孫明慶, 廉士俊, 強(qiáng)偉麗, 馬學(xué)虎, 蘭 忠
(遼寧省化工資源清潔利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 大連理工大學(xué) 化學(xué)工程研究所, 遼寧 大連 116024)
結(jié)晶作為一種純化和分離工藝,廣泛應(yīng)用于化工和制藥過程?;旌虾蛡鳠崾抢鋮s結(jié)晶過程的關(guān)鍵工藝參數(shù),它們決定了過飽和度的空間分布,從而影響晶體產(chǎn)品的質(zhì)量和性質(zhì)[1-3]。傳統(tǒng)攪拌方式由于局部混合較差,傳熱速率低和剪切速率不均,容易產(chǎn)生較寬的停留時(shí)間分布,導(dǎo)致較寬的產(chǎn)品尺寸分布[4-6],結(jié)晶過程及晶體產(chǎn)品質(zhì)量控制有一定的局限。
研究表明,對于含有周期性間隔孔板的管道,當(dāng)流體受到疊加在凈流量上的振蕩時(shí),可以表現(xiàn)出有效流體混合和類似活塞流停留時(shí)間間分布[7-8]。同時(shí),停留時(shí)間獨(dú)立于進(jìn)料量,可以由由振幅和頻率控制[9]。這種管式結(jié)晶器可以用于連續(xù)操作作,由于具有良好的混合和傳熱性能,能夠嚴(yán)格控控制局部過飽和度,可以抑制爆發(fā)成核并實(shí)現(xiàn)晶體的均勻勻生長[10-12]。
此外,在常見的振蕩流反應(yīng)器器中,當(dāng)流動(dòng)振蕩和擋板同時(shí)存在時(shí)具有明顯的傳傳熱增強(qiáng)效應(yīng)[13-14]。例如MACKLEY 和STONESTREETT[13]測試了內(nèi)徑為12 mm 并帶有擋板的振蕩流反應(yīng)應(yīng)器傳熱性能,發(fā)現(xiàn)當(dāng)疊加振蕩時(shí),努塞爾數(shù)Nu 可達(dá)穩(wěn)穩(wěn)態(tài)流動(dòng)的30 倍。SOLANO 等[15]對內(nèi)插螺旋線管振振蕩流反應(yīng)器進(jìn)行了計(jì)算流體力學(xué)CFD 數(shù)值模擬,發(fā)現(xiàn)傳傳熱速率強(qiáng)烈依賴于振蕩雷諾數(shù)Reo,與斯特勞哈爾爾數(shù)St 關(guān)系并不明顯。ONYEMELUKWE 等[16]研究了內(nèi)徑徑為5 mm 光滑周期收縮孔SPC 管的傳熱性能,發(fā)發(fā)現(xiàn)傳熱主要由Ren決定,St 比Reo影響要大。
盡管上述研究結(jié)果表明振蕩流流具有一定的混合和傳熱強(qiáng)化效應(yīng),但對于其應(yīng)用用在結(jié)晶過程中流動(dòng)和傳熱的控制,以至于局部過飽和度度的控制是否能實(shí)現(xiàn)、如何實(shí)現(xiàn)、以及實(shí)現(xiàn)程度等問問題,還不十分明確,對SPC 結(jié)晶器振蕩流傳遞特性和機(jī)機(jī)制的了解也尚不清晰,特別是瞬時(shí)傳熱系數(shù)的時(shí)時(shí)變規(guī)律鮮見報(bào)道。本文使用Fluent 軟件對層流狀態(tài)下的的振蕩流結(jié)晶器進(jìn)行了三維非穩(wěn)態(tài)數(shù)值模擬,基于于SPC 結(jié)晶器考察振蕩流強(qiáng)化的水力學(xué)特性,并重點(diǎn)討論論了振蕩參數(shù)對傳熱特性的影響。
振蕩流結(jié)晶器模型的具體結(jié)構(gòu)構(gòu)和參數(shù)如圖1 所示,操作時(shí)豎直放置,流體由底底部流入,通過振蕩流和光滑擋板的疊加產(chǎn)生周期性變化化的渦旋流場。使用網(wǎng)格化軟件Gambit 構(gòu)建了結(jié)構(gòu)構(gòu)化的非均勻網(wǎng)格,在主流區(qū)范圍內(nèi)設(shè)置了粗網(wǎng)格,在邊邊界層附近進(jìn)行了網(wǎng)格加密。
圖1 振蕩流結(jié)晶器結(jié)構(gòu) Fig.1 Structure of an oscillatory flow crystallizer
利用Fluent 軟件,采用不可壓壓縮非穩(wěn)態(tài)層流模型,以313.15 K 飽和 (NH4)2SO44溶液為工質(zhì)。采用壓力求解器,壓力場和速度場由SIMMPLE 算法求解。動(dòng)量和能量方程的離散采用二階階迎風(fēng)格式,非穩(wěn)態(tài)項(xiàng)采用二階隱式離散格式。質(zhì)量、動(dòng)動(dòng)量和能量控制方程如式(1)~(3)所示。
具有凈流速度和疊加振蕩的入入口速度和質(zhì)量流量定義如下:
