擾動(dòng)情況下，合理最大受照個(gè)體因核素釋放受到輻照的劑量)和風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)(風(fēng)險(xiǎn)=接收劑量的概率×該劑量引起有害健康效應(yīng)的概率)將其作為安全評(píng)價(jià)開(kāi)展的基本指標(biāo)，各國(guó)高放廢物處置制定的劑量與風(fēng)險(xiǎn)防護(hù)指標(biāo)列于表2。

表2 國(guó)際高放廢物處置基本安全指標(biāo)[3]Tab.2 International safety standards of HLW disposal

根據(jù)表2可知：①目前國(guó)際上對(duì)于高放廢物處置的劑量約束值為0.1～0.3 mSv/a，風(fēng)險(xiǎn)約束值主要有兩個(gè)10-5和10-6；②一般不區(qū)分不同的時(shí)間階段，處置庫(kù)關(guān)閉后的早期階段(1萬(wàn)年內(nèi))使用劑量指標(biāo)，更遙遠(yuǎn)時(shí)期則通過(guò)風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)或引入發(fā)生概率；③排除發(fā)生概率極小的事件或過(guò)程。

參考以上國(guó)際經(jīng)驗(yàn)，將本次工作中高放廢物深鉆孔處置核素遷移對(duì)一般公眾所致劑量標(biāo)準(zhǔn)按保守考慮，確定為0.1 mSv/a。

3 評(píng)價(jià)景象確定

深鉆孔處置可能導(dǎo)致的放射性核素釋出遷移至地表生物圈的途徑有：①因地質(zhì)構(gòu)造活動(dòng)、火山噴發(fā)、人類入侵行為導(dǎo)致的處置廢物帶出地表(處置深度埋深大、可能性小)；②通過(guò)鉆孔內(nèi)部垂直向上遷移進(jìn)入地表生物圈；③進(jìn)入圍巖含水層中，通過(guò)地下水遷移進(jìn)入地表生物圈(深部地下水具有高鹽度、密度分層效果，可有效限制地下水的垂直向上流動(dòng))，故核素通過(guò)處置孔的垂直向上遷移應(yīng)是深鉆孔處置可能導(dǎo)致輻射影響最主要途徑，對(duì)其討論如下：

(1)通過(guò)處置孔密封回填材料的向上遷移

目前提出的深鉆孔處置容器設(shè)計(jì)要求為滿足容器放置與回填過(guò)程中的完成性，而對(duì)回填后的容器功能無(wú)特殊要求，因此可以假設(shè)處置孔關(guān)閉后處置容器即立刻失效，廢物處置區(qū)段孔內(nèi)的垂向滲透系數(shù)相對(duì)較大。但在密封回填段，膨潤(rùn)土等密封回填材料將會(huì)保持其設(shè)計(jì)性能，具有較小的滲透性并有效阻滯核素，可能導(dǎo)致核素垂直向上遷移的可能驅(qū)動(dòng)力有廢物體釋熱引起的鉆孔內(nèi)水流流動(dòng)，處置孔頂部抽水產(chǎn)生的驅(qū)動(dòng)力。

(2)通過(guò)處置孔圍巖擾動(dòng)區(qū)的向上遷移

處置孔施工過(guò)程中會(huì)對(duì)處置孔圍巖產(chǎn)生一定擾動(dòng)，形成一些微小裂隙成為核素向上遷移潛在通道，在沉積蓋層段產(chǎn)生的擾動(dòng)裂隙相對(duì)大于處置圍巖段裂隙，在固井(注水泥漿)與密封回填材料維持有效且符合設(shè)計(jì)要求的條件下，可對(duì)圍巖擾動(dòng)區(qū)裂隙進(jìn)行封堵并減少裂隙影響。

綜上所述，確定本次安全評(píng)價(jià)的基本評(píng)價(jià)景象為在處置孔上方打井抽水及處置區(qū)廢物釋熱引起的熱驅(qū)水共同作用下，放射性核素由處置區(qū)垂直向上遷移進(jìn)入水井，人類直接飲用井水導(dǎo)致的潛在輻射照射(示于圖4)。

圖4 乏燃料深鉆孔處置核素遷移路徑圖Fig.4 Schematic diagram of radionuclide migration pathway of deep borehole disposal for SF

出于保守考慮對(duì)具體條件概化如下：處置孔關(guān)閉后，不考慮處置容器對(duì)廢物體的包容作用，廢物體中核素立即達(dá)到溶解平衡狀態(tài)，溶解度取決于處置區(qū)的熱學(xué)、水化學(xué)條件；由廢物體釋熱導(dǎo)致的核素遷移最大距離為1 000 m，熱驅(qū)水流動(dòng)主要發(fā)生在處置孔關(guān)閉后的200年內(nèi)，熱驅(qū)水流速取0.017 m/a[4]；由熱驅(qū)水在處置區(qū)上段1 000 m處形成的核素污染源主要由于抽水作用繼續(xù)遷移2 000 m進(jìn)入地表生物圈；核素進(jìn)入抽水井的稀釋因子為3.16×107，井中最大核素濃度出現(xiàn)在抽水后的8 000年(不考慮核素遷移至水井過(guò)程中的衰變、吸附作用)[5]。