管入口溫度為313.15 K,管出出口條件為壓力出口,壁面為恒壁溫邊界條件,溫溫度為308.15 K;同時(shí)壁面采用無滑移邊界條件。為保證證流動(dòng)和傳熱隨時(shí)間充分發(fā)展,模擬采用9 個(gè)腔室,結(jié)結(jié)晶器總長300 mm。每次模擬均大于10 個(gè)振蕩周期,,以保證流動(dòng)和傳熱隨時(shí)間成周期發(fā)展。
周向瞬時(shí)努塞爾數(shù)、周向瞬時(shí)時(shí)平均熱流密度和流體溫度分別定義如下:
上述提到的3 個(gè)無量綱參數(shù)定義如下:
式中:Reo表示振蕩流結(jié)晶器內(nèi)流體的混合強(qiáng)度,Ren表征凈流量對振蕩流結(jié)晶器內(nèi)流體的影響,St 反映渦旋的傳播程度。
2.3.1 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證方法
為了驗(yàn)證模擬結(jié)果,使用粒子圖像測速(particle image velocimetry, PIV)技術(shù)進(jìn)行可視化實(shí)驗(yàn)。結(jié)晶器底部裝有振動(dòng)裝置,偏心輪帶動(dòng)連接桿產(chǎn)生正弦波形運(yùn)動(dòng),并通過改變轉(zhuǎn)速來控制頻率。為避免光線折射和玻璃管曲率影響,在玻璃管外加裝方形有機(jī)玻璃盒,實(shí)驗(yàn)時(shí)注入去離子水,以抵消折射影響。實(shí)驗(yàn)工質(zhì)為去離子水,熒光粒子為Rhodamine B。激光光源為LWGL532-12W,可輸出波長532 nm,厚度為1 mm 的片光。熒光粒子受激光激發(fā)后可發(fā)射580 nm 左右的發(fā)射光。發(fā)射光使用Photron 高速相機(jī)進(jìn)行拍攝成像,該相機(jī)前裝有Nikon 鏡頭(50 mm,1.4D),并在鏡頭前加裝濾波片。使用MicroVec V3 PIV 處理軟件,對結(jié)晶器的實(shí)驗(yàn)圖像進(jìn)行處理,實(shí)驗(yàn)流程如圖2 所示。
圖2 PIV 實(shí)驗(yàn)流程圖 Fig.2 Schematic diagram of the PIV setup
圖3 不同時(shí)刻的PIV 速度場(上排)和數(shù)值模擬結(jié)果(下排)對比 Fig.3 PIV velocity field (top row) and numerical simulation results (bottom row) at different times
2.3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及模擬流場驗(yàn)證
通過PIV 可視化實(shí)驗(yàn),考查了振蕩條件下的流場圖,并與模擬結(jié)果進(jìn)行比較。圖3 為前半周期4 個(gè)相位點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果流場圖。從圖中可以看出,在不同相位時(shí)刻整體流動(dòng)速度和流動(dòng)形態(tài)實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果基本一致,PIV 實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果都顯示了渦旋結(jié)構(gòu),渦旋出現(xiàn)的時(shí)刻、位置十分相近。t/τ = 0.25時(shí),渦旋由腔室底部邊緣生成,流體存在明顯徑向發(fā)展;t/τ = 0.375 時(shí),渦旋不斷向上轉(zhuǎn)移,同時(shí)使流體達(dá)到充分混合。圖中虛線處沿徑向的速度分布在圖4 給出??梢钥闯觯瑢?shí)驗(yàn)和模擬得到的速度分布非常接近,在腔室中部主流區(qū)速度最大,渦旋中心處速度較低,渦旋在徑向上生成的位置一致;結(jié)果表明,數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好,認(rèn)為該模型準(zhǔn)確可靠。
圖4 沿徑向方向的PIV 實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬速度分布對比 Fig.4 Velocity distribution obtained by PIV and numerical simulation at radial direction
為了證明計(jì)算結(jié)果與網(wǎng)格數(shù)目無關(guān),考察了網(wǎng)格細(xì)化程度對流動(dòng)力學(xué)以及傳熱特性的影響。共劃分了4 種網(wǎng)格數(shù)目,分別為50 萬、41 萬、29 萬和10 萬,為了保證結(jié)果更加準(zhǔn)確,每種網(wǎng)格均對邊界層進(jìn)行了加密。圖5為t/τ = 0.5,y = 150 mm,Ren= 52,Reo= 163.2,St = 0.4時(shí)不同網(wǎng)格數(shù)目下,腔室軸向方向速度大小的樣本結(jié)果。通過計(jì)算得到網(wǎng)格數(shù)為29 萬與50 萬的最大誤差結(jié)果為2.57%。為了既能準(zhǔn)確描述流動(dòng)過程,同時(shí)也較節(jié)約計(jì)算資源,網(wǎng)格數(shù)目選取為29 萬。
圖5 不同網(wǎng)格數(shù)目下的速度大小 Fig.5 Velocity profiles under different grid numbers
前述模型驗(yàn)證中已知振蕩條件下的流場狀態(tài),為了進(jìn)一步表征渦旋強(qiáng)度,探究不同操作條件對流動(dòng)狀態(tài)的影響,圖6 為中部腔室不同Reo和St 條件下的渦量場和剪切應(yīng)變率場云圖。結(jié)果表明渦量和剪切應(yīng)變率強(qiáng)的區(qū)域與流場中的渦旋區(qū)是高度匹配的。從圖6(b)中可以看出,當(dāng)Reo增加時(shí),相較于圖6(a)渦旋強(qiáng)度和剪切應(yīng)變率明顯增加,渦旋中心處強(qiáng)度最大,并且在腔室上部出現(xiàn)了一對新的渦旋區(qū)。隨著流體湍動(dòng)增強(qiáng),流動(dòng)狀態(tài)由對稱開始趨于非對稱,這與NI 等[8]的結(jié)論一致。從圖6(c)可以看出,當(dāng)St減小,即振幅變大時(shí),流場剪切應(yīng)變率強(qiáng)度相較于圖6(a)基本不變,但是渦旋在t/τ = 0.5 時(shí)已經(jīng)運(yùn)動(dòng)至腔室上部,同時(shí)區(qū)域存在明顯增加。此外,由于疊加振蕩,上述這些現(xiàn)象具有周期性規(guī)律。
圖6 不同振蕩條件下結(jié)晶器內(nèi)一個(gè)周期不同時(shí)刻的渦量場 (左)和剪切應(yīng)變率場(右) Fig.6 Contours of vorticity magnitude (left) and shear strain rate field (right) at different times in a crystallizer under different oscillation conditions
在傳統(tǒng)攪拌系統(tǒng)中的晶核大部分由晶體和螺旋槳之間的接觸成核提供[17]。在振蕩流成核機(jī)制中很大程度減少了這一成核方式的發(fā)生,同時(shí)流體剪切對成核起重要作用。從上述分析表明,可以通過調(diào)節(jié)振蕩參數(shù)來改變剪切力分布,從而達(dá)到控制剪切成核速率的目的。此外,在振蕩流結(jié)晶器中Reo的增加可以較強(qiáng)地促進(jìn)流場混合,渦旋的生成使過飽和度空間分布更加均勻,創(chuàng)造了更加有利于晶體生長的條件。
3.3.1 驗(yàn)證傳熱隨時(shí)間和空間充分發(fā)展
將振蕩參數(shù)Ren= 52,Reo= 0 作為振蕩流的初始條件,此時(shí)為穩(wěn)態(tài)操作,只有凈流量沒有疊加振蕩,該條件下的Nu 為5.08。當(dāng)疊加振蕩時(shí),在管進(jìn)口處傳熱并不能充分發(fā)展,Nu 沿著管軸向位置發(fā)生變化。在每個(gè)腔室中間位置取橫截面的周向平均傳熱系數(shù),取一個(gè)周期內(nèi)4 個(gè)時(shí)刻,得到Nu 隨軸向距離變化的情況如圖7(a)所示。從圖中可以看出,當(dāng)l=0.09 m,Nu 在第3 個(gè)腔室之后每個(gè)時(shí)刻都基本趨于平穩(wěn),表明傳熱在空間上達(dá)到充分發(fā)展。在穩(wěn)態(tài)傳熱充分發(fā)展階段,傳熱系數(shù)不隨時(shí)間發(fā)生變化。當(dāng)振蕩存在時(shí),流場由穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榉欠€(wěn)態(tài),傳熱系數(shù)即隨時(shí)間發(fā)生波動(dòng),從圖7(b)中看出,當(dāng)振蕩達(dá)到4 個(gè)周期時(shí),Nu 開始隨時(shí)間發(fā)生周期性變化,即傳熱隨時(shí)間達(dá)到充分發(fā)展。
圖7 傳熱特性在空間和時(shí)間上的演化趨勢 Fig.7 Evolution of heat transfer characteristics in space and time