4 安全評(píng)價(jià)計(jì)算

4.1 計(jì)算公式

對(duì)于核素在熱驅(qū)水作用下處置區(qū)上方1 000 m處的核素濃度，主要基于一維連續(xù)污染源溶質(zhì)遷移公式[5]進(jìn)行計(jì)算，同時(shí)考慮對(duì)流、彌散作用、吸附作用及核素自身的衰變：

C(x,t)=

(1)

其中：

vc=v/Rf

(2)

Rf=1+(ρbkd)/n

(3)

式(1～3)中，C(x,t)為處置區(qū)上方x距離處，在t時(shí)刻的放射性核素濃度，mg/L；x為計(jì)算區(qū)與處置區(qū)的垂直距離，m；t為核素釋放后的計(jì)算時(shí)刻，a；C0為廢物源初始濃度，mg/L；vc為溶解核素遷移速度，m/a；v為孔隙中水流流速，m/a；Rf為阻滯因子,無(wú)量綱；kd為分配系數(shù),L/g；n為孔隙度,無(wú)量綱；ρb為鉆孔密封材料體積密度,kg/m3;ax為縱向彌散度,m；λ為衰變常數(shù),a-1。

人類飲水導(dǎo)致的個(gè)人劑量計(jì)算公式[6]如下：

(4)

式中，DW,P為飲用井水所致個(gè)人劑量,Sv/a；Q為飲水量，成人取0.73 m3/a；Ci為井水中核素i的濃度，Bq/m3；Fi為核素i的食入劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv/Bq。

4.2 參數(shù)選取

(1)源項(xiàng)數(shù)據(jù)

安全評(píng)價(jià)所需的源項(xiàng)數(shù)據(jù)為廢物體中的核素種類與活度，由于我國(guó)目前公開(kāi)的乏燃料相關(guān)資料較少，故本次計(jì)算選取瑞典SKB公開(kāi)報(bào)告中的乏燃料源項(xiàng)數(shù)據(jù)作為輸入源項(xiàng)，為深鉆孔處置的安全評(píng)價(jià)提供參考(表3)。對(duì)于單個(gè)處置孔，處置乏燃料數(shù)按400個(gè)進(jìn)行計(jì)算。

表3 計(jì)算輸入源項(xiàng)Tab.3 Source term characters of SF for calculation input

(2)密封回填材料參數(shù)取值

(3)核素分配系數(shù)

各核素在膨潤(rùn)土中的分配系數(shù)及對(duì)應(yīng)的阻滯因子列于表4。

表4 膨潤(rùn)土分配系數(shù)取值[7]Tab.4 Distribution coefficient in bentonite

(4)食入劑量轉(zhuǎn)換因子

各核素食入劑量轉(zhuǎn)換因子取值參照《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)進(jìn)行確定(列于表5)。

表5 核素食入劑量轉(zhuǎn)換因子Tab.5 Ingestion dose conversion factors of radionuclides

4.3 計(jì)算結(jié)果分析

核素遷移導(dǎo)致公眾劑量評(píng)價(jià)根據(jù)公式(4)進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果列于表6。

表6 核素遷移所致個(gè)人照射劑量計(jì)算結(jié)果Tab.6 Public exposure dose calculation results

由初步計(jì)算結(jié)果可知，在該評(píng)價(jià)景象下，乏燃料深鉆孔處置所致最大個(gè)人劑量為0.045 mSv/a，最大劑量出現(xiàn)在處置孔關(guān)閉后的8 200年，導(dǎo)致照射劑量的核素主要為I-129，其它核素則已經(jīng)衰減到可忽略水平，評(píng)價(jià)結(jié)果低于目標(biāo)0.1 mSv/a。

5 結(jié)論與展望

本工作在乏燃料深鉆孔處置概念設(shè)計(jì)基礎(chǔ)上，基于保守概化對(duì)處置孔上方打井飲水景象進(jìn)行了安全試評(píng)價(jià)，得出個(gè)人最大劑量為0.045 mSv/a，最大劑量出現(xiàn)在處置孔關(guān)閉后8 200年，該結(jié)果可為我國(guó)高放廢物深鉆孔處置提供參考。后續(xù)隨著國(guó)內(nèi)深鉆孔處置研究工作的進(jìn)一步推進(jìn)，應(yīng)在深入探明深部地質(zhì)環(huán)境特征、進(jìn)一步完善處置工藝設(shè)計(jì)等工作的基礎(chǔ)上，對(duì)核素遷移計(jì)算模型進(jìn)行更新與細(xì)化。