3.3.2 傳熱特性與振蕩參數(shù)的關(guān)系
圖8 不同振蕩雷諾數(shù)時(shí)Nu 周期變化規(guī)律 Fig.8 Time-periodic Nu evolution at several oscillatory Reynolds numbers
圖8 為分別在St = 0.4 和St = 0.3 時(shí)不同Reo對應(yīng)的管周向瞬時(shí)Nu。從圖中可以看出Nu 存在周期性波動(dòng),當(dāng)Reo增加時(shí),Nu 顯著增加。由上述分析可知,由于振蕩極大增加了徑向混合,渦旋的生成和傳播破壞了流動(dòng)邊界層;當(dāng)St 一定時(shí),隨著流體振蕩頻率加快,渦旋單位時(shí)間內(nèi)往復(fù)頻次變高使流體擾動(dòng)增強(qiáng),同時(shí)流場瞬時(shí)速度增加,渦量和剪切應(yīng)變率明顯變強(qiáng),導(dǎo)致疊加振蕩條件下的傳熱系數(shù)均大于只有凈流條件下穩(wěn)態(tài)流動(dòng)時(shí)的傳熱系數(shù)。同時(shí),傳熱會(huì)受到流體溫度振蕩變化的影響,在前半循環(huán)較熱的流體向上移動(dòng),在后半循環(huán)較冷的流體向下移動(dòng),渦旋的存在增強(qiáng)了冷熱流體的混合,促進(jìn)了傳熱過程。 圖9 為在St = 0.4 和St = 0.3 時(shí),不同Reo對應(yīng)的一個(gè)周期內(nèi)平均Nu,隨Reo增加而增加。當(dāng)Reo= 326.4,St = 0.3 時(shí),Nu 為18.7,為穩(wěn)態(tài)流動(dòng)時(shí)的3.7 倍。對于同一振蕩雷諾數(shù)下,St = 0.3 時(shí)的Nu 均比St = 0.4時(shí)要高,可見St 對傳熱過程也有較大影響。
圖9 不同振蕩雷諾數(shù)時(shí)Nu 均值 Fig.9 Nu average values at different oscillatory Reynolds numbers
圖10 不同斯特勞哈爾數(shù)時(shí)Nu 周期變化規(guī)律 Fig.10 Periodic Nu evolution under different Strouhal numbers
為了進(jìn)一步明晰St 對振蕩流結(jié)晶器傳熱過程的影響,圖10 為Reo= 163.2 時(shí),不同St 時(shí)的Nu 周期變化規(guī)律??梢钥闯觯?dāng)St 減小,即振幅增大時(shí),此時(shí)傳熱性能較高。從圖6 所示的流場結(jié)構(gòu)可以看出,由于振幅增加時(shí),渦旋在腔室內(nèi)傳播程度更大且渦旋區(qū)域增加,增強(qiáng)了冷熱流體混合,促進(jìn)了傳熱過程。同時(shí),在低振幅時(shí),Nu 較為平穩(wěn),隨著St 的減小,Nu 振蕩幅度變大。
對于結(jié)晶過程,傳熱特性與溶液過飽度的分布密切相關(guān),最終決定成核和生長速率;上述的研究結(jié)果表明,傳熱特性有明顯的演化規(guī)律且可以通過振蕩參數(shù)(Reo和St)進(jìn)行有效的控制。因此,采用SPC結(jié)晶器耦合振蕩流動(dòng)方式可以對結(jié)晶傳熱過程進(jìn)行調(diào)控。
針對SPC 結(jié)晶器,基于流場和傳熱特性的分析,利用數(shù)值模擬方法描述了振蕩流的流動(dòng)特性及其傳熱演變規(guī)律,具體結(jié)論如下:
(1) 當(dāng)疊加振蕩時(shí)結(jié)晶器內(nèi)的流動(dòng)存在明顯的渦旋結(jié)構(gòu),渦旋的存在優(yōu)化了流場混合特征。
(2) 渦量和剪切應(yīng)變率強(qiáng)度隨Reo增加而增強(qiáng),當(dāng)St 減小時(shí),剪切應(yīng)變率強(qiáng)度基本不變,但是渦旋區(qū)域增加,為振蕩流結(jié)晶過程剪切成核速率的調(diào)控提供了分析基礎(chǔ)。
(3) 在傳熱完全發(fā)展階段,本文強(qiáng)調(diào)了對傳熱特性的調(diào)控過程,傳熱系數(shù)由冷熱流體的運(yùn)動(dòng)和流場結(jié)構(gòu)驅(qū)動(dòng),隨時(shí)間成周期性變化,并且由Reo和St 決定。在本模型參數(shù)范圍內(nèi),當(dāng)Reo增加時(shí),傳熱性能明顯增強(qiáng),當(dāng)St 減小時(shí),有效促進(jìn)傳熱,Nu 可達(dá)穩(wěn)態(tài)流動(dòng)的3.7 倍;這為結(jié)晶場中過飽和度的控制提供了依據(jù)。
符號(hào)說明: